本文關(guān)鍵詞：小球藻及其藻類有機(jī)物氯化生成2,6-二氯苯醌的過程與特性

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【摘要】：消毒副產(chǎn)物(DBPs)是在飲用水消毒過程中形成的一類對(duì)人體健康具有“三致”效應(yīng)(致癌,致畸,致突變)的物質(zhì),DBPs的控制是保障飲用水安全的重要內(nèi)容之一。鹵代對(duì)苯醌(HBQs)是一類與膀胱癌的形成具有高度相關(guān)性的新型DBPs,其中2,6-二氯苯醌(2,6-DCBQ)是檢出頻率和濃度最高的一種HBQ。我國(guó)主要以地表水作為飲用水原水,隨著水體富營(yíng)養(yǎng)化的日益嚴(yán)重,水中的藻類及其藻類有機(jī)物(AOM)已成為DBPs的重要前體物質(zhì),但關(guān)于藻類及其AOM氯化生成HBQs的過程及特性尚未見報(bào)道。本文在建立2,6-DCBQ分析測(cè)定方法的基礎(chǔ)上,以淡水中常見的綠藻-普通小球藻(Chlorella vulgaris)為藻類代表,研究了小球藻及其AOM氯化生成2,6-DCBQ的過程；考察了氯化過程中pH、水溫和常見離子等水質(zhì)條件以及C1/TOC、氯化時(shí)間等工藝條件對(duì)2,6-DCBQ生成的影響；在此基礎(chǔ)上,研究了小球藻AOM及其生化組分氯化生成2,6-二氯苯醌的特性。采用紫外光譜、傅里葉紅外光譜(FTIR)、三維熒光光譜(3D-EEM)等方法表征了AOM中胞內(nèi)有機(jī)物(IOM)與胞外聚合物(EPS)的結(jié)構(gòu)與組成特征,并比較了兩者生成2,6-DCBQ的特性。選用牛血清蛋白(BSA)、魚油和淀粉分別作為小球藻生化組分中蛋白質(zhì)、脂質(zhì)和糖類的替代物,比較了三者氯化生成2,6-DCBQ的特性；提取了小球藻總蛋白并考察了其氯化生成2,6-DCBQ的過程與特性,建立了2,6-DCBQ生成量與小球藻總蛋白含量之間的關(guān)系。論文取得了以下研究結(jié)果：(1)采用HPLC-UV建立了2,6-DCBQ的檢測(cè)方法,該方法的檢測(cè)限為12μg/L,線性范圍為40-200 μg/L,加標(biāo)回收率為79.3%-95.6%。與HPLC-MS/MS分析2,6-DCBQ的方法進(jìn)行比較表明,HPLC-UV方法簡(jiǎn)易準(zhǔn)確,數(shù)據(jù)可靠,適用于本文中高濃度藻類物質(zhì)氯化生成2,6-DCBQ的分析。(2)小球藻氯化可以生成2,6-DCBQ,其生成量隨反應(yīng)時(shí)間增加且在72 h后達(dá)到穩(wěn)定,最大生成量為2.12 μg/mg TOC.在pH為6.0-9.0范圍內(nèi),2,6-DCBQ的生成量(0.25-2.12μg/mg TOC)隨著pH的升高先增加后減少,在pH為8.0時(shí)達(dá)到最大值。對(duì)體系中溶解性有機(jī)碳(DOC)和粒徑分布的測(cè)定表明,在pH為8.0時(shí)氯化體系中DOC的濃度最大,并出現(xiàn)更多小于藻細(xì)胞粒徑的物質(zhì),這表明在該pH條件下藻細(xì)胞易被分解并釋放IOM,導(dǎo)致生成更多的2,6-DCBQ。(3)小球藻氯化生成2,6-DCBQ的影響因素表現(xiàn)為：1)2,6-DCBQ的生成量隨著水溫升高(5°C-35℃)而增加,并在水溫低于25℃時(shí)表現(xiàn)更為明顯；2).2,6-DCBQ的生成量隨著Cl/TOC (4:1-20:1)的增加而增加。當(dāng)Cl/TOC為20：1時(shí),2,6-DCBQ的生成量3.27μg/mg TOC,而Cl/TOC為4：1時(shí)僅為1.23 μg/mg TOC。3).水中常見的離子中,Ca2+(0-250 mg/L)對(duì)2,6-DCBQ的生成具有明顯的抑制作用,最大可達(dá)35.9%；F-(0-0.9 mg/L)對(duì)2,6-DCBQ的生成具有輕微的抑制作用,最大可達(dá)9.0%；其他離子對(duì)2,6-DCBQ的生成影響很小。(4)紫外光譜測(cè)定AOM含有較低的SUVA254值,FTIR和3D-EEM表明,IOM和EPS主要成分包括蛋白質(zhì)、糖類和脂質(zhì)等；此外,測(cè)定結(jié)果計(jì)算得出IOM中蛋白質(zhì)與多糖含量的比值為0.46±0.03,約為EPS的3.5倍。上述結(jié)果說明,IOM含有更多的蛋白質(zhì),而EPS含有更多的糖類。(5)IOM和EPS氯化可以生成2,6-DCBQ,其中IOM的2,6-DCBQ生成潛能為1.41 μg/mg TOC,而EPS為0.67μg/mg TOC。IOM的生成潛能為EPS的2倍,表明IOM是小球藻AOM中氯化生成2,6-DCBQ的主要前體物質(zhì),EPS對(duì)2,6-DCBQ的貢獻(xiàn)也不能忽略。(6)對(duì)BSA、魚油和淀粉的氯化結(jié)果表明,BSA的2,6-DCBQ生成潛能為2.32μg/mg TOC,而魚油和淀粉基本不生成2,6-DCBQ,表明蛋白質(zhì)是生成2,6-DCBQ的主要生化組分。在此基礎(chǔ)上,進(jìn)一步提取了小球藻的總蛋白并進(jìn)行氯化,結(jié)果表明其2,6-DCBQ的生成潛能為1.89 μg/mg TOC,并且2,6-DCBQ生成量與小球藻總蛋白具有良好的相關(guān)性(R2=0.98)。
【關(guān)鍵詞】：鹵代對(duì)苯醌 藻類 藻類有機(jī)物 生化組成 pH 消毒副產(chǎn)物
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X52;TU991.2
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-9
• 縮略表9-14
• 第1章 前言14-27
• 1.1 飲用水中新型消毒副產(chǎn)物鹵代對(duì)苯醌及其健康風(fēng)險(xiǎn)14-20
• 1.1.1 飲用水中氯化消毒副產(chǎn)物種類及其健康風(fēng)險(xiǎn)14-18
• 1.1.2 鹵代對(duì)苯醌及其健康風(fēng)險(xiǎn)18-20
• 1.2 藻類消毒副產(chǎn)物的形成過程與影響因素20-23
• 1.2.1 藻類消毒副產(chǎn)物的形成過程20-22
• 1.2.2 氯化消毒副產(chǎn)物的影響因素22-23
• 1.3 藻類有機(jī)物(AOM)的特性及其分析方法23-25
• 1.3.1 胞外聚合物(EPS)的組成與特性23-24
• 1.3.2 胞內(nèi)有機(jī)物(IOM)的組成與特性24
• 1.3.3 AOM的表征方法24-25
• 1.4 本論文的研究?jī)?nèi)容與基本思路25-27
• 第2章 小球藻氯化生成2,6-二氯苯醌的過程27-37
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料和方法27-30
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器27
• 2.1.2 小球藻的培養(yǎng)27-28
• 2.1.3 生物量的測(cè)定28
• 2.1.4 TOC測(cè)定28-29
• 2.1.5 藻的氯化實(shí)驗(yàn)29-30
• 2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論30-36
• 2.2.1 2,6-二氯苯醌的檢測(cè)方法30-33
• 2.2.2 小球藻氯化生成2,6-二氯苯醌的過程33-36
• 2.3 小結(jié)36-37
• 第3章 小球藻氯化生成2,6-二氯苯醌的影響因素37-47
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分37-38
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器37
• 3.1.2 小球藻細(xì)胞的氯化實(shí)驗(yàn)37-38
• 3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論38-45
• 3.2.1 水溫對(duì)2,6-二氯苯醌生成的影響38-39
• 3.2.2 Cl/TOC對(duì)2,6-二氯苯醌生成的影響39
• 3.2.3 金屬離子對(duì)2,6-二氯苯醌生成的影響39-44
• 3.2.4 陰離子對(duì)2,6-二氯苯醌生成的影響44-45
• 3.3 小結(jié)45-47
• 第4章 AOM及生化組分氯化生成2,6-二氯苯醌的特性47-57
• 4.1 實(shí)驗(yàn)材料和方法47-49
• 4.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器47
• 4.1.2 IOM與EPS的提取方法47-48
• 4.1.3 AOM的結(jié)構(gòu)與組成特征48-49
• 4.1.4 小球藻總蛋白的提取方法49
• 4.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論49-56
• 4.2.1 AOM(IOM和EPS)的結(jié)構(gòu)與組成特征49-51
• 4.2.2 AOM(IOM與EPS)氯化生成2,6-二氯苯醌的過程51-53
• 4.2.3 AOM生化組分替代物氯化生成2,6-二氯苯醌的特性53-55
• 4.2.4 小球藻提取總蛋白氯化生成2,6-二氯苯醌的特性55-56
• 4.3 小結(jié)56-57
• 第5章 研究結(jié)論及展望57-60
• 5.1 研究結(jié)論57-58
• 5.1.1 小球藻氯化生成2,6-二氯苯醌的過程57
• 5.1.2 小球藻氯化生成2,6-二氯苯醌的影響因素57-58
• 5.1.3 AOM及其生化組分氯化生成2,6-二氯苯醌的特性58
• 5.2 創(chuàng)新點(diǎn)58-59
• 5.3 展望59-60
• 參考文獻(xiàn)60-68
• 致謝68-69
• 攻讀碩士學(xué)位期間完成的學(xué)術(shù)論文與參加的研究項(xiàng)目69

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