【摘要】：由于原水受污染的程度日益嚴重及飲用水水質標準的日益嚴格,常規(guī)凈水工藝已難以滿足這兩方面的巨大挑戰(zhàn)。氯消毒過程中生成具有致癌、致畸性的消毒副產(chǎn)物,使用臭氧作為氧化劑導致水體中溴酸鹽生成的問題,是自來水廠面臨的難以解決的棘手問題。常規(guī)飲用水處理工藝對產(chǎn)生的消毒副產(chǎn)物不能有效去除,存在安全隱患問題,因此研究開發(fā)新的水處理工藝是目前研究的熱點和難點。采用預氧化技術預先去除水中的有機物或對生成的消毒副產(chǎn)物進行后續(xù)去除是目前解決水中消毒副產(chǎn)物超標的兩種途徑。因此本文從電化學對飲用水水源的處理展開研究,具體研究內(nèi)容及結果如下： (1)在線電化學合成過氧化氫用于原水預氧化：在線電合成過氧化氫利用較多的兩種結構的電解槽：一種是電極垂直放置水沿著電極流動(平行流動模式),另一種是電極水平放置水穿過電極流動(橫向流動模式)。第一種結構的電解槽氧氣的利用率很低,造成氧氣的無用浪費增加運行成本。橫向流動模式雖然可以提高氧氣的利用率但是會發(fā)生氣阻現(xiàn)象,導致槽電壓的升高。在水處理行業(yè)中盡量避免使用隔膜,因為隔膜的使用不僅增大了投資成本,當長時間運行后,隔膜表面容易受污染,隔膜的拆裝和清洗是工程中棘手的問題。另外電解槽的設計還需遵循的原則是：易于拆裝。因此本文自行設計了一套無隔膜可調(diào)角度的傾斜電解槽,該電解槽無需使用任何隔膜,在不發(fā)生氣阻的情況下提高了氧氣的利用率。本章主要講述了在不添加任何電解質的條件下,電解自來水在線電化學合成過氧化氫。考察了不同電解條件下對合成過氧化氫的影響,在滿足原水預氧化的前提下,生成低濃度的過氧化氫可以降低電解成本及過氧化氫在陽極的氧化。結果表明,在電解槽傾斜角度在300-65°范圍內(nèi),水流量250L·h-1,2mA·cm-2的電流密度,氧氣流量100L.h-1的條件下,過氧化氫的在線生成濃度達5.56mg.L-1,電流效率達37%以上。本章還研究了電解過程中除過氧化氫之外的活性氧的生成,如02-1、H02-等。以對苯二酚為目標物,證明了活性氧的存在對目標物具有很好的開環(huán)降解作用。氧氣的陰極還原過程中生成的活性氧H02-及H202對目標污染物的降解起到了很好的陰極間接氧化的作用。 (2)陰極材料的相關改性研究：對陰極石墨氈進行了電化學氧化改性,以稀硫酸溶液為電解液,在常溫常壓下采用電化學循環(huán)伏安法改性石墨氈30min。石墨氈經(jīng)改性后表面親水性增強,Raman光譜顯示改性石墨氈表面的粗糙度增大,XPS測試表明改性后的石墨氈表面成功引入了羰基和羧基等含氧官能團。RDE測試結果表明,改性后的石墨氈電極氧還原的電子轉移數(shù)接近于2。改性后的石墨氈電極可保持較長時間的電解電流不會出現(xiàn)衰減。 (3)負載活性炭降解甲基橙相關因素研究：由于三維電極比傳統(tǒng)的二維電極具有更大的面體比,可以縮短反應物的傳質距離,減弱擴散傳質作用對反應的影響。為此,本章制備了負載型活性炭作為三維填充粒子,以印染廢水甲基橙為目標物,考察了在不同的反應條件下對甲基橙的脫色率和COD去除率的影響,并對降解機理進行了研究。 (4)雙金屬合金對水中四氯化碳的脫氯作用：四氯化碳作為水中典型的氯代污染物,具有良好的穩(wěn)定性,對水體的污染嚴重。在本章中我們設計研究了幾種雙金屬合金,考察了對四氯化碳的降解作用。并對影響降解的因素進行了考察。 (5)電化學無氯預氧化安全凈水技術的中試研究：將自行設計的電解實驗裝置用于處理黃河水(南水北調(diào)工程中鄭州段),實驗中將電解槽和Al-Fe合金粉體濾柱相結合,黃河水先通過電解槽產(chǎn)生的活性氧進行預氧化之后,再經(jīng)過合金濾柱,由電解生成的過氧化氫在合金表面催化生成·OH,具有強氧化能力的·OH相當于對黃河水進行深度氧化處理。實驗也考察了化學預氧化(投加化學藥劑)方式對黃河水的處理效果。我們對這兩種氧化方式的凈水效果進行了對比。
【圖文】：

：‘■‘ ?警：-：。圖3-11石墨鏈接觸角的測試Fig. 3-11 Contact angle measurement of untreated graphite felt and treated graphite felt3. 4. 7石墨崣的親水性實驗將改性過的石墨鏈和未經(jīng)過改性的石墨租放在自來水中浸泡，每隔一段時間取出稱重，見下圖3-12。經(jīng)過改性的石墨鏈浸泡10 min其吸附水的質量達到1035 mg且達到了吸附飽和狀態(tài)。所以再繼續(xù)延長浸泡時間，，對水的吸附量變化不大。而未經(jīng)改性的石墨結浸泡10 min后吸附水的量僅僅為200 mg,浸泡120min后，其吸附水的量才達到飽和499 mg-L"',而且吸附的水量隨時間的延長幾乎沒變化。比較兩條曲線還可以看出，改性過的石墨鏈不僅吸附水達到飽和的時間要遠遠的低于未改性的鏈，而且吸附水的量也明顯的高于后者。這是因為改性后的石墨越表面生成親水性的含氧官能團，并且石墨桂表面粗糖度的增大使其具有更大的比表面積，這些
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：TU991.2;TQ150

【參考文獻】

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本文編號：2533073