【摘要】：采用水熱法成功制得了石墨烯-二氧化硅復(fù)合材料(RGO-SiO_2),研究其對代表性物質(zhì)腐殖酸(HA)及地表水中消毒副產(chǎn)物(DBPs)前體物的吸附性能�？疾炝宋絼┯昧�、初始濃度、pH、離子強度等因素對吸附過程的影響,探究吸附機理。經(jīng)不同表征手段可知,SiO_2顆粒均勻地平鋪在石墨烯表面,能明顯地辨別出Si-O-Si鍵和Si-OH鍵的伸縮振動峰,SiO_2的存在有效降低了石墨烯片層之間的相互堆疊,與RGO相比,摻雜SiO_2的復(fù)合材料比表面積增大31.2%至259.43 m2/g。RGO-SiO_2對HA的吸附表明:吸附劑的最佳用量為300 mg/L,60 min左右達到吸附平衡,其中前10 min為快速吸附階段,能實現(xiàn)56%的吸附;pH對吸附有明顯影響,隨著pH的升高,吸附效率降低;吸附效率隨HA初始濃度的升高而降低,吸附量隨HA初始濃度的升高而升高,在HA的初始濃度增大到300 mg/L后,吸附量不再發(fā)生變化;隨著離子強度的增大,吸附效率也隨之升高。HA在RGO-SiO_2上的吸附去除率在多次重復(fù)使用后仍能達到58%以上。整個吸附過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型、顆粒內(nèi)擴散模型和Langmuir等溫吸附模型,吸附屬于化學(xué)吸附和單分子層吸附,吸附機理推測為氫鍵作用、π-π鍵相互作用、靜電作用等。RGO-SiO_2對DBPs前體物的控制研究表明:RGO-SiO_2對地表水中有機物的吸附效率隨RGO-SiO_2用量的增加而增加;pH越高,吸附效率越低;RGO與SiO_2的質(zhì)量比為1:10時制得的復(fù)合材料為最優(yōu)吸附材料;在外加Br 的條件下,含溴DBPs的濃度升高,含氯DBPs的濃度降低,RGO-SiO_2對含溴DBPs前體物的去除效率高于含氯DBPs前體物。RGO-SiO_2對不同水質(zhì)水體中的有機物均具有很好的吸附性能,對鹵乙酸前體物的去除率高于對三鹵甲烷前體物的去除率,對三氯乙醛前體物的去除率較好,對三氯乙腈前體物幾乎沒有去除率;RGO-SiO_2對疏水性有機物的去除能力要優(yōu)于對親水性有機物和含氮有機物的去除能力。RGO-SiO_2對DBPs前體物的吸附性能明顯優(yōu)于RGO和SiO_2,且吸附劑能夠被重復(fù)利用,經(jīng)過多次循環(huán)使用后,RGO-SiO_2對有機物的去除效率減低幅度不大,RGO-SiO_2具有作為控制消毒副產(chǎn)物前體物的有效吸附劑的潛力。
[Abstract]:Graphene silica composites (RGO-SiO_2) were successfully prepared by hydrothermal method. The adsorption properties of (HA), a representative substance, and (DBPs) precursor, a by-product of disinfection in surface water, were studied. The effects of the amount of adsorbent, initial concentration and pH, ion strength on the adsorption process were investigated and the adsorption mechanism was explored. It is shown by different characterization methods that SiO_2 particles lie uniformly on the surface of graphene, and the stretching vibration peaks of Si-O-Si bond and Si-OH bond can be distinguished obviously. The existence of SiO_2 can effectively reduce the stacking between graphene laminates. Compared with RGO, the specific surface area of the composites doped with SiO_2 increased by 31.2% to 259.43 m2/g.RGO-SiO_2. The results showed that the optimum amount of adsorbent was about 300 mg/L,60 min to reach the adsorption equilibrium. The first 10 min is the rapid adsorption stage, which can achieve 56% adsorption. PH has obvious influence on adsorption, and the adsorption efficiency decreases with the increase of pH. The adsorption efficiency decreases with the increase of the initial concentration of HA, and the adsorption capacity increases with the increase of the initial concentration of HA. When the initial concentration of HA increases to 300 mg/L, the adsorption capacity does not change. With the increase of ionic strength, the adsorption efficiency of HA on RGO-SiO_2 is increased, and the removal rate of HA on RGO-SiO_2 can reach more than 58% after repeated use. The adsorption process is in accordance with the quasi-second-order kinetic model, intraparticle diffusion model and Langmuir isotherm adsorption model. The adsorption belongs to chemisorption and monolayer adsorption. The adsorption mechanism is presumed to be hydrogen bond interaction and 蟺-蟺 bond interaction. The study on the control of DBPs precursor by RGO-SiO_2 shows that the adsorption efficiency of RGO-SiO_2 on organic matter in surface water increases with the increase of RGO-SiO_2 content. The higher the pH is, the lower the adsorption efficiency is, and the optimum adsorption material is obtained when the mass ratio of RGO to SiO_2 is 1:10. Under the condition of adding Br, the concentration of brominated DBPs increased, and the concentration of chlorinated DBPs decreased. The removal efficiency of brominated DBPs precursor by RGO-SiO_2 was higher than that of chlorinated DBPs precursor. RGO-SiO_2 had good adsorption performance for organic matter in different water quality. The removal rate of haloacetic acid precursor was higher than that of trihalomethane precursor, and the removal rate of trichloroacetaldehyde precursor was better than that of trichloroacetonitrile precursor. The removal ability of RGO-SiO_2 to hydrophobic organic compounds was better than that of hydrophilic organic compounds and nitrogen-containing organic compounds. The adsorption of DBPs precursors by RGO-SiO_2 was obviously superior to that of RGO and SiO_2, and the adsorbent could be reused. After repeated recycling, the removal efficiency of organic matter by RGO-SiO_2 is not much reduced, and RGO-SiO_2 has the potential as an effective adsorbent to control the precursor of disinfection by-product.
【學(xué)位授予單位】：東北師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TU991.25

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本文編號：2392163