【摘要】：內(nèi)分泌干擾物（Endocrine disrupting chemicals, EDCs），也稱為環(huán)境激素（Environmental hormone），是一種外源性干擾內(nèi)分泌系統(tǒng)的化學(xué)物質(zhì)，指在人類的生產(chǎn)和生活活動(dòng)中產(chǎn)生，釋放到環(huán)境中，能干擾人類或動(dòng)物內(nèi)分泌系統(tǒng)諸環(huán)節(jié)并導(dǎo)致異常反應(yīng)，嚴(yán)重時(shí)可能產(chǎn)生致癌、致畸和致突變的物質(zhì)。近年來，在我國(guó)作為飲用水水源的一些河流、湖泊出現(xiàn)魚類雌雄同體等異�，F(xiàn)象，而部分飲用水水源地中也檢測(cè)出多種內(nèi)分泌干擾物。因此，防治內(nèi)分泌干擾物污染對(duì)國(guó)民健康有十分重要的意義。 粘土礦物主要是由含水的鋁、鐵和鎂的硅酸鹽組成，大多數(shù)粘土礦物屬于層狀結(jié)構(gòu)，層間包含可交換的無機(jī)離子，一部分晶體表面的原子處于電價(jià)不飽和狀態(tài)，具有活性。由于硅酸鹽礦物特有的分子結(jié)構(gòu)和不規(guī)則的晶體缺陷，使其對(duì)生活污水、工業(yè)廢水水體中的污染物有良好的吸附性能。 論文首先研究了EDCs的提取富集方法和HPLC分析檢測(cè)方法，以及卡馬西平CBZ的LC-MS分析檢測(cè)方法；然后選擇常用水處理濾料陶粒、沸石和石英砂作為吸附材料進(jìn)行一系列改性和EDCs吸附去除研究，最終選擇有機(jī)物改性劑十六烷三甲基溴化銨CTMAB改性的陶粒研究水中EDCs的去除。 吸附試驗(yàn)研究中，采用表面活性劑CTMAB、SDS和氫氧化鐵對(duì)陶粒、沸石、石英砂進(jìn)行改性，并運(yùn)用X射線衍射、BET-N2吸附、場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡、等電點(diǎn)分析等方法對(duì)改性前后的濾料進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征。通過靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)研究了陶粒、有機(jī)改性陶粒對(duì)水中痕量EDCs的吸附性能、再生能力及影響因素，，分析了陶粒材料對(duì)EDCs的吸附機(jī)理；最后以一種EDCs物質(zhì)—卡馬西平CBZ為例，對(duì)粘土礦物材料吸附EDCs在飲用水處理工藝中的應(yīng)用進(jìn)行探討，開展了陶粒、有機(jī)改性陶粒濾柱吸附去除EDCs的動(dòng)態(tài)試驗(yàn)研究。 實(shí)驗(yàn)研究表明： 1）使用固相萃取小柱對(duì)EDCs進(jìn)行富集提取，具有較好的回收率；100%甲醇和0.5%磷酸作為流動(dòng)相，通過調(diào)節(jié)兩者的比例對(duì)EDCs常規(guī)檢測(cè)所用的HPLC色譜條件進(jìn)行優(yōu)化，一定程度地提高了EDCs分離分析的效率。得到的HPLC方法簡(jiǎn)單快速，分析檢測(cè)的精密度較好，能很好地用于水樣中SMZ、MTP、CBZ、CA、EE2的分析檢測(cè)。 使用100%甲醇和0.1%甲酸作為流動(dòng)相，雙氫卡馬西平DCBZ為內(nèi)標(biāo)物，對(duì)CBZ常規(guī)微量檢測(cè)所用的LC-MS檢測(cè)方法進(jìn)行確立，得到了較好的檢測(cè)結(jié)果。 2）采用陽(yáng)離子表面活性劑CTMAB、陰離子表面活性劑SDS、pH值為5、7、9的Fe(OH)3作為改性劑，對(duì)陶粒、沸石、石英砂改性。最終得到CTMAB改性陶粒對(duì)EDCs的吸附去除效果最好，因?yàn)镃TMAB增強(qiáng)了陶粒表面極性，極性化引發(fā)靜電作用，提高了對(duì)極性化合物的吸附量；且與沸石、石英砂相比，陶粒的吸附性能最好；石英砂改性失敗，究其原因是石英砂比表面積小，有效吸附作用位點(diǎn)較少，改性劑與EDCs都不易吸附于其表面。選擇CTMAB陶粒研究對(duì)EDCs的吸附過程與機(jī)理。 3）陶粒和有機(jī)改性陶粒對(duì)EDCs的吸附很快，吸附在約5min內(nèi)基本達(dá)到平衡；天然陶粒對(duì)EDCs的吸附機(jī)制主要為表面物理吸附，改性后的陶粒由于疏水性的增加，吸附以分配作用為主，對(duì)EDCs物質(zhì)的去除能力有所提高；陶粒和有機(jī)改性陶粒采用NaCl溶液再生處理，并重復(fù)多次使用；有機(jī)改性陶粒對(duì)飲用水水質(zhì)安全保障重點(diǎn)關(guān)注的較難降解的EDCs物質(zhì)有較好的去除能力，可以用于去除飲用水中痕量EDCs。 4）在卡馬西平CBZ2μg/L進(jìn)水濃度條件下，陶粒和有機(jī)改性陶粒濾柱的去除效果隨再生次數(shù)的增加而降低；兩者相比較，陶粒濾柱在初次吸附時(shí)12h就達(dá)穿透點(diǎn)，而改性陶粒濾柱在24h才達(dá)穿透點(diǎn)，總體上陶粒濾柱對(duì)CBZ的去除率略低于陶粒濾柱，因此，陶粒濾柱的穿透點(diǎn)容量小于改性陶粒濾柱，陶粒的使用速率也快于改性陶粒。采用Thomas模型能夠模擬濾柱的運(yùn)行情況，如速率常數(shù)和平衡吸附量，但是不能預(yù)測(cè)濾柱運(yùn)行情況。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：TU991.2

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2269283