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N-雜環(huán)卡賓鈀配合物催化合成含芳胺類及聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)中藥活性物質(zhì)的研究

發(fā)布時間:2023-03-27 02:45
  芳胺類結(jié)構(gòu)及聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)是大部分中藥活性物質(zhì)中的重要特征結(jié)構(gòu),也廣泛存在于天然活性產(chǎn)物及其衍生物質(zhì)中。過渡金屬鈀催化的Buchwald-Harting偶聯(lián)反應及Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應是合成芳胺類化合物及聯(lián)苯類化合物的重要方法,被廣泛應用在中藥活性物質(zhì)及天然產(chǎn)物的的全合成、半合成以及結(jié)構(gòu)修飾等研究中。近年來,N-雜環(huán)卡賓鈀配合物作為一類新型高效的催化劑,具有制備簡單、種類多樣化、在水和空氣中穩(wěn)定、無毒、對環(huán)境友好、可以通過改變氮原子上的取代基從而對卡賓的空間和電子效應進行調(diào)控等優(yōu)點,在Buchwald-Harting偶聯(lián)反應及Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應中得到廣泛的應用,并取得了非常好的效果。一、研究目的通過N-雜環(huán)卡賓鈀配合物催化的Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應及Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應,合成一系列含芳胺類結(jié)構(gòu)和聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)的化合物。為含有芳胺類結(jié)構(gòu)及聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)的中藥活性物質(zhì)、天然活性產(chǎn)物及其衍生物的合成、半合成以及結(jié)構(gòu)修飾等研究提供新方法、新思路。二、研究方法在調(diào)研大量文獻的基礎上,設計并合成了一系列具有不同電子效應和空間位阻的N-雜環(huán)卡賓鈀配...

【文章頁數(shù)】:94 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 背景
    1.2 中藥活性成分的合成、結(jié)構(gòu)修飾研究現(xiàn)狀概述
    1.3 中藥活性成分中的芳胺類結(jié)構(gòu)及聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)
    1.4 Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應在芳胺類結(jié)構(gòu)合成中的應用現(xiàn)狀
        1.4.1 Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應在芳胺類結(jié)構(gòu)合成中的應用
        1.4.2 Buchwald-Hartwing偶聯(lián)反應研究現(xiàn)狀
    1.5 Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應在聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)合成中的應用現(xiàn)狀
        1.5.1 Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應在聯(lián)苯類結(jié)構(gòu)合成中的應用
        1.5.2 Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應研究現(xiàn)狀
    1.6 本課題的提出、研究內(nèi)容及意義
第二章 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物的合成、表征及其催化Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應研究
    2.1 試劑與實驗儀器
        2.1.1 試劑
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物的合成與表征
        2.2.1 α-酮亞胺化合物的制備與表征
        2.2.2 α-二亞胺化合物的制備和表征
        2.2.3 咪唑鹽(卡賓鹽)的制備及表征
        2.2.4 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物的合成與表征
    2.3 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物催化氯代芳烴與胺的Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應
        2.3.1 Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應的一般步驟
        2.3.2 Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應條件篩選
        2.3.3 動力學曲線實驗與DFT理論計算
        2.3.4 Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應的底物擴展
        2.3.5 芳胺類底物核磁數(shù)據(jù)
    2.4 本章小結(jié)
第三章 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物的合成、表征及其催化Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應研究
    3.1 試劑與實驗儀器
        3.1.1 試劑
        3.1.2 實驗儀器
    3.2 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物的合成與表征
        3.2.1 α-二亞胺化合物的制備與表征
        3.2.2 咪唑鹽(卡賓鹽)的制備及表征
        3.2.3 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物的合成與表征
    3.3 N-雜環(huán)卡賓鈀配合物催化氯代芳烴與芳硼酸的Suzuki-Miyarua偶聯(lián)反應研究
        3.3.1 Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應的一般步驟
        3.3.2 Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應的條件篩選
        3.3.3 動力學曲線實驗
        3.3.4 Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應的普適性考察
        3.3.5 聯(lián)苯類底物核磁數(shù)據(jù)
    3.4 本章小結(jié)
第四章 結(jié)論與展望
參考文獻
部分核磁譜圖與數(shù)據(jù)
碩士期間發(fā)表的論文
致謝



本文編號:3772224

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