本文關(guān)鍵詞：表面離子印跡化磁性微球的合成及用于高錸酸根吸附研究

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【摘要】：锝是一種放射性元素,存在于地下水和地質(zhì)沉積物中,具有很長(zhǎng)的半衰期(99Tc,2.13×105年),是一種β衰變體,活度為629.0 MBq/g,在自然界中最穩(wěn)定的形態(tài)為高锝酸根(Te O4-),具有很好的水溶性及很高的環(huán)境遷移率。锝是核裂變的重要產(chǎn)物,一旦造成污染,將會(huì)對(duì)人類(lèi)的健康造成極大危害。同時(shí),锝元素也是目前生物醫(yī)學(xué)方面應(yīng)用最為廣泛的醫(yī)用核素之一。因此,研究和發(fā)展新型高選擇性親和能力的吸附材料,對(duì)锝的環(huán)境治理和生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用都具有非常重要的意義。功能性納米微球是一種具有大比表面積的新型材料,其表面可以修飾不同的官能團(tuán),在諸多領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用,例如金屬離子檢測(cè),有害物質(zhì)吸附,藥物載帶,生物分離等。另一方面,磁性材料一直是人們研究的熱點(diǎn)領(lǐng)域之一,其優(yōu)點(diǎn)在于可以通過(guò)磁場(chǎng)進(jìn)行簡(jiǎn)易分離。本論文以高锝酸根離子的非放射性替代物高錸酸根離子作為模板分子,通過(guò)“一鍋”法表面引發(fā)自由基聚合反應(yīng)設(shè)計(jì)合成了離子印跡化的磁性微球,并且考察了其對(duì)高錸酸根的吸附分離性能,對(duì)其應(yīng)用于高锝酸根去除的前景進(jìn)行了探討。本論文的具體研究如下:(1)表面離子印跡化磁性四氧化三鐵微球的設(shè)計(jì)合成與表征。本研究以N-乙烯基咪唑和4-氯甲基苯乙烯作為共聚單體,高錸酸根離子為模板離子,在雙鍵修飾的二氧化硅包載磁性四氧化三鐵小球表面進(jìn)行了交聯(lián)聚合,形成表面印跡化凝膠材料。通過(guò)SEM和TEM可以看出,聚合后材料表面有變粗糙的趨勢(shì),并呈現(xiàn)出明顯的核-殼結(jié)構(gòu)。通過(guò)元素、粒徑和Zeta電位分析等手段可以發(fā)現(xiàn),隨著使用單體量的增加,聚合后的含氮量和粒徑會(huì)隨之增加,Zeta電位有增大的趨勢(shì)。磁力曲線(xiàn)測(cè)試結(jié)果證明,離子印跡化材料仍然保持良好的磁性。(2)印跡化微球?qū)λw中的高錸酸根離子的去除性能研究。以高錸酸根離子作為高锝酸根離子的非放射性替代物,研究了吸附劑用量、共存離子、溫度、p H及高錸酸根離子初始濃度對(duì)材料吸附性能的影響。在p H 6、298.15 K的條件下,通過(guò)朗格繆爾方程計(jì)算得到印跡化磁性高分子復(fù)合微球的最大吸附量為62.8 mg/g。吸附熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)表明吸附過(guò)程是自發(fā)進(jìn)行且放熱的過(guò)程,符合二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。通過(guò)與未印跡化樣品對(duì)比,印跡化的磁性微球比未印跡的材料具有更好的選擇性、更快的吸附速率以及更大的吸附容量。綜上所述,這種高分子表面印跡的磁性微球可用于選擇性地去除高錸酸根離子,并實(shí)現(xiàn)快速分離。該工作表明,新型的表面印跡磁性材料在高锝酸根去除方面具有很好的應(yīng)用前景。
【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：R914.5
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 文獻(xiàn)綜述10-55
• 1.1 引言10
• 1.2 高锝酸根離子10-19
• 1.2.1 锝元素簡(jiǎn)介10-11
• 1.2.2 锝元素的應(yīng)用11
• 1.2.3 高锝酸根離子的危害11
• 1.2.4 高锝酸根離子的分離與吸附11-19
• 1.3 磁性納米材料19-31
• 1.3.1 磁性納米顆粒的合成19-22
• 1.3.2 磁性納米顆粒的保護(hù)和穩(wěn)定22-24
• 1.3.3 磁性納米粒子的應(yīng)用24-31
• 1.4 印跡化技術(shù)31-40
• 1.4.1 分子印跡技術(shù)用到的聚合原料32-34
• 1.4.2 印跡化聚合物的制備方法34-36
• 1.4.3 表面印跡化聚合物制備36-38
• 1.4.4 印跡化技術(shù)的應(yīng)用38-40
• 1.5 本論文設(shè)計(jì)思路40-42
• 參考文獻(xiàn)42-55
• 第二章 功能性表面印跡化磁性微球的設(shè)計(jì)合成與用于水體中高锝酸根離子的有效去除55-80
• 2.1 引言55-57
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分57-60
• 2.2.1 材料和試劑57
• 2.2.2 測(cè)試表征57-58
• 2.2.3 合成四氧化三鐵微球58
• 2.2.4 四氧化三鐵微球表面包載二氧化硅58
• 2.2.5 Fe_3O_4@SiO_2表面修飾雙鍵58-59
• 2.2.6 制備高錸酸根離子印跡及未印跡的磁性復(fù)合材料59
• 2.2.7 高锝酸根離子的吸附實(shí)驗(yàn)59-60
• 2.3 結(jié)果與討論60-76
• 2.3.1 碳碳雙鍵修飾的Fe_3O_4@SiO_2的合成及表征60-62
• 2.3.2 高錸酸根離子印跡的磁性復(fù)合材料的合成及表征62-65
• 2.3.3 離子印跡聚合物接枝聚合物的量對(duì)吸附的影響65-66
• 2.3.4 pH值對(duì)磁性復(fù)合微球吸附高錸酸根離子性能的影響66-67
• 2.3.5 干擾離子對(duì)磁性復(fù)合微球吸附高錸酸根離子性能的影響67-68
• 2.3.6 吸附熱力學(xué)研究68-69
• 2.3.7 吸附動(dòng)力學(xué)研究69-72
• 2.3.8 吸附等溫線(xiàn)的研究72-73
• 2.3.9 磁性微球與高錸酸根絡(luò)合物的表征和循環(huán)再生實(shí)驗(yàn)73-75
• 2.3.10 真實(shí)樣品實(shí)驗(yàn)75-76
• 2.4 本章小結(jié)76-77
• 參考文獻(xiàn)77-80
• 第三章 全文總結(jié)80-82
• 3.1 本論文的主要研究?jī)?nèi)容及相應(yīng)的結(jié)論如下80
• 3.2 論文的創(chuàng)新點(diǎn)80-81
• 3.3 存在的問(wèn)題及展望81-82
• 在讀期間已發(fā)表或錄用的論文82-83
• 致謝83-84

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