本文關(guān)鍵詞：三維有序大孔分子印跡聚合物的制備及其性能研究

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【摘要】：三維有序大孔材料由于孔徑的有序性、大的孔徑結(jié)構(gòu)和比表面積以及良好的光學(xué)性質(zhì),在催化、吸附、分離、傳感器、光子晶體等領(lǐng)域有潛在的應(yīng)用。分子印跡技術(shù)是針對特定分子制備對其具有特異識別聚合物的技術(shù),目前在色譜分離、固相萃取、生物傳感檢測等領(lǐng)域都得到了廣泛應(yīng)用。本文通過分子印跡技術(shù)和三維有序大孔材料制備技術(shù)制備具有有序孔結(jié)構(gòu)的分子印跡聚合物材料,該類材料可克服傳統(tǒng)分子印跡聚合物吸附動力學(xué)較慢,吸附效率不高的缺陷,因而具有較好的研究應(yīng)用價值。該論文的研究內(nèi)容主要包括如下三個部分。第一部分：分別以無皂乳液聚合法和StOber法制備得到單分散聚苯乙烯和二氧化硅微球,并以其作為膠晶粒子,采用垂直沉積法和蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝法分別制備了具有蛋白石結(jié)構(gòu)的膠晶膜與膠晶微球,并對它們的制備條件如分散溶劑、膠晶粒子濃度、組裝溫度,水油比、攪拌速度等進行探討。結(jié)果表明,使用無水乙醇作為分散劑,膠晶粒子濃度為8mg/mL,自組裝溫度為45℃時,聚苯乙烯膠晶粒子可形成高度有序的膠晶薄膜,膠晶膜層與層之間呈有序面心六方堆積結(jié)構(gòu),并表現(xiàn)出明顯的Bragg衍射特征,而二氧化硅膠晶薄膜缺陷較多,層與層之間規(guī)則性較差。在制備膠晶微球時,優(yōu)化SiO2膠體粒子的濃度為10%、水/硅油兩相體積比為1：10、攪拌速度為300 rpm時,制備得到的膠晶微球單分散性好,且呈有序的面心六方堆積結(jié)構(gòu),而聚苯乙烯膠晶粒子制備得到的膠晶微球大小不規(guī)則,且微球容易粘結(jié)。第二部分：以辛可寧分子為印跡分子,聚苯乙烯膠晶膜作為模板,甲基丙烯酸、乙二醇二甲基丙烯酸酯、過氧化苯甲酰和N'N-二甲基苯胺作為印跡前驅(qū)液體系,通過膠晶模板法和分子印跡技術(shù)制備得到反蛋白石結(jié)構(gòu)的辛可寧分子印跡聚合物光子晶體(MIPCs)膜,該MIPCs薄膜具有三維有序面心立方大孔點陣結(jié)構(gòu)。吸附實驗表明,與傳統(tǒng)的本體分子印跡聚合物膜相比,MIPCs薄膜對目標(biāo)分子具有更快的吸附動力學(xué)、更優(yōu)的結(jié)合能力和專一識別性。通過Bragg衍射峰遷移的測定,顯示MIPCs薄膜對模板分子具有良好的特異響應(yīng)性,其在0-10-3 mol/L的辛可寧溶液中,MIPCs薄膜的布拉格衍射峰從527 nm藍移至503 nm,而在結(jié)構(gòu)類似物的溶液中,MIPCs膜的布拉格衍射峰并沒有明顯遷移。第三部分：以牛血清白蛋白(BSA)為分子印跡,Si02膠晶微球作為模板,丙烯酰胺、N,N-亞甲基丙烯酰胺、過硫酸銨作為印跡前驅(qū)液,制備得到具有反蛋白結(jié)構(gòu)的分子印跡光子晶體微球。研究了分子印跡前驅(qū)液的單體配比以及膠晶微球的制備條件,并對合成的BSA MIPCs微球進行了紅外光譜和掃描電鏡表征以及吸附性能表征。結(jié)果表明,該印跡微球具有三維有序大孔結(jié)構(gòu),吸附實驗表明,該BSA MIPCs微球不僅對牛血清白蛋白具有較好的專一識別能力,與傳統(tǒng)的本體印跡聚合物相比,顯示出較快的吸附動力學(xué)和吸附容量。本研究分別以PS和Si02為膠晶模板,辛可寧和牛血清白蛋白為模板分子,建立了膜狀以及球形兩種不同形態(tài)的MIPCs的制備方法,相比傳統(tǒng)印跡聚合物,三維有序大孔分子印跡聚合物改善了分子識別動力學(xué)行為,提高了分子識別效率。此外,MIPCs膜由于其對印跡分子的特異光學(xué)響應(yīng)性,因而在傳感檢測方面體現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景,該研究為擴展分子印跡技術(shù)的應(yīng)用邁出了重要的一步。
【關(guān)鍵詞】：分子印跡 光子晶體 辛可寧 牛血清白蛋白
【學(xué)位授予單位】：廣州中醫(yī)藥大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：R917
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-10
• 引言10-12
• 第一章 文獻綜述12-26
• 1.1 分子印跡技術(shù)12-16
• 1.1.1 MIT的發(fā)展12
• 1.1.2 MIT原理12
• 1.1.3 MIP的存在形式12-13
• 1.1.3.1 塊狀粒子12-13
• 1.1.3.2 球形粒子13
• 1.1.3.3 膜狀MIP13
• 1.1.4 智能MIP13-15
• 1.1.4.1 溫度敏感MIP14
• 1.1.4.2 pH敏感MIP14
• 1.1.4.3 電敏感MIP14-15
• 1.1.4.4 磁性 MIP15
• 1.1.5 分子印跡技術(shù)的應(yīng)用15-16
• 1.1.5.1 色譜分離15
• 1.1.5.2 固相萃取15-16
• 1.1.5.3 酶催化劑的模擬16
• 1.1.5.4 傳感檢測16
• 1.1.5.5 在抗體與受體模擬中的應(yīng)用16
• 1.2 光子晶體技術(shù)概述16-19
• 1.2.1 光子晶體概念16-17
• 1.2.2 光子晶體的制備方法17-18
• 1.2.2.1 自然沉降法17
• 1.2.2.2 離心法17
• 1.2.2.3 垂直沉積法17
• 1.2.2.4 過濾沉降法17
• 1.2.2.5 電泳法17-18
• 1.2.2.6 旋涂法18
• 1.2.3 光子晶體的分類18-19
• 1.2.3.1 生物響應(yīng)性光子晶體18
• 1.2.3.2 化學(xué)響應(yīng)性子晶體光18
• 1.2.3.3 物理響應(yīng)性光子晶體18-19
• 1.3 分子印跡光子晶體19-20
• 1.4 本論文的研究意義20
• 參考文獻20-26
• 第二章 膠晶模板的制備與組裝26-38
• 2.1 試劑及儀器26
• 2.2 實驗部分26-28
• 2.2.1 聚苯乙烯微球的制備26-27
• 2.2.2 SiO_2微球的制備27
• 2.2.3 PS膠晶膜和SiO_2膠晶膜的組裝27
• 2.2.4 PS膠晶微球的組裝與SiO_2膠晶微球的組裝27-28
• 2.3 結(jié)果與討論28-34
• 2.3.1 單分散SiO_2微球形成機理28-29
• 2.3.2 SiO_2微球制備條件探討29
• 2.3.3 膠晶膜的制備29-31
• 2.3.3.1 PS膠晶膜組裝條件優(yōu)化29-30
• 2.3.3.2 SiO_2膠晶膜組裝條件探討30-31
• 2.3.4 膠晶微球的制備31-34
• 2.3.4.1 單分散PS膠體晶球自組裝膠晶微球32-33
• 2.3.4.2 單分散SiO_2粒子自組裝膠晶微球33-34
• 2.4 結(jié)論34-35
• 參考文獻35-38
• 第三章 三維有序大孔辛可寧分子印跡光子晶體薄膜的制備及其性能表征38-50
• 3.1 試劑及儀器38-39
• 3.2 實驗部分39-40
• 3.2.1 辛可寧分子印跡光子晶體薄膜的制備39
• 3.2.2 吸附動力學(xué)研究39
• 3.2.3 吸附熱力學(xué)研究39
• 3.2.4 選擇性研究39-40
• 3.2.5 光學(xué)響應(yīng)性研究40
• 3.2.6 重復(fù)性研究40
• 3.3 結(jié)果與討論40-48
• 3.3.1 辛可寧分子印跡光子晶體薄膜的制備40-41
• 3.3.2 辛可寧分子印跡光子晶體薄膜的表征41-42
• 3.3.2.1 紅外光譜表征41-42
• 3.3.2.2 掃描電鏡分析42
• 3.3.3 吸附動力學(xué)分析42-43
• 3.3.4 吸附熱力學(xué)分析43-44
• 3.3.5 Scatchard方程分析44-45
• 3.3.6 選擇性研究45-46
• 3.3.7 光學(xué)響應(yīng)性研究46-47
• 3.3.8 重復(fù)性研究47-48
• 3.4 結(jié)論48
• 參考文獻48-50
• 第四章 三維有序大孔牛血清蛋白分子印跡聚合物的制備及其性能表征50-64
• 4.1 試劑及儀器51
• 4.2 實驗部分51-52
• 4.2.1 三維有序牛血清白蛋白分子印跡聚合物的制備51
• 4.2.2 吸附介質(zhì)pH的探討51-52
• 4.2.3 等溫吸附實驗52
• 4.2.4 選擇性吸附實驗52
• 4.2.5. 動力學(xué)吸附實驗52
• 4.3 結(jié)果與討論52-62
• 4.3.1 三維有序牛血清白蛋白分子印跡聚合物制備52-54
• 4.3.1.1 聚合物的制備過程52-53
• 4.3.1.2 引發(fā)體系以及反應(yīng)溫度的選擇53
• 4.3.1.3 單體濃度以及滲透方式的選擇53-54
• 4.3.1.4 干燥方式的選擇54
• 4.3.2 反蛋白石分子印跡聚合物電鏡表征54-55
• 4.3.3 外光譜(IR)圖55-56
• 4.3.4 吸附介質(zhì)磷酸緩沖溶液pH值的探討56-57
• 4.3.5 等溫吸附實驗57-59
• 4.3.6 Freundlich isotherm59-60
• 4.3.7 動力學(xué)吸附實驗60-61
• 4.3.8 選擇性吸附實驗61-62
• 4.4 結(jié)論62
• 參考文獻62-64
• 附錄64-65
• 在校期間發(fā)表論文情況65-66
• 致謝66-67
• 附件67

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前6條

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本文編號：632275