隨著化工行業(yè)的發(fā)展,工業(yè)廢水的有效處理已經(jīng)成為當前社會面臨的重要環(huán)境問題。例如,抗生素作為重要的化工和制藥產(chǎn)品,在全世界范圍內(nèi)被廣泛用來預防和治療細菌感染,其在水體環(huán)境中過度積累引發(fā)了嚴重的細菌耐藥現(xiàn)象,已對人類健康造成巨大的威脅。為了緩解水體污染問題,人們采取了大量的方法,其中包括光催化技術(shù)、化學反應、物理吸收、生物降解等。在這些方法中,光催化降解被證明是一種有效的、有前途的去除環(huán)境污染物的技術(shù)。在此次工作中我們做了以下研究:（1）我們首次制備了用于鹽酸四環(huán)素光催化降解的BiPO4/rGO/pg-C3N4光催化劑。通過實驗證明rGO和pg-C3N4對催化性能的提升有重要貢獻,其最佳質(zhì)量比分別為1.2 wt%和40 wt%。該催化劑在模擬太陽光照射50 min后,鹽酸四環(huán)素降解率為80.0%,分別是pg-C3N4和BiPO4的3.3倍和6.3倍。重要的是,Bi PO4/rGO/pg-C3N4復合材料構(gòu)建的內(nèi)建電場增強了Z機理電荷轉(zhuǎn)移過程,具有較高的電荷分離效率。通過自由基清除實驗和莫特-肖特基測量證實了Z型異質(zhì)結(jié)的形成,加速了電荷的分離,提高了氧化還原能力,有利于光催化反應向有利方向的... 

【文章來源】：青島科技大學山東省

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

光催化機理Figure1-1Photocatalyticmechanism

??謝乖??迫∏餛??g-C3N4被人們廣泛認識和了解。g-C3N4是由二維層狀結(jié)構(gòu)堆疊形成的有機材料，材料的層內(nèi)是通過碳原子和氮原子以sp2的方式雜化形成，材料是具有高度離域的大π鍵共軛體系，以及類似于石墨的平面網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)[25]。由于具有穩(wěn)定的化學結(jié)構(gòu)、高活性以及來源廣泛等優(yōu)點，g-C3N4被研究者廣泛研究并用于各種光催化研究領(lǐng)域，包括有機污染物降解[26]、光催化催化分解水制取氫氣[27]、光催化有機合成[28]和光催化氧氣還原反應[29]等方面。這些應用均展現(xiàn)了優(yōu)異的催化性能，使g-C3N4已成為最富有前景的催化劑之一。圖1-2g-C3N4的分子結(jié)構(gòu)

g-C3N4基復合光催化劑降解污染物性能研究10要選擇一個適合能帶的第二相材料與g-C3N4結(jié)合來構(gòu)建II型復合材料，這些半導體包括常見的金屬氧化物(如TiO2[40]、ZnO[41]、MoO3[42]、WO3[43]、In2O3[44])，金屬硫化物(如CdS[45]、ZnS[46]、MoS2[47]、ZnIn2S4[48])，鹵化物(如BiOI[49]、BiOCl、BiOBr[50])等材料。圖1-3傳統(tǒng)II型g-C3N4基復合光催化系統(tǒng)：(a)與具有較負能帶的半導體材料結(jié)合；(b)與具有較正能帶的半導體材料結(jié)合Figure1-3Chargetransfermechanismintheconventionalg-C3N4-basedtypeIIcompositematerialsconstructedbycouplingg-C3N4toanothersemiconductorwhichhave(a)morenegativevalencebandand(b)amorepositiveconductionband高效II型復合光催化材料的構(gòu)建除了材料間的能帶是否適合，還與材料之間的接觸程度息息相關(guān)。孫黎明等[51]探索了g-C3N4/Zn2GeO4材料之間是否充分接觸對其催化效率的影響。研究者通過調(diào)節(jié)不同材料的表面電荷，組建了兩種不同的復合材料體系，分別是g-C3N4和Zn2GeO4材料間帶相同電荷和相反電荷接觸的兩種體系。實驗結(jié)果表明帶有相反電荷的g-C3N4/Zn2GeO4復合材料催化活性要比帶相同電荷的g-C3N4/Zn2GeO4復合體系要好。不同材料之間的相互作用在提升光催化效率上起到了不可忽視的作用。如圖1-6所示具有相反電荷接觸的g-C3N4/Zn2GeO4復合材料電子轉(zhuǎn)移路徑，由于g-C3N4和Zn2GeO4不同的費米能級，表面凈電子會從Zn2GeO4材料表面遷移到g-C3N4表面達到兩個材料的費米能級持平。持平后的Zn2GeO4表面產(chǎn)生電荷耗盡層，g-C3N4表面則產(chǎn)生電荷積累層，兩者接觸面處會形成一個內(nèi)部的電場效應。在特定波長光照下兩個半導體材料都被激發(fā)，由于內(nèi)建電場的存在會驅(qū)動材料電荷之間的轉(zhuǎn)移，g-C3N4導帶上的光電子會轉(zhuǎn)移到Zn2GeO4導?

【參考文獻】：
期刊論文
[1]探究動物濫用抗生素的危害與對策[J]. 劉正文.  獸醫(yī)導刊. 2019(15)
[2]污水中抗生素生化去除研究進展[J]. 耿沖沖,王亞軍.  環(huán)境監(jiān)測管理與技術(shù). 2019(03)
[3]半導體光催化材料研究進展[J]. 劉廣涵,張斌.  現(xiàn)代鹽化工. 2019(02)
[4]銳鈦礦光催化降解苯酚:氟離子吸附的影響大于磷酸根[J]. 劉勝偉,趙建軍,許宜銘.  化學學報. 2019(04)
[5]鈮酸銀可見光催化降解聚氯乙烯薄膜[J]. 王丹丹,劉俊渤,常海波,唐珊珊.  高等學校化學學報. 2014(09)
[6]Ag/Ag3PO4/g-C3N4復合光催化劑的合成與再生及其可見光下的光催化性能（英文）[J]. 劉建新,王韻芳,王雅文,樊彩梅.  物理化學學報. 2014(04)
[7]ZnO/碳納米管復合光催化材料對抗生素的光催化降解[J]. 宋優(yōu)男,關(guān)衛(wèi)省.  應用化工. 2012(07)
[8]中國能源與環(huán)境可持續(xù)發(fā)展的若干問題[J]. 岑可法.  中國廢鋼鐵. 2006(02)
[9]中國能源與環(huán)境可持續(xù)發(fā)展的若干問題[J]. 岑可法.  中國廢鋼鐵. 2006 (02)



本文編號：3527809