【摘要】：介孔炭材料具有高熱穩(wěn)定性、高比表面積、大孔容、良好的生物相容性等優(yōu)點(diǎn),因此被廣泛的應(yīng)用于吸附、分離以及傳感器等領(lǐng)域。為了進(jìn)一步提升介孔炭材料的性能,許多研究嘗試對它們進(jìn)行功能化修飾,例如:摻雜氮原子和磁性納米粒子到炭基體上。目前,有機(jī)-有機(jī)自組裝是制備介孔炭材料最常用的方法之一。然而,通過這種方法制備的介孔炭材料的形貌很難控制,并且由于制孔模板與炭前體間的作用力較弱常常導(dǎo)致介孔結(jié)構(gòu)坍塌和變形,這很大程度限制了介孔炭材料在吸附與釋放方面的應(yīng)用。本研究通過加強(qiáng)氫鍵作用力的原理,合成了具有高氮含量且形貌均一的介孔炭納米球。在此基礎(chǔ)上,通過膠體上的含氮基團(tuán)易于與金屬離子結(jié)合的機(jī)制,成功的制備出具有超順磁性的功能化介孔炭納米球。同時(shí),在引入硅源和調(diào)整相關(guān)實(shí)驗(yàn)參數(shù)后,首次合成了一系列包括蘭花狀,纖維狀,球形在內(nèi)的多形貌介孔炭材料。本文選用阿苯達(dá)唑和伊曲康唑兩種難溶性藥物作為模型藥物,考察介孔炭納米球和蘭花狀介孔炭材料的藥物釋放性能。選用酸性紅57作為染料,考察磁性介孔炭納米球的吸附性能。本文主要研究內(nèi)容如下:(1)以乙二胺為氮源兼催化劑,間苯三酚和甲醛為炭源,F127為模板,通過一步水溶液自組裝合成高含氮量的炭納米球。研究發(fā)現(xiàn),乙二胺濃度、炭前體種類以及水熱反應(yīng)等實(shí)驗(yàn)變量能對炭納米球的尺寸均一性、粒徑和形貌進(jìn)行有效調(diào)節(jié)。此外,間苯三酚與甲醛形成的復(fù)合物可以與F127上的PEO端形成強(qiáng)勁的三層氫鍵,因此表現(xiàn)出很強(qiáng)的自組裝能力。這很好的解決了有機(jī)-有機(jī)自組裝過程中反應(yīng)力弱的問題,避免了高溫炭化過程中氮元素的流失和介孔結(jié)構(gòu)的坍塌。將介孔炭球作為載體載入阿苯達(dá)唑后,藥物的釋放能力得到了顯著的提升。(2)后處理合成具有超順磁性的介孔炭納米球。膠體納米球上的-NH基團(tuán)能與溶液中的鐵離子緊密結(jié)合,實(shí)現(xiàn)了鐵的高負(fù)載量,也避免了后續(xù)炭化以及染料吸附過程中鐵粒子脫落。此外,研究發(fā)現(xiàn)隨著鐵含量的增多,介孔炭材料的形貌發(fā)生了從球體到無定形再到棒狀體的變化。以酸性紅57作為模型染料來研究磁性介孔炭球的吸附性能。結(jié)果顯示,磁性介孔炭球能對水體中的染料實(shí)現(xiàn)高效吸附。(3)以正硅酸乙酯為硅源,間苯三酚為炭源,乙二胺為催化劑,在丙酮的溶解作用下合成蘭花狀、球狀、纖維狀在內(nèi)的多形貌介孔炭材料。研究發(fā)現(xiàn),介孔炭材料的形貌可以通過改變丙酮的濃度進(jìn)行調(diào)節(jié)。而當(dāng)丙酮濃度不變時(shí),通過改變硅源的加入量則可以實(shí)現(xiàn)空心炭納米球的高效合成。此外,研究還深入考察了介孔炭在不同反應(yīng)時(shí)期的形貌變化。得到的蘭花狀介孔炭材料具有較高的比表面積,因此能夠增加難溶性藥物伊曲康唑的釋放能力。
【圖文】：

廣東藥科大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文納米球的方法比較繁瑣，主要通過使用介孔二氧化硅顆粒作為骨架，再進(jìn)行納米澆鑄反向復(fù)制得到炭納米球。Zhao 等以甲階酚醛樹脂為炭源，F(xiàn)127 為模板在低水熱反應(yīng)濃度下合成得到介孔炭納米球[14]。如圖 1-1 所示，炭納米球上的介孔清晰可見且孔道排列有序。但是這種方法需要對反應(yīng)溶液進(jìn)行多次稀釋，過程比較麻煩，而且它的產(chǎn)量也不高，因此不利于工業(yè)化生產(chǎn)。隨后，Wang 等通過一步水溶液自組裝法成功實(shí)現(xiàn)了介孔炭納米球的高效合成[15]。這個(gè)方法步驟簡單，產(chǎn)物產(chǎn)率較高，為實(shí)心介孔炭納米球的合成提供了新的思路。

廣東藥科大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文繁瑣[19]。此外，得到的空心炭球的殼通常只有微孔，這很大程度上限制了它用[20]。Tang[21]等在上述基礎(chǔ)上，以多巴胺作為炭源，二嵌段共聚PS173-b-PEO170）為制孔模板成功的合成了殼表面孔徑能達(dá)到 20 nm 的空納米球。如圖 1-2 所示，這種空心炭球不僅具有較大的內(nèi)部空間，還有均一形形貌。此外，Bin[22]等以丙酮作為選擇性溶劑，利用膠體內(nèi)部分子量不同丙酮的溶解產(chǎn)生不同程度響應(yīng)的特性，成功的合成了一系列介孔空心炭納米個(gè)研究的意義在于不僅避免了用氫氟酸或氫氧化鈉除硅的有害過程，并且還通過改變反應(yīng)條件控制空心球的形貌和殼的厚度，這打破了合成空心炭納米常規(guī)思維，為將來的研究提供一個(gè)新的反向。
【學(xué)位授予單位】：廣東藥科大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O613.71;R943

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