【摘要】：隨著科技的不斷進步,人類文明的不斷發(fā)展,人口基數(shù)的不斷增加,人們對藥物的需求量也顯著增高,口服藥物因為其方便、快捷等特點也成為人體吸收藥物的主要途徑,然而一些難溶性藥物因其在水中的溶解度低而口服利用度十分低,導致這類藥物在臨床應用方面受到極大的限制。而介孔碳納米材料能很好地改進這一問題,因為其具有較高的比表面積、豐富且可調(diào)節(jié)的孔徑與孔隙結(jié)構(gòu)、相對大的孔容量、良好的穩(wěn)定性等特點,所以這類材料在藥物的運輸與傳遞領(lǐng)域具有很高的潛力。目前,對于介孔碳的研究多已球型介孔碳為主,傳統(tǒng)的合成方法有水熱法、模版法、水溶液法等,然而這些合成方法與球形結(jié)構(gòu)均存在一些缺點,比如合成成本高,產(chǎn)率低,合成步驟復雜,分散性差,孔隙結(jié)構(gòu)差等。這樣很大程度上限制了介孔碳材料在載藥方面的實際應用與推廣,因此,研究非球型的新結(jié)構(gòu)介孔碳材料備受關(guān)注。介孔碳材料不僅在藥物領(lǐng)域應用廣泛,在電化學領(lǐng)域也有著重要作用�？沙潆婁\空氣電池由于地殼中鋅元素豐富、生產(chǎn)成本低、理論能量密度高、環(huán)境影響小等各種優(yōu)點而受關(guān)注。此外,由于鋅空氣電池通常使用具有較高沸點的含水電解質(zhì),因此相對于采用揮發(fā)性和可燃有機液體電解液的主流鋰離子電池,鋅空氣電池所面臨的潛在安全風險可以顯著降低。目前,可充電的鋅-空氣電池是可行且有前途的電化學能量存儲和轉(zhuǎn)換技術(shù)的代表之一,在便攜式電子設備、電動車輛、航空航天、陽光和風能等存儲綠色能源應用中日益普及。本文為了發(fā)展較為綠色簡便的方法,主要以金屬有機框架ZIF-67與ZIF-8為前驅(qū)材料,設計和合成出金屬氮共摻雜的介孔碳納米材料,通過掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X射線光電子能譜分析(XPS)等一系列表征方法對材料進行形貌與結(jié)構(gòu)表征、元素成分分析及電催化活性的測試,研究材料成分、結(jié)構(gòu)組成與電化學活性之間的關(guān)系。將合成的介孔碳材料用于難溶藥物布洛芬的吸附,探究材料的藥物溶出釋放速率、材料載藥量以及細胞毒性;將其負載在鋅-空氣電池陰極,探究其催化性能。主要研究內(nèi)容如下:(1)采用硝酸鈷,石墨型氮化碳(g-C_3N_4)為原料,ZIF-8(沸石咪唑類骨架材料8)為前驅(qū)體,常溫下一步合成ZIF-8衍生物,通過在氬氣(Ar)氣氛下煅燒制備出鈷(Co)、鋅(Zn)金屬共摻雜的介孔碳納米材料Co,Zn@NC-T(T是煅燒溫度)。對不同煅燒溫度(700℃、800℃、900℃)下合成的納米材料Co,Zn@NC-T的形貌特點、孔徑孔容、結(jié)構(gòu)元素進行進一步分析,比較不同煅燒溫度下合成的納米材料的氧還原(ORR)電催化性能。本實驗為ZIF-67衍生材料合成提供實驗思路與基礎,是ZIF-67衍生材料的前實驗,因此本論文不對Co,Zn@NC的表征與性能進行具體描述。(2)利用石墨型氮化碳(g-C_3N_4)為原料,沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料ZIF-67為前驅(qū)體,以二氧化硅(SiO_2)納米球為模版,在甲醇反應體系中合成ZIF-67衍生物,在氬氣條件下高溫碳化制備出含鈷(Co)金屬氮摻雜的介孔碳納米材料,該材料為具有多孔薄碳壁的高度石墨化的多面體狀中空碳納米籠Co@NHCC-T,觀察不同煅燒溫度(700℃、800℃、900℃)下材料的形貌結(jié)構(gòu),對其進行元素分析,同樣比較不同煅燒溫度下材料的電催化性能,發(fā)現(xiàn)Co@NHCC-800是具有最高的ORR和OER性能的雙功能電催化劑�？疾炝嗽诳沙潆婁\-空氣電池方面應用,當用作可充電鋅空氣電池中的透氣電極時,其顯示出比商用Pt/C催化劑更高的開路電壓,以及248 mW cm~(-2)的最大放電功率密度。在充電-放電測量連續(xù)循環(huán)12小時后,充電-放電電壓間隙僅略微增加10 mA cm~(-2)。(3)實驗進一步探討了材料Co@NHCC-700、Co@NHCC-800、Co@NHCC-900與不加入SiO_2模版下煅燒溫度80℃的材料Co@NCPT-800的一系列形貌結(jié)構(gòu),孔徑孔隙分布。通過觀察對比,Co@NHCC-800展現(xiàn)出較大的比表面積,約為910.71 m~2·g~(-1),考察了材料作為藥物載體對難溶性藥物布洛芬的吸附性能。通過觀察比較,采用紫外分光光度法和CCK-8法(細胞增殖-毒性檢測CCK-8試劑盒法)分別考察介孔碳材料對模型藥物的吸附、釋放特性及其細胞毒性,發(fā)現(xiàn)以比表面積較大、孔道較多的Co@NHCC-800作為模型藥物載體能夠顯著提高其對難溶性藥物的吸附性能和累積溶出釋放度,并且表現(xiàn)出良好的生物相容性。
【圖文】：

圖 1-1 金屬空氣電池的結(jié)構(gòu)示意圖[17]Fig.1-1 Schematic structure of a metal air battery[17]研究金屬空氣電池，給出結(jié)構(gòu)示意如圖 1-1，由金組成浸泡在金屬離子導電電解質(zhì)中的隔膜。在放放電子到外部電路。同時，氧氣接受了來自陽極。氧還原物質(zhì)或離解的金屬離子遷移到電解質(zhì)中[17]。相反，充電過程是相反的，在陽極上鍍金屬，金屬-空氣電池分為兩種類型根據(jù)電解質(zhì)：一種n-空氣的電解質(zhì)和另一種是水敏感系統(tǒng)使用有機效藥物輸送系統(tǒng)對改善藥理學有重要意義。目前

作為活性位點[45,46]。其中，ZIF-67（ZIF=沸石咪唑酯骨架），由 Co2+離子和 2-甲基咪唑組成，，近年來對氧還原（ORR）和產(chǎn)氧（OER）的研究最為廣泛[47-50]。由于 ZIF-67 中與 2-甲基咪唑鍵鏈接的 Co-Co 距離比較短[51]。然而，ZIF-67 中的金屬原子在高溫熱解過程中可能容易聚集成具有不均勻分布的大顆粒，這種情況降低了電催化活性[52,53]。因此，為了提高它們的電催化活性和穩(wěn)定性，非常需要合成具有均勻分布的活性位點的具有特定良好結(jié)構(gòu)的 ZIF 材料來替代原有的碳材料[54]。本研究已 ZIF-67 和 ZIF-8 為前驅(qū)體制備新型介孔材料，初步探究合成的新型介孔材料行貌與特征，對不同煅燒溫度下合成的 ZIF-67 和 ZIF-8 衍生物進行元素，孔徑分布對比，為材料的進一步電化學與藥物吸附研究奠定了基礎。3.2 實驗部分3.2.1 ZIF-67 衍生 Co@NHCC-T 的制備
【學位授予單位】：廣東藥科大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：R943

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