本文關(guān)鍵詞： 雙介孔 炭微球 磁性 吸附　出處：《廣東藥學(xué)院》2014年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：介孔炭材料具有介孔結(jié)構(gòu)，孔徑分布集中、高比表面積、大孔容及無生理毒性等特性，在吸附、催化、氣體分離、藥物傳輸及電化學(xué)能源存儲等領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用前景。但是介孔炭粉末很難從溶液中分離出來，而傳統(tǒng)的分離方法涉及過濾或離心過程，這些分離方法都比較復(fù)雜，另一方面介孔炭的孔徑不夠大，這些都限制了介孔炭的應(yīng)用范圍。 本研究以糠醇為炭源，F(xiàn)e(NO3)2·9H2O、Ni(NO3)2·6H2O及Fe(NO3)2·9H2O和Ni(NO3)2·6H2O混合物為磁源，SiO2納米微粒為模板，采用原位一鍋法合成了一系列鐵磁性雙介孔球炭，鎳磁性雙介孔球炭，鐵鎳磁性雙介孔球炭，氨化鐵磁性雙介孔球炭；用X射線衍射儀、比表面積分析儀、掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、綜合物性測量系統(tǒng)、拉曼光譜儀、紅外分光光度計對孔結(jié)構(gòu)參數(shù)、飽和磁化強度及形貌進(jìn)行表征；同時選用大分子蛋白藥物（牛血清白蛋白）、染料污染物（亞甲基藍(lán)、酸性紅114）和致畸劑（維甲酸）為模型分子研究所合成的磁性雙介孔球炭對這些模型分子的吸附行為。旨在為磁性雙介孔球炭材料的吸附性能在小分子和大分子中的應(yīng)用提供科學(xué)依據(jù)。具體如下： （1）鐵磁性雙介孔球炭合成：以Fe(NO3)3·9H2O為磁性前軀體，SiO2納米微粒為硅源，糠醇為炭源，采用原位一鍋法合成了鐵磁性雙介孔球炭，用一系列表征手段對炭材料進(jìn)行表征。結(jié)果表明：Fe(NO3)3·9H2O的用量影響著炭材料的形態(tài)、孔結(jié)構(gòu)參數(shù)和磁性性質(zhì)；鐵磁性雙介孔球炭孔徑大約集中在8nm和27nm，比表面積和孔容隨著Fe(NO3)3·9H2O用量的增多而變�。伙柡痛呕瘡姸入S著Fe(NO3)3·9H2O用量的增多而增強；從SEM看出炭材料呈現(xiàn)出球形特征，粒徑在15-20um；并氨化修飾鐵磁性雙介孔球炭，通過紅外光譜分析乙二胺成功的嫁接到鐵磁性雙介孔球炭上；SEM和氮氣吸附表明氨化修飾后的炭仍為球形形狀，具有雙介孔結(jié)構(gòu)。 （2）鎳磁性雙介孔球炭的合成：用原位一鍋法，以Ni(NO3)2·6H2O為磁性前驅(qū)體，SiO2納米微球為硅源，糠醇為炭源合成了鎳磁性雙介孔球炭。用一系列表征手段對炭材料進(jìn)行表征。結(jié)果表明：Ni(NO3)2·6H2O的用量影響著炭材料的形態(tài)，孔結(jié)構(gòu)參數(shù)，磁性性質(zhì)，炭材料為球形特征，粒徑大約為16μm；鎳磁性雙介孔球炭孔徑大約集中在9nm和27nm，比表面積和孔容隨著Ni(NO3)2·6H2O的增多而減小；磁化曲線表明飽和磁化強度隨Ni(NO3)2·6H2O用量的增多而增強。 （3）鐵鎳磁性雙介孔球炭的合成：同樣用原位一鍋法，以Fe(NO3)3·9H2O和Ni(NO3)2·6H2O為磁性前驅(qū)體，SiO2納米微球為硅源，糠醇為炭源合成了鐵鎳磁性雙介孔球炭，用一系列表征手段對炭材料進(jìn)行表征。結(jié)果表明：鐵鎳磁性雙介孔球炭孔徑大約集中在9nm和27nm，比表面積和孔容隨著Fe(NO3)3·9H2O和Ni(NO3)2·6H2O用量的增多而減��；SEM看出炭材料呈現(xiàn)出球形形狀，粒徑在10um到30um之間；飽和磁化強度隨磁性前驅(qū)體用量的減少而變?nèi)�，可以通過調(diào)整磁性前驅(qū)體的用量來改變炭材料的飽和磁化強度。 （4）鐵磁性雙介孔球炭對牛血清白蛋白的吸附：以牛血清白蛋白為模型蛋白，首次考察了鐵磁性雙介孔球炭對牛血清白蛋白的吸附行為。結(jié)果表明：磁性前驅(qū)體的用量，溶液的pH值和離子強度影響著牛血清白蛋白的吸附量。吸附量隨磁性前驅(qū)體的增多而減小，分別為591、538、465mg/g；鐵磁性雙介孔球炭在pH=4.7時吸附量最大，這是溶液中的pH值在等電點時牛血清白蛋白靜電引力與靜電斥力都消失的緣故；NaCL濃度為1M時，，吸附量最大，這是由于NaCL濃度超過1M時，牛血清白蛋白形成大的聚集體不能被吸附到8nm的孔道內(nèi)并且堵塞孔道。用Sips方程q q(Kc)mm1(Kc)m對牛血清白蛋白的吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得到吸附量qm，平衡常數(shù)K，回歸系數(shù)m等參數(shù)。 （5）鎳磁性雙介孔球炭對亞甲基藍(lán)與酸性紅114的吸附：以亞甲基藍(lán)與酸性紅114為模型染料污染物，首次考察了鎳磁性雙介孔球炭對亞甲基藍(lán)與酸性紅114的吸附行為。實驗結(jié)果表明：炭材料對染料有良好的吸附性能；吸附量隨著Ni(NO3)2·6H2O用量的增多而減�。煌N鎳磁性雙介孔球炭對亞甲基藍(lán)的吸附量比酸性紅114的吸附量大，這是因為亞甲基藍(lán)比酸性紅114的分子尺寸、分子量和分子體積都小，而且在近中性水溶液中，鎳磁性雙介孔球炭與亞甲基藍(lán)帶相反電荷，具有相互吸引力。用準(zhǔn)二級方程tq11kq2qt對亞甲基藍(lán)，酸性紅114的吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得到吸附量mmqm，吸附速率常數(shù)k，結(jié)果表明，qm和k值隨著比表面積，孔容的增大而增大。 （6）鐵鎳磁性雙介孔球炭對維甲酸的吸附：以維甲酸為模型致畸劑，首次考察了鐵鎳磁性雙介孔球炭對維甲酸的吸附行為。結(jié)果表明：維甲酸的吸附量隨Fe(NO3)3·9H2O和Ni(NO3)2·6H2O的增多而減��；維甲酸的吸附量隨著濃度的增大和時間的推移逐漸增大直至飽和，主要是因為溶液中與介孔炭中的維甲酸濃度差從較大到較小，并且維甲酸從在炭球的表面吸附到在炭孔道的內(nèi)部吸附，這些都使得吸附速率減小，最終達(dá)到飽和吸附。并提出用q qmkt/(1kt)方程對維甲酸的吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合獲得初始吸附速率常數(shù)k和吸附量qm。結(jié)果表明k和qm值隨著比表面積、孔容的增大而增大。 本研究創(chuàng)新點在于首次采用原位一鍋法合成出鐵磁性雙介孔球炭，鎳磁性雙介孔球炭，鐵鎳磁性雙介孔球炭，合成過程不需要額外的浸漬和硅模板的合成過程，簡化了合成步驟；合成的炭材料具有雙介孔及球形特征，極大的提高了比表面積和孔容，對藥物呈現(xiàn)出更高的吸附性能。 本研究部分內(nèi)容已經(jīng)通過廣東省科技成果鑒定（粵科鑒字[2013]40號），并獲得2013年度廣東省科學(xué)技術(shù)三等獎。
[Abstract]:Mesoporous carbon materials with mesoporous structure, pore size distribution, high surface area, large pore volume and non toxicity properties in adsorption, catalysis, gas separation, drug delivery and electrochemical energy storage and other fields have a wide application prospect. However, mesoporous carbon powder is difficult to separate from the solution, and separation method the traditional process involves filtration or centrifugation, these separation methods are more complex, on the other hand the pore size of mesoporous carbon is not large enough, which limits the scope of application of mesoporous carbon.
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本文編號：1554326