本文關(guān)鍵詞：不同生物有機分子調(diào)控下磷酸鈣仿生礦化研究

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【摘要】：生物礦化是生物體形成組織的重要過程，在有機基質(zhì)調(diào)控下自組裝成具有分級結(jié)構(gòu)的組織，具有合成材料無可比擬的優(yōu)越性能。因此理解有機基質(zhì)對無機礦物的調(diào)控機制具有重要的意義。 本研究采用五種不同的生物有機分子：檸檬酸鹽(citrate)、天冬氨酸(Asp)、谷氨酸(Glu)、賴氨酸(Lys)和牛血清白蛋白(BSA)對磷酸鈣的仿生礦化過程進(jìn)行調(diào)控，通過改變生物有機分子的含量以及鈣、磷溶液的濃度來探討其對生成的磷酸鈣類型、形貌和尺寸的影響。利用XRD、FTIR、SEM、DSC、TG等測試手段對生物有機分子調(diào)控下磷酸鈣的組成、結(jié)構(gòu)等進(jìn)行分析，同時對比各種生物有機分子與磷酸鈣的作用情況，進(jìn)而探討其調(diào)控機理。 研究結(jié)果表明，與堿性氨基酸(Lys)和牛血清白蛋白(BSA)相比，具有多羧基的生物有機分子(citrate、Asp和Glu)對磷酸鈣的成核具有一定的抑制作用，這主要取決于生物有機分子與溶液中Ca~(2+)濃度比。對于citrate而言，當(dāng)Cit/Ca~(2+)≥1.6時，溶液澄清而沒有磷酸鈣生成，說明3個citrate分子能與2個Ca~(2+)結(jié)合，從而使鈣離子沒有多余的空位吸引磷酸根；對于Asp而言，當(dāng)Asp/Ca~(2+)≥0.752時，溶液澄清，即1.5個Asp分子能與2個Ca~(2+)結(jié)合；對于Glu而言，當(dāng)Glu/Ca~(2+)≥0.68時，溶液澄清，即1.3個Glu分子能與2個Ca~(2+)結(jié)合。因此，其抑制作用強弱依次是GluAspcitrate。 生物有機分子對形成的磷酸鈣類型具有一定的調(diào)控作用。在citrate調(diào)控下，所得的磷酸鈣類型取決于citrate與Ca~(2+)濃度比。當(dāng)Cit/Ca~(2+)≤0.2時，形成DCPD；當(dāng)0.2＜Cit/Ca~(2+)＜1.6時，形成HA。對于酸性氨基酸，由于其存在使溶液的環(huán)境呈酸性，而DCPD在該條件下穩(wěn)定存在，故在酸性氨基酸(Asp和Glu)調(diào)控下主要生成DCPD。而對于Lys和BSA，所形成的磷酸鈣類型取決于生物有機分子的含量以及鈣離子、磷酸根離子的濃度，主要形成DCPD和HA兩種磷酸鈣類型；同時，在偏酸性的條件下，由于Lys的調(diào)控作用，DCPD為介穩(wěn)相，易向HA轉(zhuǎn)變。 不同生物有機分子調(diào)控下得到磷酸鈣的形貌有顯著差異。這主要說明生物有機分子與磷酸鈣之間存在一定的相互作用從而改變各個晶面的相對生長速率進(jìn)而調(diào)控所得的磷酸鈣形貌和尺寸。當(dāng)溶液中Ca~(2+)濃度為0.15M(Ca/P=1.67)時，不同生物有機分子調(diào)控下所得的DCPD形貌不同。Citrate調(diào)控下所得的DCPD為針簇狀，且隨著citrate的濃度增加(由0.0083M→0.0332M)，所得的晶體長度有所增加(由約3μm增至6μm)；不同濃度Asp條件下所得的DCPD形貌不同，，隨著Asp濃度增加(由0.00376M→0.094M)，由不規(guī)則片狀逐漸轉(zhuǎn)變成菱形，且菱形相互堆積成空間立體結(jié)構(gòu)；在BSA調(diào)控下得到的DCPD為規(guī)則平行四邊形的片狀，同時隨著BSA含量增加(由0.2g→1.5g)，結(jié)構(gòu)逐漸由三維有序堆積向二維規(guī)則片狀轉(zhuǎn)變；Lys調(diào)控下所得的DCPD為表面粗糙的不規(guī)則片狀，而對照組(未添加任何生物有機分子)所得的DCPD為大片狀，具有一定的長徑比，約為2。對于Glu而言，調(diào)控所得的DCPD的形貌取決于溶液中Glu與Ca~(2+)的濃度比。當(dāng)Glu/Ca~(2+)＜0.136時，為二維片狀聚集體；當(dāng)Glu/Ca~(2+)大約為0.136時能夠得到三維空間結(jié)構(gòu)；當(dāng)其濃度比進(jìn)一步增加時，又逐漸轉(zhuǎn)變成二維片狀結(jié)構(gòu)。當(dāng)生成的磷酸鈣為HA時，對照組所得的HA為小片狀堆積體，生物有機分子調(diào)控下所得的HA為小顆粒聚集體。
【關(guān)鍵詞】：生物有機分子 磷酸鈣 仿生礦化
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：R318.08
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 緒論11-25
• 1.1 引言11
• 1.2 生物礦化簡介11-13
• 1.3 磷酸鈣生物礦物13-18
• 1.4 磷酸鈣礦化研究現(xiàn)狀和趨勢18-23
• 1.4.1 膠原調(diào)控磷酸鈣的礦化研究18-20
• 1.4.2 檸檬酸/檸檬酸鹽與磷酸鈣的作用20-21
• 1.4.3 蛋白和氨基酸對磷酸鈣的影響21-23
• 1.5 本研究的目的、意義和內(nèi)容23-25
• 1.5.1 本文的研究目的與意義23
• 1.5.2 本文的研究內(nèi)容23-25
• 第二章 檸檬酸鹽(Citrate)對磷酸鈣仿生礦化的研究25-39
• 2.1 引言25
• 2.2 實驗內(nèi)容25-28
• 2.2.1 實驗材料與設(shè)備25-26
• 2.2.2 實驗過程26-28
• 2.2.3 測試與表征28
• 2.3 實驗結(jié)果與討論28-38
• 2.3.1 Citrate 調(diào)控下磷酸鈣的 XRD 分析28-31
• 2.3.2 Citrate 調(diào)控下磷酸鈣的 FTIR 分析31-33
• 2.3.3 Citrate 調(diào)控下的磷酸鈣 SEM 分析33-35
• 2.3.4 Citrate 調(diào)控下溶液的穩(wěn)定性分析35-36
• 2.3.5 Citrate 調(diào)控下磷酸鈣的熱分析結(jié)果36-38
• 2.4 本章小結(jié)38-39
• 第三章 氨基酸對磷酸鈣仿生礦化的研究39-64
• 3.1 引言39
• 3.2 實驗內(nèi)容39-44
• 3.2.1 實驗材料和設(shè)備39-40
• 3.2.2 實驗過程40-44
• 3.2.3 測試與表征44
• 3.3 實驗結(jié)果與討論44-62
• 3.3.1 氨基酸調(diào)控下磷酸鈣的 XRD 分析44-51
• 3.3.2 氨基酸調(diào)控下磷酸鈣的 FTIR 分析51-56
• 3.3.3 氨基酸調(diào)控下磷酸鈣的 SEM 分析56-59
• 3.3.4 氨基酸調(diào)控下磷酸鈣的熱分析結(jié)果59-62
• 3.4 本章小結(jié)62-64
• 第四章 牛血清白蛋白(BSA)對磷酸鈣仿生礦化的研究64-76
• 4.1 引言64
• 4.2 實驗內(nèi)容64-67
• 4.2.1 實驗材料和設(shè)備64-65
• 4.2.2 實驗過程65-67
• 4.2.3 測試與表征67
• 4.3 實驗結(jié)果與討論67-74
• 4.3.1 BSA 調(diào)控下磷酸鈣的 XRD 分析67-69
• 4.3.2 BSA 調(diào)控下磷酸鈣的 FTIR 分析69-71
• 4.3.3 BSA 調(diào)控下磷酸鈣的 SEM 分析71-73
• 4.3.4 BSA 調(diào)控下磷酸鈣的熱分析73-74
• 4.4 本章小結(jié)74-76
• 結(jié)論76-78
• 參考文獻(xiàn)78-87
• 攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果87-88
• 致謝88-89
• 附件89

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：915940