酶是生命運(yùn)轉(zhuǎn)不可或缺的物質(zhì),在實(shí)際應(yīng)用中具有重要作用。由于天然酶存在穩(wěn)定性差、不易儲(chǔ)存、提純困難等缺陷,嚴(yán)重限制了其在生產(chǎn)生活等方面的應(yīng)用。鑒于此,為最大程度發(fā)揮酶的作用,彌補(bǔ)天然酶缺陷,由化學(xué)方法合成的人工酶應(yīng)運(yùn)而生。近些年,人工模擬酶尤其是納米酶得到巨大發(fā)展,在疾病治療、生物檢測(cè)、環(huán)境抑菌等許多領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。本研究利用高溫聚合法和還原法制備得到一種新型納米酶——NiCo₂O₄-Au復(fù)合材料。通過(guò)紫外分光光度檢測(cè)法、ESR技術(shù),研究其在模擬酶方面的特性,展示其在抗菌、清除生物被膜和抗感染方面的優(yōu)異效果,研究結(jié)果如下:1、制備得到NiCo₂O₄-Au復(fù)合材料,該材料兼具過(guò)氧化物酶和氧化酶雙重酶催化活性,能夠產(chǎn)生大量ROS。2、NiCo₂O₄-Au復(fù)合材料能夠有效殺滅E.coli和S.aureus。此外,NiCo₂O₄-Au還具有超順磁性,可經(jīng)外部磁場(chǎng)回收再利用,并且依舊具有良好的抗菌效果。3、NiCo

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NiCo2O4-Au復(fù)合材料的研究?jī)?nèi)容圖注Fig1.1NotestoresearchcontentofNiCo2O4-Aucomposite本研究的創(chuàng)新點(diǎn)：首次制備NiCo2O4-Au納米酶，并通過(guò)SEM、HRTEM、

第二章NiCo2O4-Au復(fù)合材料的制備及其模擬酶性質(zhì)19圖2.2NiCo2O4-Au復(fù)合材料的吸附-脫附等溫曲線（A）和孔徑分布圖像（B）Fig2.2Adsorptiondesorptionisothermcurve(A)andPoresizedistribution(B)imageofNiCo2O4-Aucomposite本研究在H2O2存在下，通過(guò)催化底物TMB變色從而測(cè)定NiCo2O4-Au復(fù)合材料的過(guò)氧化物酶催化活性。如圖2.3A中1溶液顏色所示：僅存在H2O2的情況下，TMB顏色未見(jiàn)變化；而在NiCo2O4和H2O2同時(shí)存在下，TMB底物變成淡藍(lán)色溶液；在NiCo2O4-Au和H2O2同時(shí)存在下，TMB底物變成深藍(lán)色溶液。這表明NiCo2O4-Au復(fù)合材料較NiCo2O4相比具有更高的過(guò)氧化物酶催化活性。此外，從圖中紫外可見(jiàn)吸收光譜可看出曲線3光吸收值高于曲線2和曲線1，進(jìn)一步表明NiCo2O4-Au復(fù)合材料的過(guò)氧化物酶催化活性最高。為進(jìn)一步證實(shí)NiCo2O4-Au復(fù)合材料具備模擬過(guò)氧化物酶催化活性，本研究另外選擇ABTS和OPD作為過(guò)氧化物酶底物，測(cè)定其催化活性。圖2.3B中溶液顏色和相對(duì)應(yīng)的吸收光譜表明，在H2O2存在下，NiCo2O4-Au復(fù)合材料對(duì)底物ABT和OPD都有明顯的催化活性。圖2.3C所示為不同濃度的NiCo2O4-Au復(fù)合材料催化TMB的紫外可見(jiàn)吸收光譜，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，增加NiCo2O4-Au復(fù)合材料濃度，可以顯著提高催化活性。對(duì)應(yīng)插圖中越來(lái)越深的顏色變化也表明隨著材料濃度增加催化活性隨之增大。當(dāng)加入硫酸時(shí)，如圖2.3D顯示，TMB溶液從藍(lán)色變成黃色，OD值最大值在450nm處，pH值的迅速降低使催化反應(yīng)終止，表明溶液pH值是影響催化反應(yīng)的重要因素。

第二章NiCo2O4-Au復(fù)合材料的制備及其模擬酶性質(zhì)21化物酶催化活性。以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，NiCo2O4-Au復(fù)合材料在一定酸性范圍和較寬溫度范圍內(nèi)均具有較強(qiáng)過(guò)氧化物酶催化活性。圖2.4pH（A）和溫度（B）對(duì)NiCo2O4和NiCo2O4-Au復(fù)合材料過(guò)氧化物酶活性的影響Fig2.4InfluenceofpH(A)and(B)ontheperoxidase-likeactivityofNiCo2O4andNiCo2O4-Aucomposite.本文同時(shí)研究NiCo2O4-Au復(fù)合材料的模擬氧化酶催化活性。如圖2.5A所示，NiCo2O4在沒(méi)有H2O2的情況下就能催化底物TMB，使其顏色變?yōu)闇\藍(lán)色。而NiCo2O4-Au復(fù)合材料在沒(méi)有H2O2的情況下會(huì)使TMB變成深藍(lán)色溶液，這表明NiCo2O4-Au和NiCo2O4均具有氧化酶催化活性，且NiCo2O4-Au復(fù)合材料與NiCo2O4相比具備較高的模擬氧化酶催化活性。由紫外可見(jiàn)吸收光譜曲線可見(jiàn)，曲線3的光吸收峰高于曲線2和曲線1，與上述結(jié)論相符合。此外，曲線在370和652nm處有兩個(gè)主峰，與過(guò)氧化物酶催化曲線一致。實(shí)驗(yàn)同時(shí)以ABTS和OPD作為底物，測(cè)定材料的氧化酶催化活性。如圖2.5B所示，由吸收光譜曲線和可見(jiàn)的顏色變化可知，在不存在H2O2時(shí)，NiCo2O4-Au復(fù)合材料也能夠催化ABTS和OPD。圖2.5C顯示吸收光譜曲線在370和652nm處有兩個(gè)主要吸收峰，與上述過(guò)氧化物酶結(jié)果一致。而且在一定時(shí)間范圍內(nèi)，隨著時(shí)間延長(zhǎng)，產(chǎn)物也越來(lái)越多。本文還通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)定不同材料濃度對(duì)氧化酶催化活性的影響。結(jié)果如圖2.5D所示，當(dāng)NiCo2O4-Au復(fù)合材料濃度增加時(shí)，酶催化反應(yīng)速率隨之提高。插圖中溶液顏色越來(lái)越深說(shuō)明在同一時(shí)間內(nèi)材料濃度越大，催化效率越大。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Fe3O4/g-C3N4復(fù)合催化劑增強(qiáng)芬頓/光-芬頓和類過(guò)氧化酶反應(yīng)的活性及穩(wěn)定性（英文）[J]. Shafaq Sahar,Akif Zeb,劉亞男,Naseeb Ullah,徐安武.  催化學(xué)報(bào). 2017(12)



本文編號(hào)：3454691