長期以來,高血糖引發(fā)的糖尿病及其并發(fā)癥廣受世界的關(guān)注,而葡萄糖是診斷糖尿病最重要的生物物種之一。除此之外,葡萄糖也是微生物發(fā)酵過程中常見的反應(yīng)物和中間產(chǎn)物,是發(fā)酵過程中需要控制的重要指標,直接關(guān)系到產(chǎn)品的產(chǎn)量和質(zhì)量。因此,測定葡萄糖含量對于糖尿病等疾病的治療決策和工業(yè)生產(chǎn)產(chǎn)量的控制具有重要意義。目前市面上使用的酶葡萄糖電化學傳感器的應(yīng)用受制于酶易受環(huán)境（如溫度、pH值、濕度）影響失活、復雜的酶固定化過程、價格昂貴等因素。研究高靈敏度、高選擇性和穩(wěn)定性的無酶葡萄糖電化學傳感器具有重要的學術(shù)價值和廣泛的應(yīng)用前景。本文采用比表面積大、催化性能及導電性良好的碳材料,結(jié)合對目標分子具備特異識別功能的分子印跡聚合物（MIP）,構(gòu)建了系列無酶葡萄糖分子印跡電化學傳感器（MIECS）,并對其性能進行了測試,主要研究內(nèi)容如下:1.以生物質(zhì)材料為碳源,合成了碳量子點（CDs）納米材料,將其與成膜性良好的殼聚糖（CS）溶液混合修飾到玻碳電極（GCE）表面,得到CDs-CS/GCE。后再以3-氨基苯硼酸（APBA）作為功能單體,葡萄糖作為模板分子,利用三電極體系在CDs-CS/GCE上合成MIP層,電化學洗脫... 

【文章來源】：江蘇大學江蘇省

【文章頁數(shù)】：89 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

活性化學吸附模型機理[20]

江蘇大學碩士學位論文5圖1.2初始水合氧化物原子介體模型機理[21]Fig1.2MechanismofIHOAMtheoreticalmodel現(xiàn)今，無酶葡萄糖電化學傳感器主要在以下幾個方面上顯示出了獨特優(yōu)勢：（1）制備過程簡單，成本低廉。基于價格昂貴的酶設(shè)計的葡萄糖電化學傳感器需進行酶的固定化這一工序，如已報道的化學交聯(lián)法、吸附法、包埋法和鍵和法等，手段都比較繁瑣，操作復雜。無酶葡萄糖檢測能有效彌補這一缺陷，避免對酶的使用，有效簡化了制備流程。（2）穩(wěn)定性和重現(xiàn)性良好。酶的固有缺點如易受pH、溫度和濕度等環(huán)境因素影響易失活，熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性差，對運輸、儲存和使用的條件要求嚴苛使其不適用于生產(chǎn)生活中要實時、連續(xù)檢測葡萄糖的需求。無酶葡萄糖電化學傳感器的合成過程容易控制，重復使用性高，更穩(wěn)定。（3）受氧氣干擾程度校葡萄糖分子在電極表面直接被電催化氧化發(fā)生反應(yīng)，可以通過電位的調(diào)整避免氧氣發(fā)生氧化還原反應(yīng)，有效克服了因在酶傳感器中電子傳遞介體和溶解氧是競爭的關(guān)系造成的氧氣濃度影響測定結(jié)果的準確性。雖然已表現(xiàn)出許多優(yōu)點，但仍存在著一些弊端：靈敏度不高；易受抗壞血酸、尿酸和多巴胺等干擾物質(zhì)影響，準確性和選擇性較差；傳感器在檢測過程中易被毒化。因此，一種新興的基于酶底物識別的對目標物有特異性檢測功能的分子印跡技術(shù)引起了科研工作者的注意，如何將其與無酶葡萄糖電化學傳感器結(jié)合以提高傳感器的選擇性掀起了研究熱潮。1.4分子印跡技術(shù)1.4.1分子印跡技術(shù)簡介分子印跡技術(shù)（MIT）是一門涉及多種學科交叉的技術(shù)，基于分子印跡聚合

基于碳基材料的無酶葡萄糖分子印跡電化學傳感器的構(gòu)筑及性能研究6物（MIP）對目標分子具有特異性識別的能力。Pauling[22]和Dickey[23]先后創(chuàng)立的模板分子，為抗原的“抗體形成”學說和通過合成甲基橙印跡硅膠提出的“特異性吸附”的理念為MIT開啟了思路。隨后，Wulff[24]課題組第一次成功研發(fā)出對特定分子具有良好選擇性和親和力的MIP，開始將MIT帶入人們的視野中。Mosbach[25]課題組成功將他們對茶堿MIP的研究成果公開于期刊《Nature》上，這正式開啟了MIT的快速發(fā)展期。此后，大量關(guān)于MIT的研究成果和報道不斷涌現(xiàn)，國際分子印跡協(xié)會（SMI）于1997年在瑞典隆德大學成立，研究MIT的科研人員隊伍不斷壯大。到目前為止，MIT已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于分析、材料、傳感器等領(lǐng)域，尤其是分子識別、痕量分析和物質(zhì)分離方面[26-30]。1.4.2分子印跡技術(shù)的原理利用MIT制備MIP的主要步驟如圖1.3所示[31]：一開始，在介質(zhì)中通過相互作用模板分子和功能單體預組裝成一種復合物。后通過交聯(lián)劑和引發(fā)劑的參與發(fā)生交聯(lián)反應(yīng)從而形成聚合物，從而將功能單體的官能團固定在特定位置上。最后選取適當?shù)姆椒▽⒕酆衔镏械哪０宸肿右瞥�，得到了與其在形狀、尺寸和結(jié)構(gòu)上相匹配的識別位點即印跡空穴，利用這些空穴可以對被洗脫的模板物質(zhì)進行選擇性吸附，從而賦予了MIP特定識別和結(jié)合目標分子的能力。圖1.3MIP制備過程示意圖[31]Fig1.3SchematicdiagramofpreparationofMIP

【參考文獻】：
期刊論文
[1]聚吡咯/殼聚糖復合導電材料制備及其性能研究[J]. 薛娟琴,代繼哲,張健,趙春霞,張玉潔.  化工新型材料. 2017(09)
[2]乙酰水楊酸分子印跡聚合物微球的制備及性能研究[J]. 蘇立強,陳超男,韓爽.  化學試劑. 2014(01)
[3]Synthesis of Molecularly Imprinted Polymer Particles by Suspension Polymerization in Silicon Oil[J]. Xiao Bing WANG1,2, Zhao Hui ZHENG1, Xiao Bin DING1*, Xu CHENG1, Xin Hua HU1, Yu Xing PENG1 1Chengdu Institute of Organic Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041 2Graduate School of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100081.  Chinese Chemical Letters. 2006(09)



本文編號：3070354