大氣氣溶膠不僅能形成霧霾天氣對人類健康產(chǎn)生負(fù)面影響,而且能通過吸收和反射太陽輻射和改變云層形成直接和間接地影響氣候。然而,研究人員在分子層面上并沒有完全理解氣溶膠是如何形成的,從而成為大氣模型和氣候預(yù)測最大的不確定性來源之一。有證據(jù)表明硫酸是氣溶膠成核的重要前驅(qū)體,但目前尚難以確定在硫和汞復(fù)合污染下Hg及化合物能否促進(jìn)硫酸氣溶膠形成。首先,本文建立15種團(tuán)簇模型,包括(Hg)(H₂SO₄)(H₂O)₃₀、(HgCl₂)(H₂SO₄)(H₂O)₃₀、(Hg₂Cl₂)(H₂SO₄)(H₂O)₃₀、(HgO)(H₂SO₄)(H₂O)₃₀、(Hg⁺)(H

【文章頁數(shù)】：80 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖3.1通過模擬真實(shí)大氣環(huán)境建立的15氣溶膠團(tuán)簇模型

因此,經(jīng)過前期的探索與測試,最后共15種大氣氣溶膠團(tuán)簇模型,首先是純水體系(H2O)30和僅有硫污染的情況(H2SO4)(H2O)30。然后是汞與硫復(fù)合污染,(Hg)(H2SO4)(H2O)30、(HgO)(H2SO4)(H2O)30、(HgCl2)(H2SO4)(H2O)30、....

圖3.2Molclus方法生成團(tuán)簇初始結(jié)構(gòu)示意圖

在研究過程中,采用Molclus[100]中的genmer組件生成團(tuán)簇初始構(gòu)型,Molclus是旨在搜索團(tuán)簇構(gòu)型和分子構(gòu)象的便攜式程序,能自動(dòng)調(diào)用Gaussian、ORCA、GFN2-xTB等程序來優(yōu)化記錄在.xyz軌跡文件中的一批初始幾何構(gòu)型,并對結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。該方法已經(jīng)應(yīng)....

圖3.3不同方法下(HgO)(H2SO4)(H2O)30的結(jié)構(gòu)優(yōu)化

以(HgO)(H2SO4)(H2O)30為例,首先使用Molclus生成初始結(jié)構(gòu)�？梢钥吹綀D3初始結(jié)構(gòu)水分分布在HgO、H2SO4分子周圍,整體比較松散,但經(jīng)過GFN2-xTB預(yù)優(yōu)化后,團(tuán)簇結(jié)構(gòu)就明顯變得合理,并在中心分子周圍形成一層氫鍵網(wǎng)絡(luò)。最后使用密度泛函B3PW91再次優(yōu)化....

圖3.4MP2/aug-cc-pVTZ計(jì)算水平下優(yōu)化的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)

這些反應(yīng)代表了在汞和硫復(fù)合污染下大氣團(tuán)簇形成中的一些關(guān)鍵相互作用:在僅有硫污染環(huán)境中,硫酸(H2SO4)與水(H2O)之間的相互作用;在僅有汞污染環(huán)境中,單質(zhì)汞(Hg)、氯化汞(HgCl2)和氧化汞(HgO)與水(H2O)之間的相互作用;在硫和汞復(fù)合污染環(huán)境下,單質(zhì)汞(Hg)、硫....

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