CO₂加氫制備低碳烯烴(C₂⁼-C₄⁼)是CO₂利用和高效轉(zhuǎn)化的重要途徑之一,其中高活性和高選擇性催化劑的制備是制約CO₂加氫進展的關鍵技術。鐵基催化劑由于兼具逆水煤氣反應(RWGS)和費托反應(FTS)的高活性且對傾向于低碳烯烴的選擇性生成而受到廣泛關注。然而其復雜的反應機制和相態(tài)變化一直是調(diào)控反應性能的難點,RWGS和FTS反應速率的合理匹配是實現(xiàn)高選擇性生產(chǎn)低碳烯烴的最大挑戰(zhàn),因此,構建多組分協(xié)同的催化劑,有效地串聯(lián)兩步反應是提高低碳烯烴產(chǎn)物選擇性的關鍵。引入了不同鐵前驅(qū)體(FeCl₃·6H₂O、Fe(NO₃)₃·9H₂O、Fe(acac)₃)制備了FeZn/NC催化劑,研究不同前驅(qū)體和負載方式對催化劑構效關系的影響。結果表明以乙酰丙酮鐵為前體衍生的FeZn/NC-3催化劑表現(xiàn)出最佳的低碳烯烴選擇性...

【文章頁數(shù)】：91 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 文獻綜述
    1.1 CO₂ 排放及轉(zhuǎn)換利用
        1.1.1 CO₂ 排放現(xiàn)狀
        1.1.2 CO₂捕集、封存和利用
        1.1.3 CO₂ 催化加氫轉(zhuǎn)化
    1.2 CO₂ 加氫制備低碳烯烴
        1.2.1 鐵基催化劑反應機理
        1.2.2 鐵相活性中心
        1.2.3 催化劑失活
    1.3 影響催化性能的因素
        1.3.1 助劑
        1.3.2 雙功能催化劑
        1.3.3 載體
        1.3.4 MOFs衍生碳材料催化劑
    1.4 本文研究思路與內(nèi)容
第2章 實驗部分
    2.1 實驗試劑
    2.2 催化劑表征方法
        2.2.1 電感耦合等離子發(fā)射光譜儀(ICP)
        2.2.2 X射線衍射(XRD)
        2.2.3 熱重分析儀(TG& DTG)
        2.2.4 透射電子顯微鏡(HRTEM& HAADF-STEM)
        2.2.5 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.2.6 X射線光電子能譜(XPS)
        2.2.7 物理吸附儀(BET)
        2.2.8 CO₂程序升溫脫附(CO₂-TPD)
        2.2.9 H₂程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.2.10 穆斯堡爾譜(M(?)ssbauer spectra)
        2.2.11 卡爾費休水分測定儀(Karl Fisher titration)
        2.2.12 激光顯微拉曼光譜儀(Raman spectra)
    2.3 催化劑CO₂加氫反應性能評價
        2.3.1 CO₂加氫反應評價裝置
        2.3.2 實驗方法
        2.3.3 產(chǎn)物分析
第3章 不同前驅(qū)體FeZn/NC催化劑的制備及性能
    3.1 FeZn/NC催化劑的制備
    3.2 FeZn/NC催化劑的組成、孔及骨架結構
    3.3 FeZn/NC催化劑的形貌及物相
    3.4 FeZn/NC催化劑的表面性質(zhì)
    3.5 FeZn/NC催化劑的CO₂加氫性能
        3.5.1 CO₂和FTS加氫反應活性
        3.5.2 CO₂和FTS加氫反應烴類產(chǎn)物選擇性
        3.5.3 FeZn/NC催化劑活性相討論
        3.5.4 FeZn/NC催化劑加氫性能討論
    3.6 小結
第4章 不同熱解溫度FeCo/NC催化劑的制備及性能
    4.1 FeCo/NC催化劑的制備
    4.2 FeCo/NC催化劑的組成和孔結構性質(zhì)
    4.3 FeCo/NC催化劑的形貌與物相
    4.4 FeCo/NC催化劑的表面性質(zhì)及堿性位研究
    4.5 FeCo/NC催化劑的CO₂加氫性能
        4.5.1 FeCo/NC催化劑加氫活性和選擇性
        4.5.2 不同熱解溫度對FeCo/NC催化劑的活性相影響
        4.5.3 不同熱解溫度對FeCo/NC催化劑的性能的影響
        4.5.4 催化劑穩(wěn)定性評價
    4.6 小結
第5章 鐵鈷比例可調(diào)FeCo/MC催化劑制備及性能
    5.1 FeCo/MC催化劑的制備
    5.2 FeCo/MC催化劑的組成及孔結構性質(zhì)
    5.3 FeCo/MC催化劑的形貌與物相
    5.4 FeCo/MC催化劑的表面性質(zhì)
    5.5 FeCo/MC催化劑反應中的相轉(zhuǎn)變
    5.6 FeCo/MC催化劑的CO₂加氫性能
    5.7 小結
第六章 結論與展望
    6.1 結論
    6.2 創(chuàng)新點
    6.3 前景與展望
參考文獻
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致謝



本文編號：3824608