催化臭氧氧化技術(shù)(catalytic wet ozone oxidation,簡稱CWOO)作為一種有效的去除水中有機(jī)物的方法,近年來受到了廣泛的關(guān)注。通過不斷對CWOO深入研究,發(fā)現(xiàn)催化劑的穩(wěn)定性不足是制約CWOO應(yīng)用于工業(yè)化的主要原因之一。本研究基于鈣鈦礦催化劑高穩(wěn)定性和在催化氧化反應(yīng)中的高活性,提出將MeZrO₃鈣鈦礦催化劑應(yīng)用于CWOO反應(yīng)中,研究了MeZrO₃鈣鈦礦催化劑制備全過程對CWOO反應(yīng)的影響,對其催化反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行探討。主要結(jié)果如下:采用共沉淀法制備了CaZrO₃鈣鈦礦催化劑,研究了老化溫度、鈣鋯比和煅燒溫度對CaZrO₃催化劑純度的影響。發(fā)現(xiàn)老化溫度為100℃、鈣鋯比為1.1:1和煅燒溫度為1100℃的條件下,所制備的CaZrO₃催化劑純度接近100%。在此基礎(chǔ)上探討了煅燒時間、不同PEG分子量和PEG投加量對CaZrO₃催化劑結(jié)構(gòu)和CWOO催化性能的影響。結(jié)果顯示,性能最優(yōu)催化劑催化臭氧氧化反應(yīng)比單獨(dú)臭氧反應(yīng)的TOC去除率提高了2.9...

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【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 背景及意義
        1.1.1 課題背景
        1.1.2 含酚廢水概述
        1.1.3 含酚廢水處理技術(shù)
    1.2 高級氧化水處理技術(shù)
        1.2.1 濕式氧化法
        1.2.2 電解氧化法
        1.2.3 臭氧氧化法
        1.2.4 催化臭氧氧化法
    1.3 催化臭氧氧化技術(shù)
        1.3.1 均相催化臭氧氧化
        1.3.2 非均相催化臭氧氧化
    1.4 催化臭氧氧化技術(shù)存在的問題
    1.5 研究內(nèi)容及研究方案
        1.5.1 研究內(nèi)容
        1.5.2 研究方案
第二章 材料與方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 催化劑制備
        2.2.1 老化溫度對合成鋯酸鈣催化劑影響的實(shí)驗(yàn)方案
        2.2.2 鈣鋯比例對合成鋯酸鈣催化劑影響的實(shí)驗(yàn)方案
        2.2.3 煅燒溫度對合成鋯酸鈣催化劑影響的實(shí)驗(yàn)方案
        2.2.4 煅燒時間對合成鋯酸鈣催化劑影響的實(shí)驗(yàn)方案
        2.2.5 PEG分子量對合成鋯酸鈣催化劑影響的實(shí)驗(yàn)方案
        2.2.6 PEG加入量對合成鋯酸鈣催化劑影響的實(shí)驗(yàn)方案
    2.3 催化劑表征
        2.3.1 原位分析X射線衍射(XRD)
        2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.3.3 高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)
        2.3.4 熱重分析(TG-DTA)
        2.3.5 N₂物理吸附(BET)
        2.3.6 X射線光電子能譜(XPS)
        2.3.7 原位紅外(In-Situ FTIR)
        2.3.8 氣相色譜-質(zhì)譜(GC-MS)
        2.3.9 電子順磁共振(EPR)
        2.3.10 程序升溫脫附(TPD-O₂)
        2.3.11 程序升溫還原(TPR-H₂)
        2.3.12 量化計算方法
    2.4 催化臭氧氧化(CWOO)反應(yīng)評價
        2.4.1 間歇催化臭氧氧化實(shí)驗(yàn)
        2.4.2 連續(xù)催化臭氧氧化實(shí)驗(yàn)
    2.5 水質(zhì)分析
        2.5.1 總有機(jī)碳(TOC)
        2.5.2 高效液相色譜(HPLC)
        2.5.3 酸堿度(pH)
第三章 共沉淀法制備高純度CaZrO₃催化劑
    3.1 實(shí)驗(yàn)部分
        3.1.1 老化溫度考察實(shí)驗(yàn)
        3.1.2 鈣鋯比考察實(shí)驗(yàn)
        3.1.3 煅燒溫度考察實(shí)驗(yàn)
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 熱重分析
        3.2.2 老化溫度對CaZrO₃樣品的影響
        3.2.3 鈣鋯比例對CaZrO₃樣品的影響
        3.2.4 煅燒溫度對CaZrO₃樣品的影響
    3.3 本章小結(jié)
第四章 CaZrO₃制備條件優(yōu)化以及對催化臭氧氧化性能影響
    4.1 實(shí)驗(yàn)部分
        4.1.1 煅燒時間對鋯酸鈣催化劑影響實(shí)驗(yàn)
        4.1.2 PEG分子量對鋯酸鈣催化劑影響實(shí)驗(yàn)
        4.1.3 PEG加入量對鋯酸鈣催化劑影響實(shí)驗(yàn)
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 煅燒時間對鋯酸鈣催化劑性能的影響
        4.2.2 PEG分子量對鋯酸鈣催化劑性能的影響
        4.2.3 PEG加入量對鋯酸鈣催化劑性能的影響
    4.3 本章小結(jié)
第五章 CaZrO₃催化劑催化臭氧氧化間甲酚的機(jī)理研究
    5.1 實(shí)驗(yàn)部分
        5.1.1 CaZrO₃催化劑的制備
        5.1.2 催化劑表征與評價
    5.2 結(jié)果與討論
        5.2.1 催化劑的形貌表征
        5.2.2 高分辨透射電鏡(HRTEM)表征
        5.2.3 X射線光電子能譜(XPS)表征
        5.2.4 GC-MS研究間甲酚降解反應(yīng)過程
        5.2.5 N₂吸附-脫附曲線(BET)表征
        5.2.6 H₂-TPR與 O₂-TPD表征
        5.2.7 原位紅外光譜表征
        5.2.8 原位XRD表征與晶型分析
        5.2.9 EPR表征
        5.2.10 氧空位形成能計算
        5.2.11 CaZrO₃ 催化劑CWOO反應(yīng)機(jī)理
        5.2.12 CWOO連續(xù)反應(yīng)評價
    5.3 本章小結(jié)
第六章 SrZrO₃與BaZrO₃催化劑制備與表征
    6.1 實(shí)驗(yàn)部分
        6.1.1 制備SrZrO₃催化劑
        6.1.2 制備BaZrO₃催化劑
        6.1.3 表征與評價
    6.2 結(jié)果與討論
        6.2.1 SrZrO₃催化劑表征
        6.2.2 BaZrO₃催化劑表征
        6.2.3 SrZrO₃與BaZrO₃ 催化臭氧氧化間甲酚
    6.3 本章小結(jié)
第七章 總結(jié)與展望
    7.1 總結(jié)
    7.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者及導(dǎo)師簡介



本文編號：3820464