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不同鐵基材料催化亞硫酸氫鹽降解磷酸三苯酯的研究

發(fā)布時(shí)間:2023-04-22 15:03
  磷酸三苯酯(triphenyl phosphate,TPHP)是磷系阻燃劑的典型代表,因易釋放到環(huán)境介質(zhì)并對(duì)其造成危害而逐漸受到人們的廣泛關(guān)注。近年來,鐵基高級(jí)氧化技術(shù)(Fe-AOPs)因具有經(jīng)濟(jì)、低毒、高效等優(yōu)勢(shì)而在污染物的降解方面發(fā)揮了重要作用。在Fe-AOPs研究中,以納米零價(jià)鐵(n ZVI)或金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)為催化劑,亞硫酸氫鹽(bisulfite)為氧化劑的研究相對(duì)較少,降解機(jī)理尚不清晰。本文分別以n ZVI和典型MOFs代表MIL-88A為催化劑,以bisulfite為氧化劑來開展TPHP的降解研究。主要研究內(nèi)容和實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:(1)采用Na BH4濕法還原FeCl2·4H2O制得n ZVI顆粒,并將其應(yīng)用于bisulfite的高級(jí)氧化反應(yīng)。根據(jù)SEM、XRD、XPS等表征,一種呈鏈狀聚集的球形顆粒狀n ZVI被成功制備。在最優(yōu)實(shí)驗(yàn)條件下(TPHP為2 mg/L、n ZVI用量為0.5 m M、bisulfite濃度為2.0 m M、初始p H為3.0),反應(yīng)60 min后TPHP的降解率高達(dá)98...

【文章頁數(shù)】:87 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 有機(jī)磷酸酯阻燃劑簡介
    1.2 環(huán)境中有機(jī)磷酸酯阻燃劑的分布
        1.2.1 大氣
        1.2.2 水體
        1.2.3 土壤和沉積物
        1.2.4 生物體
    1.3 有機(jī)磷阻燃劑的生物毒理學(xué)研究進(jìn)展
        1.3.1 神經(jīng)毒性
        1.3.2 生殖發(fā)育毒性
        1.3.3 肝臟毒性
        1.3.4 內(nèi)分泌干擾效應(yīng)
    1.4 有機(jī)磷阻燃劑降解技術(shù)進(jìn)展
        1.4.1 微生物降解
        1.4.2 光催化氧化技術(shù)
        1.4.3 鐵基高級(jí)氧化技術(shù)
    1.5 本文的研究工作
        1.5.1 研究目的及意義
        1.5.2 主要研究內(nèi)容
        1.5.3 技術(shù)路線
        1.5.4 創(chuàng)新點(diǎn)
第二章 nZVI催化bisulfite降解磷酸三苯酯的研究
    2.1 引言
    2.2 材料與設(shè)備
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
        2.2.2 主要實(shí)驗(yàn)試劑配置
        2.2.3 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 實(shí)驗(yàn)程序
        2.3.1 nZVI的制備
        2.3.2 批處理實(shí)驗(yàn)
        2.3.3 檢測(cè)方法
        2.3.4 TPHP降解的不同工藝對(duì)比
        2.3.5 pH對(duì)TPHP降解動(dòng)力學(xué)的影響
        2.3.6 初始n ZVI濃度對(duì)TPHP降解動(dòng)力學(xué)的影響
        2.3.7 初始bisulfite濃度對(duì)TPHP降解動(dòng)力學(xué)的影響
        2.3.8 共存陰離子對(duì)TPHP降解動(dòng)力學(xué)的影響
        2.3.9 反應(yīng)前后nZVI顆粒的表征
        2.3.10 活性氧種類的鑒定
        2.3.11 TPHP及其降解產(chǎn)物的測(cè)定
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 TPHP降解的不同工藝對(duì)比
        2.4.2 初始pH的影響
        2.4.3 初始nZVI濃度的影響
        2.4.4 初始bisulfite濃度的影響
        2.4.5 初始TPHP濃度的影響
        2.4.6 共存離子的影響
        2.4.7 反應(yīng)前后nZVI顆粒的表征
        2.4.8 活性物種的鑒定
        2.4.9 TPHP的降解路徑
    2.5 本章小結(jié)
第三章 MIL-88A催化bisulfite降解磷酸三苯酯的研究
    3.1 引言
    3.2 材料與設(shè)備
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
        3.2.2 主要實(shí)驗(yàn)試劑配置
        3.2.3 實(shí)驗(yàn)儀器
    3.3 實(shí)驗(yàn)程序
        3.3.1 批處理實(shí)驗(yàn)
        3.3.2 MIL-88A的制備及對(duì)TPHP的降解效果
        3.3.3 pH對(duì) TPHP降解動(dòng)力學(xué)的影響
        3.3.4 初始MIL-88A濃度對(duì)TPHP降解動(dòng)力學(xué)的影響
        3.3.5 初始bisulfite濃度對(duì)TPHP降解動(dòng)力學(xué)的影響
        3.3.6 初始TPHP濃度對(duì)降解動(dòng)力學(xué)的影響
        3.3.7 共存陰離子對(duì)TPHP降解動(dòng)力學(xué)的影響
        3.3.8 反應(yīng)前MIL-88A顆粒的表征
        3.3.9 活性氧種類的鑒定
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 不同條件下MIL-88A的制備及對(duì)TPHP的降解效果
        3.4.2 初始pH的影響
        3.4.3 初始MIL-88A濃度的影響
        3.4.4 初始bisulfite濃度的影響
        3.4.5 初始TPHP濃度的影響
        3.4.6 共存離子的影響
        3.4.7 MIL-88A的表征與分析
        3.4.8 自由基淬滅實(shí)驗(yàn)
        3.4.9 機(jī)理分析
    3.5 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
    主要結(jié)論
    展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
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本文編號(hào):3797876

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