氣體水合物是在一定條件下由水分子與小分子氣體形成的一種類冰狀非化學計量性籠狀晶體結構的固態(tài)物質,晶格中主體分子是水分子,客體分子是小分子氣體。自20世紀80年代起,世界各國科學家就對水合物及其基礎應用陸續(xù)開展了調查和研究。水合物技術作為解決溫室效應、能源安全問題及環(huán)境污染問題的有效途徑,可應用于水資源處理、環(huán)境保護、氣候、油氣儲運、石油化工、生化分離、生物工程和生物技術等諸多領域。然而,水合物技術的工業(yè)化應用始終受制于生成條件、誘導期、轉化率等問題,向體系中加入添加劑能有效降低水合物生成壓力、提高生成溫度、縮短誘導時間、提高轉化率,對水合物生成過程的動力學和熱力學條件影響重大。本文以理論研究為主,采用實驗研究與模擬研究相結合的方式,選取環(huán)戊烷、四丁基溴化銨、四丁基氯化銨、四丁基溴化磷作為氣體水合物促進劑,實驗研究了二氧化碳+純水和環(huán)戊烷/四丁基溴化銨/四丁基氯化銨/四丁基溴化磷+純水+二氧化碳體系下的純氣體/混合氣體組分生成水合物過程,對環(huán)戊烷分子耦合水分子和環(huán)戊烷分子+水分子+二氧化碳分子成籠過程進行第一性原理計算研究。首先,為了解環(huán)戊烷水合物籠的成核機理和形成過程,以及環(huán)戊烷水合物...

【文章頁數】：82 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
致謝
摘要
abstract
1 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 氣體水合物簡介
    1.3 國內外研究現狀
        1.3.1 國內外實驗研究進展
        1.3.2 國內外理論研究進展
    1.4 研究內容與意義
        1.4.1 研究內容
        1.4.2 研究意義
2 基本理論與計算方法
    2.1 第一性原理
    2.2 從頭計算法
        2.2.1 薛定諤方程
        2.2.2 Hartree-Fock方法(HF)
        2.2.3 電子相關
    2.3 密度泛函理論
        2.3.1 局域密度近似
        2.3.2 廣義梯度近似
    2.4 計算軟件介紹
    2.5 本章小結
3 CP水合物單籠結構形成機理研究
    3.1 引言
    3.2 計算方法及細節(jié)
    3.3 結果與討論
        3.3.1 籠的前驅體
        3.3.2 籠的前驅體的生長
        3.3.3 CP對氣體分子吸附的影響
    3.4 本章小結
4 CO₂-CP水合物共面雙籠結構形成機理研究
    4.1 引言
    4.2 計算方法及細節(jié)
    4.3 結果與討論
        4.3.1 5¹²籠的形成
        4.3.2 5¹²和5¹²6⁴共面雙籠的形成
    4.4 本章小結
5 CO₂水合物相平衡實驗研究
    5.1 引言
    5.2 實驗
        5.2.1 實驗裝置
        5.2.2 實驗材料
        5.2.3 實驗步驟
    5.3 實驗裝置的校驗
    5.4 實驗結果與討論
        5.4.1 CO₂+CP+H₂O體系
        5.4.2 CO₂+TBAB+H₂O體系
        5.4.3 CO₂+TBAC+H₂O體系
        5.4.4 CO₂+TBPB+H₂O體系
    5.5 本章小結
6 結論與展望
    6.1 結論
    6.2 本文主要創(chuàng)新工作
    6.3 展望
參考文獻
作者簡歷
學位論文數據集



本文編號：3734954