氣體水合物是在一定條件下由水分子與小分子氣體形成的一種類冰狀非化學(xué)計(jì)量性籠狀晶體結(jié)構(gòu)的固態(tài)物質(zhì),晶格中主體分子是水分子,客體分子是小分子氣體。自20世紀(jì)80年代起,世界各國(guó)科學(xué)家就對(duì)水合物及其基礎(chǔ)應(yīng)用陸續(xù)開(kāi)展了調(diào)查和研究。水合物技術(shù)作為解決溫室效應(yīng)、能源安全問(wèn)題及環(huán)境污染問(wèn)題的有效途徑,可應(yīng)用于水資源處理、環(huán)境保護(hù)、氣候、油氣儲(chǔ)運(yùn)、石油化工、生化分離、生物工程和生物技術(shù)等諸多領(lǐng)域。然而,水合物技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用始終受制于生成條件、誘導(dǎo)期、轉(zhuǎn)化率等問(wèn)題,向體系中加入添加劑能有效降低水合物生成壓力、提高生成溫度、縮短誘導(dǎo)時(shí)間、提高轉(zhuǎn)化率,對(duì)水合物生成過(guò)程的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)條件影響重大。本文以理論研究為主,采用實(shí)驗(yàn)研究與模擬研究相結(jié)合的方式,選取環(huán)戊烷、四丁基溴化銨、四丁基氯化銨、四丁基溴化磷作為氣體水合物促進(jìn)劑,實(shí)驗(yàn)研究了二氧化碳+純水和環(huán)戊烷/四丁基溴化銨/四丁基氯化銨/四丁基溴化磷+純水+二氧化碳體系下的純氣體/混合氣體組分生成水合物過(guò)程,對(duì)環(huán)戊烷分子耦合水分子和環(huán)戊烷分子+水分子+二氧化碳分子成籠過(guò)程進(jìn)行第一性原理計(jì)算研究。首先,為了解環(huán)戊烷水合物籠的成核機(jī)理和形成過(guò)程,以及環(huán)戊烷水合物...

【文章頁(yè)數(shù)】：82 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
致謝
摘要
abstract
1 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 氣體水合物簡(jiǎn)介
    1.3 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀
        1.3.1 國(guó)內(nèi)外實(shí)驗(yàn)研究進(jìn)展
        1.3.2 國(guó)內(nèi)外理論研究進(jìn)展
    1.4 研究?jī)?nèi)容與意義
        1.4.1 研究?jī)?nèi)容
        1.4.2 研究意義
2 基本理論與計(jì)算方法
    2.1 第一性原理
    2.2 從頭計(jì)算法
        2.2.1 薛定諤方程
        2.2.2 Hartree-Fock方法(HF)
        2.2.3 電子相關(guān)
    2.3 密度泛函理論
        2.3.1 局域密度近似
        2.3.2 廣義梯度近似
    2.4 計(jì)算軟件介紹
    2.5 本章小結(jié)
3 CP水合物單籠結(jié)構(gòu)形成機(jī)理研究
    3.1 引言
    3.2 計(jì)算方法及細(xì)節(jié)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 籠的前驅(qū)體
        3.3.2 籠的前驅(qū)體的生長(zhǎng)
        3.3.3 CP對(duì)氣體分子吸附的影響
    3.4 本章小結(jié)
4 CO₂-CP水合物共面雙籠結(jié)構(gòu)形成機(jī)理研究
    4.1 引言
    4.2 計(jì)算方法及細(xì)節(jié)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 5¹²籠的形成
        4.3.2 5¹²和5¹²6⁴共面雙籠的形成
    4.4 本章小結(jié)
5 CO₂水合物相平衡實(shí)驗(yàn)研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)
        5.2.1 實(shí)驗(yàn)裝置
        5.2.2 實(shí)驗(yàn)材料
        5.2.3 實(shí)驗(yàn)步驟
    5.3 實(shí)驗(yàn)裝置的校驗(yàn)
    5.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        5.4.1 CO₂+CP+H₂O體系
        5.4.2 CO₂+TBAB+H₂O體系
        5.4.3 CO₂+TBAC+H₂O體系
        5.4.4 CO₂+TBPB+H₂O體系
    5.5 本章小結(jié)
6 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 本文主要?jiǎng)?chuàng)新工作
    6.3 展望
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)歷
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集



本文編號(hào)：3734954