二氧化碳加氫合成甲醇Cu/ZrO 2 /CNTs催化劑的研究
發(fā)布時間:2025-01-20 11:43
CO2作為主要的溫室氣體之一,其排放引起的溫室效應和臭氧層空洞對環(huán)境和人類的生存發(fā)展已構成越來越嚴重的威脅,減少CO2的排放已成為一個緊迫的問題。通過加氫轉(zhuǎn)化,將CO2加工為有價值的燃料或化學品被認為是現(xiàn)時固定大量排放CO2的較好方法。在諸多CO2加氫的可能產(chǎn)物中,甲醇因其既是潔凈合成燃料、又是重要的化工原料,還可作為燃料電池氫燃料的載體,因此成為首選的目標產(chǎn)物。CO2加氫合成甲醇能同時解決環(huán)境和能源兩大問題,因此其研究備受關注。 CO2加氫合成甲醇常用的催化劑有Cu/ZnO和Cu/ZrO2-基催化劑,由于后者表現(xiàn)出更高的甲醇選擇性和穩(wěn)定性,因此進行了大量研究。與合成氣加氫制甲醇不同的是,CO2加氫合成甲醇有等摩爾量的水生成,水的生成不僅降低了甲醇的產(chǎn)率,而且還加速了催化劑中銅的晶化以及ZrO2晶化和相變,導致催化劑快速聚集失活。碳材料具有很強的疏水性,有利于產(chǎn)物水的...
【文章頁數(shù)】:75 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 CO2的排放和利用
1.1.1 CO2的排放
1.1.2 CO2的減排
1.1.3 CO2的一般性利用
1.1.4 CO2的轉(zhuǎn)化
1.2 CO2加氫合成甲醇
1.2.1 CO2加氫合成甲醇的背景
1.2.2 CO2加氫合成甲醇的催化體系
1.2.3 CO2加氫合成甲醇催化劑的制備方法
1.2.4 CO2加氫合成甲醇的熱力學分析
1.2.5 合成甲醇反應的機理研究
1.3 碳納米管
1.3.1 碳納米管的特點
1.3.2 碳納米管的改性
1.3.3 碳納米管在催化方面的應用
1.4 本文研究目的及內(nèi)容
1.4.1 研究目的
1.4.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
2.1 實驗藥品及儀器
2.1.1 化學試劑以及使用氣體
2.1.2 主要實驗儀器
2.2 催化劑制備
2.2.1 載體的改性
2.2.2 催化劑制備方法
2.3 催化劑活性評價
2.4 產(chǎn)物分析和計算方法
2.5 催化劑的表征
2.5.1 N2吸附-脫附表征
2.5.2 X 射線衍射 XRD
2.5.3 掃描電鏡 SEM
2.5.4 熱重-差熱分析(TG-DTA)
2.5.5 程序升溫 H2還原(H2-TPR)
2.5.6 X 射線電子能譜分析 XPS
第三章 碳納米管負載銅/氧化鋯催化劑的優(yōu)化
3.1 引言
3.2 催化劑組成的優(yōu)化
3.3 碳管酸堿性對 CO2加氫合成甲醇反應性能的影響
3.4 催化劑制備條件的優(yōu)化
3.4.1 沉淀劑對 CO2加氫合成甲醇反應性能的影響
3.4.2 溶劑對 CO2加氫合成甲醇反應性能的影響
3.4.3 沉淀 pH 值對 CO2加氫合成甲醇反應性能的影響
3.5 本章小結
第四章 鉻助劑對 CO2加氫合成甲醇反應性能的影響
4.1 引言
4.2 鉻助劑對催化劑活性的影響
4.3 反應條件對催化劑性能的影響
4.3.1 反應壓力對 CO2加氫合成甲醇反應性能的影響
4.3.2 反應空速對 CO2加氫制甲醇反應性能的影響
4.4 催化劑操作穩(wěn)定性考察
4.5 催化劑的表征
4.5.1 催化劑的孔道參數(shù)
4.5.2 催化劑的結構表征
4.5.3 掃描電鏡(SEM)
4.5.4 催化劑的還原性能(H2-TPR)
4.5.5 催化劑的穩(wěn)定性(TGA)
4.5.6 討論
4.6 本章小結
結論與展望
全文總結
進一步工作展望
參考文獻
攻讀碩士學位期間取得的研究成果
致謝
附件
本文編號:4029208
【文章頁數(shù)】:75 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 CO2的排放和利用
1.1.1 CO2的排放
1.1.2 CO2的減排
1.1.3 CO2的一般性利用
1.1.4 CO2的轉(zhuǎn)化
1.2 CO2加氫合成甲醇
1.2.1 CO2加氫合成甲醇的背景
1.2.2 CO2加氫合成甲醇的催化體系
1.2.3 CO2加氫合成甲醇催化劑的制備方法
1.2.4 CO2加氫合成甲醇的熱力學分析
1.2.5 合成甲醇反應的機理研究
1.3 碳納米管
1.3.1 碳納米管的特點
1.3.2 碳納米管的改性
1.3.3 碳納米管在催化方面的應用
1.4 本文研究目的及內(nèi)容
1.4.1 研究目的
1.4.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
2.1 實驗藥品及儀器
2.1.1 化學試劑以及使用氣體
2.1.2 主要實驗儀器
2.2 催化劑制備
2.2.1 載體的改性
2.2.2 催化劑制備方法
2.3 催化劑活性評價
2.4 產(chǎn)物分析和計算方法
2.5 催化劑的表征
2.5.1 N2吸附-脫附表征
2.5.2 X 射線衍射 XRD
2.5.3 掃描電鏡 SEM
2.5.4 熱重-差熱分析(TG-DTA)
2.5.5 程序升溫 H2還原(H2-TPR)
2.5.6 X 射線電子能譜分析 XPS
第三章 碳納米管負載銅/氧化鋯催化劑的優(yōu)化
3.1 引言
3.2 催化劑組成的優(yōu)化
3.3 碳管酸堿性對 CO2加氫合成甲醇反應性能的影響
3.4 催化劑制備條件的優(yōu)化
3.4.1 沉淀劑對 CO2加氫合成甲醇反應性能的影響
3.4.2 溶劑對 CO2加氫合成甲醇反應性能的影響
3.4.3 沉淀 pH 值對 CO2加氫合成甲醇反應性能的影響
3.5 本章小結
第四章 鉻助劑對 CO2加氫合成甲醇反應性能的影響
4.1 引言
4.2 鉻助劑對催化劑活性的影響
4.3 反應條件對催化劑性能的影響
4.3.1 反應壓力對 CO2加氫合成甲醇反應性能的影響
4.3.2 反應空速對 CO2加氫制甲醇反應性能的影響
4.4 催化劑操作穩(wěn)定性考察
4.5 催化劑的表征
4.5.1 催化劑的孔道參數(shù)
4.5.2 催化劑的結構表征
4.5.3 掃描電鏡(SEM)
4.5.4 催化劑的還原性能(H2-TPR)
4.5.5 催化劑的穩(wěn)定性(TGA)
4.5.6 討論
4.6 本章小結
結論與展望
全文總結
進一步工作展望
參考文獻
攻讀碩士學位期間取得的研究成果
致謝
附件
本文編號:4029208
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