本文針對含氰廢氣催化燃燒反應(yīng)體系,從量化計算和實驗評價兩方面探究反應(yīng)機理,計算反應(yīng)能壘,對多種分子篩催化劑進行活性評價,比較其轉(zhuǎn)化率與目標(biāo)產(chǎn)物選擇性,并且對于部分催化劑進行實驗表征,討論催化劑結(jié)構(gòu)對于含氰廢氣催化燃燒反應(yīng)體系的影響,主要內(nèi)容和結(jié)論如下： 1.本論文采用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)法將部分過渡金屬負載到分子篩表面共制備了18種催化劑應(yīng)用于HCN催化燃燒體系,實驗結(jié)果表明： ①單位質(zhì)量ZSM-5的表面負載5種不同種類相同物質(zhì)的量的過渡金屬,其中Cu-ZSM-5催化劑無論在低溫活性、高溫穩(wěn)定性、產(chǎn)物選擇性方面相比于其他4種催化劑均具有較大的優(yōu)勢。 ②比較負載質(zhì)量分?jǐn)?shù)同為5%Cu的不同構(gòu)型的6種微孔分子篩催化劑,Cu-ZSM-5相比于其他催化劑在HCN轉(zhuǎn)化率方面存在明顯劣勢,但在目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性方面,Cu-ZSM-5催化劑則最為優(yōu)異。 ③比較負載相同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的不同Si/Al比的Cu-ZSM-5催化劑,降低硅鋁比,HCN的轉(zhuǎn)化率略有升高,并且N2的選擇性則大幅上升。 ④比較4種介孔分子篩催化劑的催化活性,相對微孔催化劑在HCN的轉(zhuǎn)化率方面沒有明顯差別,但在N2的選擇性方面,Cu-ZSM-5、 Cu-...

【文章頁數(shù)】：87 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
摘要
ABSTRACT
目錄
第一章 文獻綜述
    1.1 含氰廢氣脫除技術(shù)的研究進展
        1.1.1 含氰廢氣的危害
        1.1.2 含氰廢氣的來源
        1.1.3 含氰廢氣的治理
        1.1.4 氰化氫的制備與合成
    1.2 沸石分子篩研究進展
        1.2.1 微孔分子篩催化劑
        1.2.2 介孔分子篩催化劑
        1.2.3 分子篩的合成與制備方法
        1.2.4 分子篩的改性
    1.3 含氰廢氣催化燃燒分解機理
    1.4 量化計算在含氰廢氣催化燃燒方面的研究
    1.5 本論文的選題意義與研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗原料和裝置
        2.1.1 催化劑制備相關(guān)原料
        2.1.2 催化劑制備相關(guān)儀器
        2.1.3 催化劑活性評價相關(guān)原料
        2.1.4 催化劑活性評價相關(guān)儀器
    2.2 催化劑的合成與制備
        2.2.1 KIT-6分子篩的合成
        2.2.2 SBA-15分子篩的合成
        2.2.3 SBA-16分子篩的合成
    2.3 催化劑的改性
        2.3.1 幾種微孔分子篩催化劑的改性
        2.3.2 幾種介孔分子篩催化劑的改性
        2.3.3 其他幾種催化劑的改性
    2.4 催化劑的活性評價
    2.5 催化劑的表征
        2.5.1 X射線衍射(XRD)
        2.5.2 N₂吸附脫附(BET)
        2.5.3 程序升溫脫附(H₂-TPR)
第三章 分子篩催化劑應(yīng)用于HCN催化燃燒反應(yīng)體系的研究
    3.1 分子篩催化劑的表征結(jié)果與討論
        3.1.1 XRD表征結(jié)果與討論
        3.1.2 H₂-TPR表征結(jié)果與討論
        3.1.3 BET表征結(jié)果與討論
    3.2 分子篩催化劑的催化活性考察
        3.2.1 負載不同種類過渡金屬催化劑的催化活性考察
        3.2.2 不同構(gòu)型微孔分子篩催化劑的催化活性考察
        3.2.3 不同硅鋁比Cu-ZSM-5分子篩催化劑的催化活性考察
        3.2.4 不同構(gòu)型介孔分子篩催化劑的催化活性考察
    3.3 本章小結(jié)
第四章 分子篩催化劑應(yīng)用于乙腈催化燃燒反應(yīng)體系的研究
    4.1 分子篩催化劑的催化活性考察
    4.2 本章小結(jié)
第五章 以Cu為活性中心的量化計算機理的研究
    5.1 量化計算方法
        5.1.1 密度泛函理論
        5.1.2 過渡態(tài)理論
        5.1.3 內(nèi)稟反應(yīng)坐標(biāo)——IRC近似
    5.2 HCN模型的建立與計算
    5.3 催化劑的選擇與計算
    5.4 HCN的吸附與NCO(ad)中間體的形成
    5.5 NCO(ad)進一步氧化的不同產(chǎn)物
    5.6 NCO(ad)中間體的自身反應(yīng)
        5.6.1 無催化劑參與的自身反應(yīng)
        5.6.2 催化劑參與的自身反應(yīng)
    5.7 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
參考文獻
致謝
作者和導(dǎo)師簡介
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本文編號：3797326