本文以氟蟲腈和乙蟲腈的自由溶解態(tài)濃度為核心,開展了一系列的工作。建立了微耗損固相微萃取和聚甲醛樹脂技術(shù)測定氟蟲腈和乙蟲腈自由溶解態(tài)濃度的方法。探究了活性炭對水體中自由溶解態(tài)的氟蟲腈和乙蟲腈的吸附,并考察了腐植酸對活性炭吸附的影響。探究了生物炭對沉積物中氟蟲腈和乙蟲腈自由溶解態(tài)濃度的影響,并考察了生物炭的熱解溫度、添加劑量、老化時間和沉積物種類對生物炭吸附自由溶解態(tài)氟蟲腈和乙蟲腈的影響。該研究為氟蟲腈和乙蟲腈的生態(tài)環(huán)境安全性評價及其在環(huán)境中的污染治理提供了技術(shù)支撐和理論依據(jù),主要結(jié)論如下:1.吸附動力學(xué)試驗發(fā)現(xiàn)一級動力學(xué)模型很好地擬合了氟蟲腈和乙蟲腈的動力學(xué)曲線(R20.90)。氟蟲腈和乙蟲腈在聚丙烯酸脂纖維中達到平衡的時間為192 h,聚丙烯酸脂纖維對水體中氟蟲腈和乙蟲腈的耗損率小于0.1%。氟蟲腈和乙蟲腈在聚甲醛樹脂中的平衡時間為28d。通過吸附等溫線試驗,得到氟蟲腈和乙蟲腈在聚丙烯酸脂纖維中和水中的平衡分配系數(shù)分別為6877.0和390.5;氟蟲腈和乙蟲腈在聚甲醛樹脂和水中的平衡分配系數(shù)分別為365.5和26.3。2.活性炭對水體中氟蟲腈和乙蟲腈具有極強的吸附能力。隨著活性炭添加水平的增加,水體中氟蟲腈和乙蟲腈的自由溶解態(tài)濃度逐漸減少。水體中腐植酸對氟蟲腈和乙蟲腈的影響不明顯,添加腐植酸濃度在1%-20%,水體中自由溶解態(tài)的氟蟲腈和乙蟲腈降低率在10.2%以內(nèi)。但是當(dāng)腐植酸和活性炭共存時,腐植酸則會降低活性炭對氟蟲腈和乙蟲腈的吸附,且隨著腐植酸濃度的增加,使水體中氟蟲腈和乙蟲腈的自由溶解態(tài)分數(shù)逐漸增加,這是由于腐植酸與氟蟲腈和乙蟲腈直接競爭活性炭的吸附位點,從而導(dǎo)致水體中自由溶解態(tài)氟蟲腈和乙蟲腈濃度增加。3.比較了不同熱解溫度下的生物炭對氟蟲腈和乙蟲腈的吸附作用,研究表明不同熱解溫度的生物炭對氟蟲腈和乙蟲腈的吸附能力不同,且呈現(xiàn)出非線性,隨著熱解溫度的升高非線性程度增加,吸附能力也相應(yīng)地增強。生物炭對氟蟲腈和乙蟲腈的吸附是π-π電子供體-受體(EDA)作用、分配作用、空隙填充和氫鍵共同作用的結(jié)果。4.生物炭對沉積物中氟蟲腈和乙蟲腈具有較大的吸附能力,添加5%的不同制備溫度下的生物炭(BC300、BC500和BC700),沉積物中自由溶解態(tài)的氟蟲腈和乙蟲腈減少量在34.9%-81.1%之間。隨著生物炭添加量的增加,沉積物中自由溶解態(tài)的氟蟲腈和乙蟲腈顯著降低。此外,不同的沉積物的物理化學(xué)性質(zhì)對氟蟲腈和乙蟲腈自由溶解態(tài)的濃度存在著不同的影響。研究發(fā)現(xiàn)有機質(zhì)含量較高的沉積物1中氟蟲腈和乙蟲腈自由溶解態(tài)的濃度要顯著高于沉積物2中氟蟲腈和乙蟲腈自由溶解態(tài)濃度。沉積物和生物炭接觸的時間(老化時間)對沉積物中氟蟲腈和乙蟲腈自由溶解態(tài)濃度存在有著重要的影響,隨著老化時間的增加,沉積物孔隙水中自由溶解態(tài)的氟蟲腈和乙蟲腈顯著降低。老化時間增加了沉積物中氟蟲腈和乙蟲腈接觸生物炭的機會,而且隨著老化時間的污染物的抗解吸能力會相應(yīng)地增加,更加牢固地被吸附于生物炭中。
【學(xué)位單位】：中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：X592
【部分圖文】：

高估了化學(xué)污染物的生物有效性，因為當(dāng)生物吸收了一部分環(huán)境基質(zhì)中的自由溶解，會產(chǎn)生驅(qū)動力使另一部分污染物進入孔隙水中成為自由溶解態(tài)的污染物(Kraaij etarazu Ramos et al, 1998)。一些研究學(xué)者認為自由溶解態(tài)濃度低估了化學(xué)污染物的生為它不包括那些可以從土壤或者沉積物中解析出來的進而被生物吸收的化學(xué)污染003)。 Reichenberg 和 Mayer 認為這是由于他們用了關(guān)于生物有效性的兩個不同的概化學(xué)活度），化學(xué)活度相當(dāng)于自由溶解態(tài)濃度；如圖 1-2, 該圖對化學(xué)污染物的總濃

及性和化學(xué)活度），化學(xué)活度相當(dāng)于自由溶解態(tài)濃度；如圖 1-2, 該圖對化學(xué)污染物的總濃及的部分和化學(xué)活度進行了參數(shù)化闡述，將進入環(huán)境中的化學(xué)污染物分為三部分，即自由的化學(xué)污染物、可逆結(jié)合態(tài)、不可逆結(jié)合態(tài)；化學(xué)污染物可及的部分包括自由溶解態(tài)的部逆結(jié)合態(tài)的部分，而化學(xué)活度（即平衡采樣裝置測定的部分）是化學(xué)污染物的一種能量狀是指可以通過自發(fā)的物理化學(xué)過程（如擴散和分配）進入孔隙水中的部分(Reichenberg et al

圖 1-3 半透膜采樣裝置示意圖Figure 1-3 Schematic diagram of an SPMD (Petty et al, 2000)990 年 SPMD 問世以來，SPMD 已經(jīng)成為環(huán)境研究領(lǐng)域的重要手段之一。體中自由溶解態(tài)的化學(xué)污染物(Huckins et al, 1993)，如 McCarthy 等利用 廢水中自由溶解態(tài)的多氯聯(lián)苯（PCBs）進行了監(jiān)測(McCarthy et al, 200用 SPMD 監(jiān)測了黃河蘭州段的八盤峽、包蘭橋等六個監(jiān)測斷面的幾種典型環(huán)芳烴和壬基酚類等）(徐建 et al, 2006)。另外，Esteve-Turrillas 等對水體、有機磷類、有機氯類、氨基甲酸酯類等農(nóng)藥的自由溶解態(tài)濃度進行了越強，則 SPMD 對其富集能力越強(Esteve-Turrillas et al, 2007)。此外 SP器，對大氣中的污染物進行監(jiān)測(S derstr m et al, 2005; Strandberg et al, 2 具有顯著的優(yōu)勢，如 SPMD 可以長期地進行化學(xué)污染物的監(jiān)測，使得數(shù)據(jù)D 對污染物進行富集的過程和生物膜富集污染物的過程類似，可以作為生態(tài)的污染物濃度，進而評價污染物的生物有效性。但是 SPMD 對于中等疏化合物富集能力較差，富集時間長，制備比較麻煩等缺點。度聚乙烯薄膜（LDPE）技術(shù)

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本文編號：2811123