【摘要】：氧化鋅(ZnO)納米材料作為第三代寬禁帶半導體,具有寬禁帶寬度和高的激子束縛能,分別為3.37eV和60 meV,是納米科技前沿的研究內容,這一重要特性使其成為短波光電材料與器件的重要后備材料,也在低閾值、高品質因子的紫外激光器實現(xiàn)上體現(xiàn)出顯著的優(yōu)勢。過去的十多年中,人們對這種半導體的紫外光電特性,尤其是激光特性給予了極大的關注。Science, Phys. Rev. Lett., Adv. Mater., Nano Lett.等頂尖刊物均對此作了大量報道。ZnO紫外激光的產(chǎn)生可歸于三類振蕩方式：一是基于顆粒界面散射,隨機形成正反饋而得到的隨機激光；二是基于微米棒等結構的端面反射形成F-P激光；三是基于微腔內壁全反射形成的回音壁模(WGM)激光。ZnO微納米棒、管、碟等單晶結構單元具有很好的光學品質和較高的折射率,這保證了內壁全反射光學增益回路的有效形成,從而大大降低了光學散射與透射帶來的損耗,能作為良好的回音壁模腔體。因此,WGM激光在微腔量子電動力學、光纖通訊、傳感等領域有著重要的應用前景。已有很多相關報道顯示ZnO WGM激光具有優(yōu)良品質,并研究了其相應的物理過程和應用。如何提高激光的強度、減小微腔的光學損耗、降低激射閾值及品質因子,是一個很有意義的研究課題。在上世紀80年代,局域表面等離子體共振(LSPR)首次應用于傳感技術,自此表面等離激元獲得了迅猛發(fā)展。經(jīng)過二十年的發(fā)展,其研究內容已經(jīng)涵蓋光波導、表面增強拉曼光譜、等離激元-激子耦合、納米開關、LSPR傳感器、表面等離激元激光器、光熱醫(yī)療、突破衍射極限的超分辨成像、光學邏輯運算和指數(shù)負折射率材料等等。近年來,隨著微納加工技術、納米材料的制備技術、納米近場表征技術和有效的電磁場模擬工具的發(fā)展,與表面等離子體激元相關的局域光學效應受到廣泛重視、獲得了快速發(fā)展、成為光學和器件研究的興趣熱點。2009年,M. A. Noginov和R. F. Oulton等人各自在Nature上發(fā)表了關于Au納米顆粒和金屬膜體系中的金屬表面等離激元受激輻射放大現(xiàn)象,這引起了學者們的廣泛關注,掀開了表面等離子體共振增強半導體材料受激輻射的研究熱潮。目前,研究表明金屬表面等離子體能顯著增強半導體材料的光學性能,金屬表面等離子體在增強ZnO微納米材料的光致發(fā)光發(fā)面取得了巨大的進展。已有不少研究表明,將ZnO薄膜、納米結構等與金屬納米粒子或適當?shù)慕饘俦∧は嘟Y合,通過表面等離激元共振(SPR)效應,可大大增強ZnO本征的紫外發(fā)光。而利用表面等離子體共振效應增強ZnO受激輻射的相關研究工作相對較少,有待開展,是十分有意義的研究內容。本論文旨在將ZnO微納米結構作為回音壁模微腔,利用不同金屬納米粒子的表面等離子體共振效應的優(yōu)異特性實現(xiàn)ZnO受激輻射的增強,提高ZnO微納米結構WGM多模激光和單模性能,探討了A u、Ag、Pt三種金屬納米顆粒的LSPR效應對2nO WGM微腔的不同的增強機理,為設計和實現(xiàn)高性能、高輸出功率的紫外激光器奠定基礎和提供技術支撐,為了解其中的物理機理提供深刻的科學認識和實驗依據(jù)。主要研究了以下四方面的內容：一、我們構建了ZnO微納米管與金納米顆粒的復合微腔,借助金納米顆粒的LSPR效應同時實現(xiàn)了回音璧模激光的增強和ZnO缺陷發(fā)光的抑制,從而提高ZnO微納米材料的紫外發(fā)光強度。我們通過一系列優(yōu)化的濺射時間來調控金納米顆粒尺寸和分布,從而使得金的消光峰與氧化鋅缺陷峰達到最佳匹配程度,獲得了10倍的最佳增強效果,同時缺陷光受到明顯抑制。二、實驗中我們利用氣相傳輸法制備ZnO微米梳,根據(jù)微米梳中相鄰兩齒間距離漸變的特點,構建了天然的耦合回音壁微腔,通過調控相鄰兩齒之間的空氣隙大小,系統(tǒng)研究了其激光光譜行為和兩齒之間的耦合相互作用�；谟螛诵獙崿F(xiàn)了耦合微米齒的紫外激光從多模到單模的演化。我們的研究為激光模式調控和實現(xiàn)單模激光提供了一種行之有效的方法。三、我們在ZnO微米梳表面濺射不同時間的鉑納米顆粒,在最佳濺射時間為90S時,得到了17倍的紫外發(fā)射增強,進一步研究了ZnO微米梳中單根棒的WGM多模激光和耦合棒的單模激光,發(fā)現(xiàn)WGM多模激光和單模激光得到了7倍的增強,同時缺陷得到明顯抑制。這有助于我們得到更高品質因子、更低閡值、更窄的半高寬和更高的邊模抑制比的單模激光。四、我們用氣相傳輸法制備了ZnO四方微米棒和六方微米棒,用水熱合成法制備了Ag納米顆粒,用旋涂法將Ag納米顆粒附著在微米棒上,發(fā)現(xiàn)了紫外回音壁模激光得到明顯增強,進一步制備成Ag/ZnO/GaN結構的LED器件,發(fā)現(xiàn)LED紫外發(fā)光得到了10倍的增強,并且研究了它的紫外發(fā)光增強的機理。
【圖文】：

１．２．２邋ＺｎＯ能帶結構逡逑氧化鋒是一種直接帶隙半導體材料，其能帶在六方布里淵區(qū)（Ｂｒｉｌｌｏ山ｎ）中擁有高度的逡逑對稱性，能級劈裂情況如圖１．２所示［２７１，這是由晶體場的劈裂和自旋－軌道z1合所導致的。逡逑按照群論可Ｗ得出在不考慮自旋－軌道z1合作用的情況下，導帶具有ｎ的對稱結構，晶逡逑體場使價帶劈裂為。和。。然而考慮自旋z1合的情況下，由０原子的卻態(tài)構成ＺｎＯ的逡逑價帶，由Ｚｎ原子的４ｓ態(tài)構成導帶，具有「１徑）「７邋＝。的對稱結構。在晶格周圍還存在逡逑著一種不能忽略的微擾，這是因為在ＺｎＯ晶格周圍存在著電場和原子內殼層電子的相逡逑互作用。因而該微擾導致在相應離子的附近只有晶格對稱性，不具備球對稱性，從而引逡逑起晶體場的劈裂。部分簡并的價帶會由于自旋－軌道錯合而導致上升，因此六重簡并的逡逑價帶會劈裂而形成二重簡并的Ｊ＝ｌ／２帶和四重簡并的Ｊ＝３／２帶。由于ＺｎＯ其自旋－軌道幫逡逑合為負值，因而Ｊ＝ｌ／２帶的能量高于Ｊ＝３／２帶的能量。而同時考慮自旋軌道z1合和晶體逡逑場劈裂的影響

人們通過多種方法成功地制備了多種形貌的ＺｎＯ微納米結構，例如：微納逡逑米棒ＰＷ１］、微納米線［３＾４］、納米帶［３５，３６］、納米管［３７，３８］、納米碟［４４］、納米多腳結構［４５，４６］、逡逑納米彈灻［４７］、納米釘［４８］等，如圖１．３所示。這些常用的合成方法可歸為兩類，一種是氣逡逑相法，另一種是液相合成法。我們接下來闡述一下這兩種方法的機理：逡逑＾？W 灥逡逑ＷＭＭＭＭ逡逑圖１．３各種氧化巧微納米結構逡逑１．３．１氣相法逡逑氣相法主要運用化學反應（例如化學氣相沉積法－ＣＶＤ）或者直接蒸發(fā)（例如物理氣相逡逑沉積法－ＰＶＤ域者金屬有機物氣化（例如金屬有機化學氣相沉積法－Ｍ０ＣＶＤ域者等離子逡逑體放電（例如電弧等離子體放電法）或者激光分解（例如脈沖激光氣相沉積法）等方法，目逡逑的是將原材料形成含巧原子的氣體，源材料在高溫區(qū)發(fā)生升華，蒸氣隨著載氣被吹到低逡逑溫端，，接著氣相物質沉積在相應的溫區(qū)，在基底上成核長大獲得各類形貌的微納米ＺｎＯ逡逑結構。這種方法具有簡單、有效、獲得產(chǎn)物純度高、結晶性好、尺寸可控性好等優(yōu)點。逡逑送些方法歸結為兩種生長機理，分別是ＶＬＳ（汽－液－固）和ＶＳ（氣－固）機制。逡逑４逡逑
【學位授予單位】：東南大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TN304.21

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本文編號：2566369