【摘要】：近年來,基于金屬納米晶修飾的有機光電子器件引起了十分廣泛的研究興趣,這是由于有機電子器件兼具輕薄、低價、柔性和透明等優(yōu)點;同時金屬納米晶的光激發(fā)作用可產(chǎn)生表面等離激元,從而將光子能量陷阱/束縛在其表面,顯著增強了光和物質(即有機半導體)的相互作用,使得在微納尺寸上對光子操控成為可能。這類光電器件在次波光學電路,光子捕獲轉換、陷阱、發(fā)射,光學傳感和光譜學等領域已顯現(xiàn)廣大的應用前景。目前,大量的文獻報道證實了金屬等離激元共振提升的有機發(fā)光二極管(OLED)和太陽能電池(OSC)。值得注意的是,有機半導體及其光探測領域依舊存在巨大的挑戰(zhàn),如場效應器件遷移率較低,光探測器件在近紅外方向的長波探測、超靈敏寬帶光探測以及弱光探測報道較少等。研究發(fā)現(xiàn),金屬納米晶對有機半導體的摻雜效應可用于提高場效應器件遷移率;而等離激元效應在納米尺度范圍內操控光子的可能性,使其可用于研制具有極高光學探測性和多功能性的新型有機納米器件。本文立足于大量的文獻調研和理論基礎,專注于解決上述問題,主要創(chuàng)新工作歸納為以下三部分:在第一部分設計中,利用簡易快速的真空熱淀積法優(yōu)化制備了尺寸可控的金納米晶(AuNCs),并將其引入到有機PN異質結(NPB/C60)界面,基于AuNCs內部光電發(fā)射機制,首次論證了近紅外方向的有機亞帶隙光探測二極管。器件光響應度高達205 mA/W,且量子轉化效率達39%。以上參數(shù)值遠高于目前報道的基于等離激元金屬內部光發(fā)射的亞帶隙光探測器件。研究表明,出色的器件性能主要歸因于AuNCs局域表面等離激元共振(LSPR)誘導的近場增強、直接熱載流子注入和轉移躍遷。進一步的表面增強拉曼光譜(SERS)測試、LSPR近場仿真以及器件操作能級機制,很好地解釋了性能增強的物理過程。在第二部分設計中,創(chuàng)新性地將光吸收優(yōu)化的AuNCs用于點綴修飾光電性能優(yōu)異的多孔有機鉛鹵化物鈣鈦礦(MAPbI3-xClx),從而在紫外-可見-近紅外寬光譜范圍內設計制備了金屬-半導體-金屬(MSM)結構的平面光電導器件。結果表明,AuNCs修飾的多孔鈣鈦礦光電導具有超低的噪聲水平(~20.0 pWHz-1/2),可實現(xiàn)顯著提升的紫外-可見光響應,同時將器件探測光譜延伸到亞帶隙的近紅外區(qū)。與目前的技術現(xiàn)狀相比,該光電導實現(xiàn)了極低的弱光探測(~5.7 pW),超快的時間響應(~600 ns)和超高的光敏性(光暗電流比~105)。此外,該器件也展示了良好的時間穩(wěn)定性、均一性和柔韌性。最后通過光電導能級模型、理論仿真和光致發(fā)光譜分析,揭示了器件潛在的光物理機制。在第三部分設計中,將真空熱淀積的AuNCs摻雜有機半導體(酞菁銅,CuPc)活性層,用于制備有機場效應晶體管(OFET),系統(tǒng)地研究AuNCs修飾位置有關的器件電、光特性。研究結果表明,AuNCs表面修飾的OFET可獲得顯著提升的器件特性;進一步優(yōu)化CuPc薄膜厚度,最終可實現(xiàn)~0.013 cm2V-1s-1的場效應遷移率,該數(shù)值高于目前報道的大多CuPc-OFETs。基于器件能級模型和半定量的理論計算,OFET的電學性能提升可歸因于AuNCs表面修飾產(chǎn)生輔助溝道效應,促進了器件電荷傳輸。此外,OFET的光探測性能表明,AuNCs表面修飾可顯著提高其弱光探測性(可探測0.01μWcm-2紅光)和光響應度(高達23359 A/W)。器件仿真和光物理能級模型很好地解釋了光響應機制。綜上所述,本文呈現(xiàn)的研究結果展示了金納米晶在修飾增強有機電子器件(光探測器)的光電特性方面極具潛力,可作為原型機,指導設計出更高性能的光電轉換器件。
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【學位授予單位】：蘭州大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TN15
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本文編號：2311871