【摘要】：有機電致發(fā)光二極管(OLEDs)具有主動發(fā)光、超薄、高亮度、視角寬、高效率、響應(yīng)快、驅(qū)動電壓低等優(yōu)點有望成為新一代的顯示技術(shù),逐漸成為有機光電領(lǐng)域的研究熱點。在過去的十幾年間許多技術(shù)已經(jīng)被用來提升OLEDs性能,如:開發(fā)高性能的材料、優(yōu)化工藝過程、簡化器件結(jié)構(gòu)等。最近,金屬納米粒子具有量子尺寸效應(yīng)、表面效應(yīng)、宏觀量子隧道效應(yīng)等特殊的物理效應(yīng),表現(xiàn)出獨特的光學(xué)、電學(xué)和其它方面的性質(zhì),利用金屬納米粒子來提升有機電致發(fā)光二極管器件性能作為一種簡便、有效的方法引起了越來越多的科學(xué)家們的關(guān)注。本論文以充分發(fā)揮金納米粒子的光學(xué)和電學(xué)效應(yīng),大幅度地提升OLEDs器件的效率為目標,發(fā)展并提出創(chuàng)新性的概念與原理,同時取得了若干有價值的成果!在金納米粒子(Au NPs)的光學(xué)方面,我們利用Au NPs/PEDOT:PSS復(fù)合陽極界面提升提升紅、綠、藍三基色以及白光電致發(fā)光器件的效率,同時首次提出增強來源于Au NPs的遠場效應(yīng)(“far-field”effect),突破了單一納米粒子在光色增強上的限制;利用Au NPs/Zn O復(fù)合陰極界面大幅度提升電致發(fā)光器件的效率,證明增強來源于金納米粒子的局域表面等離子共振效應(yīng)(近場效應(yīng),“near-field”effect),同時首次提出局域表面等離子電磁場與載流子復(fù)合區(qū)最大空間重疊原則。在Au NPs電學(xué)方面,我們利用Au NPs/PFN復(fù)合陰極界面提升電致發(fā)光器件的效率,證明增強來源于陰極界面導(dǎo)電性的提升,以及對發(fā)光層的空穴捕獲的增加,平衡器件中電子-空穴復(fù)合。具體討論如下:1.系統(tǒng)地研究了Au NPs/PEDOT:PSS復(fù)合陽極界面提升提升紅、綠、藍三基色以及白光正置有機電致發(fā)光器件(Conventional polymer light-emitting diodes,c PLEDs)的性能。在實驗中我們利用Au NPs/PEDOT:PSS復(fù)合陽極修飾c PLEDs器件,對于不同的發(fā)光層,以MEH-PPV,P-PPV,PFO為發(fā)光層的紅、綠、藍發(fā)光器件的最高亮度及流明效率提升30%-40%;白光為發(fā)光層的器件的最高亮度、流明效率和功率效率的提升50%-60%。通過距離依賴性的實驗我們發(fā)現(xiàn),這種增強效應(yīng)來源于Au NPs的遠場效應(yīng)(“far-field”effect),而不是局域表面等離子共振效應(yīng)(local surface plasma resonance,LSPR)。不同于納米粒子的LSPR效應(yīng),遠場效應(yīng)是光經(jīng)過金屬反射的相干光波與初始光波的疊加作用。通過理論計算得到這種遠程相互作用對于距離是一個阻尼震蕩函數(shù),主要增強范圍在60nm-120 nm,與c PLEDs器件的尺寸有更好的契合度,并且對于不同光色的增強效果可以通過納米粒子與發(fā)光團之間的距離進行優(yōu)化,與納米粒子表面等離子共振頻率無關(guān)。通過理論計算初始(無納米粒子時)熒光量子效率與熒光增強比例的關(guān)系,我們發(fā)現(xiàn)無論初始發(fā)光效率的高低,遠場效應(yīng)的增強效果都是按比例提升,即可對效率最好的材料進行進一步的增強,這也是利用金屬納米粒子的遠場效應(yīng)增強器件性能的重要優(yōu)勢。這是國際上首次提出利用Au NPs的遠場效應(yīng)增強全光色有機電致發(fā)光器件的性能,突破了單一納米粒子在光色增強上的限制,對于拓寬金屬納米粒子增強有機電致發(fā)光器件性能有重大的意義。2.系統(tǒng)地研究了Au NPs/Zn O復(fù)合陰極界面提升倒置有機電致發(fā)光二極管器件(Inverted polymer light-emitting diodes,i PLEDs)的性能。相比于c PLEDs,i PLEDs器件明顯的提升了器件的穩(wěn)定性和整流比,但是由于陰極的電子注入勢壘太大導(dǎo)致i PLEDs的效率往往不高,因此如何有效地提高i PLEDs效率為目前的一個關(guān)鍵性研究熱點。一方面,我們利用單分散Au NPs/Zn O復(fù)合陰極界面修飾i PLEDs器件,結(jié)果顯示基于P-PPV為發(fā)光層的i PLEDs器件的最高亮度由5900cd·cm-2提升到15000 cd·cm-2,流明效率由4.4 cd·A-1提升至10.5 cd·A-1,最高功率效率由1.1 lm·W-1提升至2.6 lm·W-1,分別有了150%,140%和140%的提升,這一提升的效果是當(dāng)時國際上報道的基于Au NPs的最好水平之一。通過實驗及理論模擬表明,大幅度的增強來源于Au NPs的LSPR電磁場有效的覆蓋i PLEDs激子的剖面,電磁場加快激發(fā)態(tài)激子的輻射躍遷衰減速率,使原本被電極猝滅的激子轉(zhuǎn)化為發(fā)射的激子�；诖�,我們提出器件結(jié)構(gòu)設(shè)計時LSPR電磁場與載流子復(fù)合區(qū)最大空間重疊原則,LSPR電磁場加快發(fā)光剖面的激發(fā)態(tài)激子的輻射躍遷衰減速率,大大提升激子的利用率,依據(jù)其作為理論指導(dǎo)可以大幅度的提升有機電致發(fā)光二極管器件的效率。另一方面,我們利用偶聯(lián)Au NPs/Zn O復(fù)合陰極界面修飾i PLEDs器件,化學(xué)偶聯(lián)Au NPs的“熱點”效應(yīng)增強了LSPR電磁場的強度和擴寬了LSPR的增強范圍,實現(xiàn)了摻雜型紅光器件(P-PPV:MEH-PPV)的能量轉(zhuǎn)移和熒光發(fā)射大幅度提升,相比于單分散的金納米粒子修飾器件的亮度和流明效率分別提升了230%和130%,獲得了高性能的增強。3.系統(tǒng)地研究了Au NPs/PFN復(fù)合陰極界面提升有機電致發(fā)光二極管器件的性能。通過在PFN溶液中摻雜Au NPs,使PFN包覆在Au NPs表面,最終以P-PPV為發(fā)光層的i PLEDs器件的最高亮度從17000 cd·m-2提升至33000 cd·m-2,流明效率從9.4 cd·A-1提升至18.9 cd·A-1,最高亮度和流明效率分別提升了94%和100%。c PLEDs器件的最高亮度從27000 cd·m-2提升至39000 cd·m-2,流明效率從14.1cd·A-1提升至20.2 cd·A-1,最高亮度和流明效率分別提升了44%和43%。為目前基于P-PPV材料報道的最高器件性能之一。實驗表明器件性能的增強來源于Au NPs/PFN復(fù)合陰極界面導(dǎo)電性能的提升提高了電子載流子的注入,同時Au NPs/PFN共同捕獲發(fā)光層中的空穴載流子,獲得了更加平衡的電子-空穴復(fù)合。Au NPs摻雜PFN改善器件的電學(xué)行為是十分有效的方法,可以制備高效的有機電致發(fā)光二極管器件。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TN383.1;O614.123

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本文編號：2308802