本文選題：表增強(qiáng)拉曼光譜　切入點(diǎn)：液芯波導(dǎo)　出處：《重慶大學(xué)》2016年博士論文

【摘要】：對(duì)細(xì)菌、病毒、DNA和活體細(xì)胞等樣本進(jìn)行快速、準(zhǔn)確、無損檢測,在生命科學(xué)研究領(lǐng)域具有重要意義。表面增強(qiáng)拉曼光譜(Surface-enhanced Raman Spectroscopy,SERS)技術(shù)具有檢測速度快、樣品無需標(biāo)記、檢測靈敏度高等特點(diǎn),能從分子水平反映樣本的內(nèi)部結(jié)構(gòu)信息,是生命科學(xué)領(lǐng)域的重要檢測分析工具。將SERS技術(shù)與微流體分析技術(shù)相結(jié)合的SERS芯片,利用微流體通道體積小和SERS檢測靈敏度高的優(yōu)勢,可實(shí)現(xiàn)對(duì)微量、低濃度生物樣本的檢測�，F(xiàn)有的SERS芯片存在激發(fā)光功率密度較大、重復(fù)性較差和集成度低等問題,難以滿足生物樣品分析需求。為此,本文提出一種將液芯波導(dǎo)、SERS基底及進(jìn)出液通道集成一體的SERS芯片,通過減小液芯波導(dǎo)的損耗,增加光和樣品分子的作用光程,增強(qiáng)拉曼信號(hào);利用流動(dòng)液體的平均作用改善信號(hào)重復(fù)性。最終實(shí)現(xiàn)低激發(fā)光功率密度、低損耗、高增強(qiáng)和可重復(fù)的集成SERS分析芯片,為生物樣本的定量分析奠定基礎(chǔ)。本論文主要研究液芯波導(dǎo)SERS芯片的相關(guān)理論、設(shè)計(jì)、加工制作及應(yīng)用實(shí)驗(yàn),具體研究內(nèi)容如下:(1)建立了液芯波導(dǎo)前向傳輸SERS信號(hào)的理論模型。重點(diǎn)研究了液芯波導(dǎo)SERS芯片中金屬顆粒的材料屬性、幾何結(jié)構(gòu)、顆粒粒徑和分布密度等對(duì)局域場增強(qiáng)系數(shù)的影響;采用傳輸矩陣法分析了對(duì)稱液芯波導(dǎo)的損耗特性;深入研究輸出SERS信號(hào)強(qiáng)度與液芯波導(dǎo)損耗系數(shù)的關(guān)系。研究表明:液芯波導(dǎo)中銀納米球粒徑為50 nm,分布密度為11顆/μm2獲得最大局域場增強(qiáng);液芯波導(dǎo)最優(yōu)長度約為損耗系數(shù)倒數(shù)的0.7倍;芯片中銀顆粒密度隨機(jī)分布時(shí),前向散射檢測方式比后向散射檢測方式的重復(fù)性好。(2)提出了非全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片和全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片兩種結(jié)構(gòu),并分別進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。對(duì)涂覆層材料、涂覆層厚度、波導(dǎo)截面積和SERS基底構(gòu)型等參數(shù)優(yōu)化設(shè)計(jì)結(jié)果表明:非全反射液芯波導(dǎo)采用100 nm厚的金反射薄膜和100μm寬的波導(dǎo)截面時(shí),損耗系數(shù)為2×10-3 cm-1;全反射液芯波導(dǎo)涂覆層采用折射率1.29的特氟龍AF 2400,厚度大于5μm時(shí),滿足全反射條件,波導(dǎo)直徑大于400μm損耗系數(shù)為1.457×10-3 cm-1;波導(dǎo)內(nèi)壁和液芯核同時(shí)分布銀顆粒的雙SERS基底能獲得最大局域增強(qiáng)系數(shù)86.3。(3)研究了液芯波導(dǎo)SERS芯片加工工藝,對(duì)兩種芯片的工藝流程、工藝參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化。非全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片采用單晶硅進(jìn)行制作,設(shè)計(jì)了基于濕法腐蝕的溝道制作工藝,采用磁控濺射進(jìn)行了100 nm反射金膜的制備,利用粘合工藝完成了溝道基底和蓋片的封裝,并將銀溶膠與檢測溶液混合加入到溝道中形成波導(dǎo)核。全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片采用微絲塑模法在柔性聚合物PDMS上制作出圓形微通道,然后在微通道內(nèi)鍍AF 2400薄膜,最后將銀溶膠沉積到波導(dǎo)內(nèi)壁并注入到液芯核中形成波導(dǎo)核。成功研制了兩種液芯波導(dǎo)SERS芯片樣品,經(jīng)表征非全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片的損耗系數(shù)為3.1 cm-1,全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片的損耗系數(shù)為1.1 cm-1。(4)液芯波導(dǎo)SERS芯片的性能測試和分析。搭建了透射式表面增強(qiáng)拉曼光譜測試系統(tǒng),對(duì)液芯波導(dǎo)SERS芯片的最優(yōu)長度、檢出限、增強(qiáng)系數(shù)和重復(fù)性等關(guān)鍵性能指標(biāo)進(jìn)行了測試和分析。測試結(jié)果表明:非全反射液芯波導(dǎo)芯片和全反射液芯波導(dǎo)芯片最優(yōu)長度分別為2 mm和7 mm,與理論分析符合較好;非全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片在激發(fā)光功率密度為132 W/cm2條件下,實(shí)現(xiàn)對(duì)10 nM羅丹明6G溶液檢測,全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片在激發(fā)光功率密度為3.63 W/cm2條件下,檢測10 nM羅丹明6G溶液拉曼信號(hào)強(qiáng)度是非全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片檢測強(qiáng)度的3倍;全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片增強(qiáng)系數(shù)為2.5×105,信號(hào)重復(fù)性RSD為14.74%。(5)基于全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片,開展了生物樣本測試實(shí)驗(yàn)研究,實(shí)現(xiàn)了對(duì)5×10-7 M腺嘌呤溶液和3μL濃度為25μg/mL家蠶DNA溶液的檢測,獲得了清晰尖銳的拉曼譜峰。論文研制的非全反射和全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片具有低損耗、低激發(fā)光功率密度、高增強(qiáng)的特點(diǎn)。特別是全反射液芯波導(dǎo)SERS芯片,與同類型的SERS芯片相比,檢測極限量級(jí)相當(dāng),激發(fā)光功率密度降低了4個(gè)數(shù)量級(jí),適合用于微量、低濃度生物樣品溶液尤其是活性樣本的測試分析。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TN402

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本文編號(hào)：1657647