本文選題：表增強拉曼光譜　切入點：液芯波導　出處：《重慶大學》2016年博士論文

【摘要】：對細菌、病毒、DNA和活體細胞等樣本進行快速、準確、無損檢測,在生命科學研究領域具有重要意義。表面增強拉曼光譜(Surface-enhanced Raman Spectroscopy,SERS)技術具有檢測速度快、樣品無需標記、檢測靈敏度高等特點,能從分子水平反映樣本的內(nèi)部結構信息,是生命科學領域的重要檢測分析工具。將SERS技術與微流體分析技術相結合的SERS芯片,利用微流體通道體積小和SERS檢測靈敏度高的優(yōu)勢,可實現(xiàn)對微量、低濃度生物樣本的檢測�，F(xiàn)有的SERS芯片存在激發(fā)光功率密度較大、重復性較差和集成度低等問題,難以滿足生物樣品分析需求。為此,本文提出一種將液芯波導、SERS基底及進出液通道集成一體的SERS芯片,通過減小液芯波導的損耗,增加光和樣品分子的作用光程,增強拉曼信號;利用流動液體的平均作用改善信號重復性。最終實現(xiàn)低激發(fā)光功率密度、低損耗、高增強和可重復的集成SERS分析芯片,為生物樣本的定量分析奠定基礎。本論文主要研究液芯波導SERS芯片的相關理論、設計、加工制作及應用實驗,具體研究內(nèi)容如下:(1)建立了液芯波導前向傳輸SERS信號的理論模型。重點研究了液芯波導SERS芯片中金屬顆粒的材料屬性、幾何結構、顆粒粒徑和分布密度等對局域場增強系數(shù)的影響;采用傳輸矩陣法分析了對稱液芯波導的損耗特性;深入研究輸出SERS信號強度與液芯波導損耗系數(shù)的關系。研究表明:液芯波導中銀納米球粒徑為50 nm,分布密度為11顆/μm2獲得最大局域場增強;液芯波導最優(yōu)長度約為損耗系數(shù)倒數(shù)的0.7倍;芯片中銀顆粒密度隨機分布時,前向散射檢測方式比后向散射檢測方式的重復性好。(2)提出了非全反射液芯波導SERS芯片和全反射液芯波導SERS芯片兩種結構,并分別進行優(yōu)化設計。對涂覆層材料、涂覆層厚度、波導截面積和SERS基底構型等參數(shù)優(yōu)化設計結果表明:非全反射液芯波導采用100 nm厚的金反射薄膜和100μm寬的波導截面時,損耗系數(shù)為2×10-3 cm-1;全反射液芯波導涂覆層采用折射率1.29的特氟龍AF 2400,厚度大于5μm時,滿足全反射條件,波導直徑大于400μm損耗系數(shù)為1.457×10-3 cm-1;波導內(nèi)壁和液芯核同時分布銀顆粒的雙SERS基底能獲得最大局域增強系數(shù)86.3。(3)研究了液芯波導SERS芯片加工工藝,對兩種芯片的工藝流程、工藝參數(shù)進行了優(yōu)化。非全反射液芯波導SERS芯片采用單晶硅進行制作,設計了基于濕法腐蝕的溝道制作工藝,采用磁控濺射進行了100 nm反射金膜的制備,利用粘合工藝完成了溝道基底和蓋片的封裝,并將銀溶膠與檢測溶液混合加入到溝道中形成波導核。全反射液芯波導SERS芯片采用微絲塑模法在柔性聚合物PDMS上制作出圓形微通道,然后在微通道內(nèi)鍍AF 2400薄膜,最后將銀溶膠沉積到波導內(nèi)壁并注入到液芯核中形成波導核。成功研制了兩種液芯波導SERS芯片樣品,經(jīng)表征非全反射液芯波導SERS芯片的損耗系數(shù)為3.1 cm-1,全反射液芯波導SERS芯片的損耗系數(shù)為1.1 cm-1。(4)液芯波導SERS芯片的性能測試和分析。搭建了透射式表面增強拉曼光譜測試系統(tǒng),對液芯波導SERS芯片的最優(yōu)長度、檢出限、增強系數(shù)和重復性等關鍵性能指標進行了測試和分析。測試結果表明:非全反射液芯波導芯片和全反射液芯波導芯片最優(yōu)長度分別為2 mm和7 mm,與理論分析符合較好;非全反射液芯波導SERS芯片在激發(fā)光功率密度為132 W/cm2條件下,實現(xiàn)對10 nM羅丹明6G溶液檢測,全反射液芯波導SERS芯片在激發(fā)光功率密度為3.63 W/cm2條件下,檢測10 nM羅丹明6G溶液拉曼信號強度是非全反射液芯波導SERS芯片檢測強度的3倍;全反射液芯波導SERS芯片增強系數(shù)為2.5×105,信號重復性RSD為14.74%。(5)基于全反射液芯波導SERS芯片,開展了生物樣本測試實驗研究,實現(xiàn)了對5×10-7 M腺嘌呤溶液和3μL濃度為25μg/mL家蠶DNA溶液的檢測,獲得了清晰尖銳的拉曼譜峰。論文研制的非全反射和全反射液芯波導SERS芯片具有低損耗、低激發(fā)光功率密度、高增強的特點。特別是全反射液芯波導SERS芯片,與同類型的SERS芯片相比,檢測極限量級相當,激發(fā)光功率密度降低了4個數(shù)量級,適合用于微量、低濃度生物樣品溶液尤其是活性樣本的測試分析。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：重慶大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TN402

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本文編號：1657647