發(fā)布時間：2018-03-10 03:24

  本文選題：氧化石墨烯　切入點：生化傳感器　出處：《浙江大學(xué)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：因其異源的化學(xué)和電學(xué)結(jié)構(gòu)、豐富的生物分子結(jié)合位點、良好的水溶性和可調(diào)的光電性質(zhì)等優(yōu)異特性,氧化石墨烯在光學(xué)生物傳感檢測領(lǐng)域展現(xiàn)出極大的應(yīng)用前景,已被廣泛用于環(huán)境監(jiān)測、醫(yī)療健康和食品監(jiān)管等。但是,目前大多數(shù)圍繞氧化石墨烯開展的光學(xué)生物傳感系統(tǒng)都是基于其光致發(fā)光和熒光猝滅等特性來構(gòu)建的。熒光等光學(xué)傳感技術(shù)雖然具有靈敏度高、檢測下限低等優(yōu)點,卻也不可避免地存在諸如檢測儀器要求高、操作相對復(fù)雜、需要額外的標(biāo)記等問題,因而增加了基于氧化石墨烯的光學(xué)生物傳感系統(tǒng)的搭建難度,限制了該類系統(tǒng)的實際應(yīng)用范圍。因此,挖掘一種簡便、快速、免標(biāo)記且可定量的光學(xué)檢測技術(shù),配合其設(shè)計基于氧化石墨烯的高靈敏生化傳感器,對提升氧化石墨烯在光學(xué)生化傳感領(lǐng)域的實際應(yīng)用價值有著重要作用。本文通過不同的修飾方法設(shè)計并構(gòu)建了基于氧化石墨烯的生物傳感器、基于氧化石墨烯的仿生傳感器,以及基于氧化石墨烯的納米復(fù)合傳感器等生化傳感平臺。根據(jù)這些傳感器的光學(xué)特性,結(jié)合操作簡單、響應(yīng)快速、成本低廉且易于便攜化的紫外-可見吸收光譜檢測技術(shù),搭建了一系列基于氧化石墨烯的免標(biāo)記光學(xué)生化傳感檢測系統(tǒng),并探究了其在氣味分子檢測、甜味物質(zhì)檢測以及生物分子檢測等方面的應(yīng)用。這些研究驗證了氧化石墨烯在構(gòu)建高靈敏生化傳感器方面的能力和潛在機理,以及紫外-可見光譜檢測技術(shù)與基于氧化石墨烯的生化傳感器結(jié)合構(gòu)建免標(biāo)記光學(xué)傳感平臺的潛力,進(jìn)一步挖掘了氧化石墨烯在光學(xué)生化傳感領(lǐng)域的應(yīng)用價值。本文的主要內(nèi)容和創(chuàng)新點如下:1.設(shè)計并實現(xiàn)了基于氧化石墨烯的紫外光譜生物傳感檢測系統(tǒng),并驗證了其在氣味分子檢測中的應(yīng)用。本文合成了對爆炸物氣味分子2,4,6-三硝基甲苯(2,4,6-trinitrotoluene,TNT)特異性敏感的多肽,并將其與氧化石墨烯共價交聯(lián),構(gòu)建了一種基于氧化石墨烯的生物傳感器。再結(jié)合紫外吸收光譜完成了對不同濃度TNT的特異性檢測,驗證了氧化石墨烯在構(gòu)建高靈敏生物傳感器方面的能力、其作為換能器件將生化信號轉(zhuǎn)化為光學(xué)響應(yīng)的能力、紫外吸收光譜作為光學(xué)檢測技術(shù)與基于氧化石墨烯的生物傳感器結(jié)合搭建光學(xué)生物傳感系統(tǒng)的能力,以及該系統(tǒng)在氣味分子監(jiān)測中的應(yīng)用潛力。2.設(shè)計并實現(xiàn)了基于氧化石墨烯的紫外-可見光學(xué)仿生傳感檢測系統(tǒng),并驗證了其在甜味物質(zhì)檢測中的應(yīng)用。本文設(shè)計了一種基于氧化石墨烯的紫外-可見光譜仿生傳感系統(tǒng)。先將氧化石墨烯、從血紅蛋白活性中心提取的血紅素以及與生物味覺受體具有相似糖感受機制的苯硼酸通過非共價及共價結(jié)合的方式層層復(fù)合,構(gòu)建了一種類似糖轉(zhuǎn)運蛋白的仿生傳感器。再將其與紫外-可見吸收光譜結(jié)合,實現(xiàn)了對甜味的檢測和對不同種類甜味劑的分辨。該研究驗證了氧化石墨烯在構(gòu)建仿生傳感器方面的潛力、紫外-可見吸收光譜與基于氧化石墨烯的仿生傳感器結(jié)合搭建光學(xué)仿生傳感系統(tǒng)的潛力,以及基于氧化石墨烯的紫外-可見光譜仿生傳感系統(tǒng)在仿生甜味檢測中的應(yīng)用潛能。3.設(shè)計并實現(xiàn)了基于氧化石墨烯的可見光譜納米復(fù)合傳感系統(tǒng),并探究了其在生物分子及生物分子間相互作用的檢測中的應(yīng)用。本文通過一步法制備了氧化石墨烯與金納米顆粒復(fù)合的納米傳感器,并將其與可見吸收光譜結(jié)合構(gòu)建了基于氧化石墨烯的納米復(fù)合傳感系統(tǒng)。隨后探究了該系統(tǒng)在氨基酸、多肽和蛋白等生物分子的檢測中的應(yīng)用。同時,本文還進(jìn)一步設(shè)計并合成了具有凝血酶特異性結(jié)合位點的多肽,通過自組裝手段使其與氧化石墨烯/納米金復(fù)合,構(gòu)建了基于氧化石墨烯/納米金的生物傳感器。再結(jié)合可見吸收光譜檢測技術(shù)搭建了基于氧化石墨烯/納米金的可見光譜生物傳感系統(tǒng),實現(xiàn)了對凝血酶的高靈敏、高特異性檢測。這些驗證了氧化石墨烯在構(gòu)建納米復(fù)合生化傳感器方面的潛力、可見吸收光譜與基于氧化石墨烯的復(fù)合傳感器結(jié)合搭建納米光學(xué)傳感系統(tǒng)的潛力以及該系統(tǒng)在多種生物分子、甚至生物分子間相互作用的檢測中的應(yīng)用潛能。
[Abstract]:Because of the chemical and electrical structure of the heterologous, biological molecules rich binding sites, excellent properties and adjustable optical properties and good water solubility, graphene oxide showed great application prospect in the field of optical biosensing detection, has been widely used in environmental monitoring, medical health and food supervision. But at present. Most around the optical biosensing system of graphene oxide are constructed based on the photoluminescence and fluorescence quenching properties. Fluorescence optical sensing technology has high sensitivity, low detection limit, but inevitably, such as testing equipment requirements, the operation is relatively complex, the need for additional labeling problem thus increasing the optical biosensing system of graphene oxide structures based on the difficulty, limit the system's application scope. Therefore, mining a convenient, fast, Label free optical detection technology and quantitative design, with its high sensitive biochemical sensor based on the graphene oxide, it plays an important role in promoting the graphene oxide in the optical field of biochemical sensing application value. In this paper, through the design of different modification methods and the construction of the biosensor based on graphene oxide, graphite oxide bionic sensor based on graphene, and graphene oxide nano composite sensor based on biochemical sensing platform. According to the optical properties of these sensors, with simple operation, fast response, low cost and easy for UV - visible absorption spectrum of the portable detection technology, set up a series based on label free optical biochemical sensing system of graphene oxide, and explore their application in detection of odor molecules, sweet substance detection and biomolecular detection. These studies validate the oxidation Graphene in the construction of high sensitive biochemical sensor ability and potential mechanism, and UV Vis spectroscopy detection technology and biochemical sensor based on the graphene oxide paper label free optical sensing platform to further tap the potential application value of graphene oxide in optical and biochemical sensing field. The main contents and innovations of this paper are as follows 1.: the design and implementation of UV biosensor based on graphene oxide, and verified its application in odorant detection. The synthesis of explosives odor molecules 2,4,6- three nitro - toluene (2,4,6-trinitrotoluene, TNT) - sensitive specific peptides, and the graphene oxide covalent crosslinking, built a biosensor based on graphene oxide. Combined with UV finish specific detection of different TNT concentrations on the absorption spectra, verify oxygen graphite In the presence of high sensitive biosensors construction ability, as the transducer biochemical signal into optical response ability, UV absorption spectrum as optical detection technology and biosensor based on graphene oxide with the ability to build optical bio sensing system, and the potential application of.2. in the design of the system in the monitoring of odor molecules and the UV - visible optical graphene oxide based on bionic sensing detection system, and verify its application in sweet substance detection. This paper describes the design of a UV - graphene oxide based on visible light spectrum of bionic sensor system. First graphene oxide layers, compound extracted from heme hemoglobin activity the center and biological taste receptors with similar sugar boronic acid receptor mechanism through noncovalent and covalent binding, construct a similar sugar transporter And the biomimetic sensor. The UV Vis absorption spectroscopy, the detection of sweet and of different sweeteners resolution. The study verified the potential of graphene oxide in the biomimetic sensor, UV Vis absorption spectroscopy and biomimetic sensor graphene oxide based on building bionic sensing system the optical potential, and UV - graphene oxide based on the potential application of.3. in the design of bionic sweet detection in the visible spectrum of bionic sensing system and the realization of the visible spectrum of nano composite sensing system based on graphene oxide, and explore its application in the interaction of biological molecules and biological molecules through detection. Nano sensors, graphene oxide and gold nanoparticles composite prepared by one-step method, and combined with the construction of the visible absorption spectrum of graphene oxide based nano composite Sensing system. Then explores the system in the application of detection of amino acids, peptides and proteins and other biological molecules in. At the same time, this paper also further design and has the specific binding sites of thrombin peptides were synthesized by self-assembly method makes it with graphene oxide / gold nanoparticles composite, constructed biosensor of graphene oxide / based on gold nanoparticles. Then build a visible spectrum biosensing system of graphene oxide / gold nanoparticles based on visible absorption spectroscopy detection technology, the realization of thrombin with high sensitivity and high specificity detection. These verified graphene oxide in constructing nano composite biochemical sensor potential, visible absorption spectra and composite the sensor based on the graphene oxide nano optical sensing system to build the system and potential in a variety of biological molecules, and detection of biomolecular interactions. The potential of application.

【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TP212

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本文編號：1591557