本文關(guān)鍵詞：納米薄膜中的電磁波與原子團(tuán)簇中的等離激元研究　出處：《湖南大學(xué)》2016年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：表面等離激元是光和金屬表面電子相互作用形成的一種表面電磁模式,它的形成總是伴隨著顯著的消光特性、局域場(chǎng)增強(qiáng)特性和突破衍射極限特性,使其在納米傳感、生物成像以及光學(xué)隱身等現(xiàn)代科技中扮演著重要角色。目前,在原子團(tuán)簇和納米系統(tǒng)中,人們分別采用密度泛函理論和Hydrodynamical Drude模型研究表面等離激元。本論文中,一方面,我們利用基于量子理論獲得的非局域電導(dǎo)率代替Hydrodynamical Drude模型,研究了非局域效應(yīng)對(duì)金屬薄膜光學(xué)性質(zhì)的影響,這種方法可以克服Hydrodynamical Drude模型在描述納米系統(tǒng)輸運(yùn)特性方面的不足;另一方面,我們利用基于密度泛函理論和自洽線性響應(yīng)近似推導(dǎo)出的等離激元本征方程代替密度泛函理論,研究了原子團(tuán)簇中的等離激元,這種方法可以克服在使用密度泛函理論尋找等離基元模式時(shí)系統(tǒng)亦受外加電場(chǎng)影響而使一些模式不能被發(fā)現(xiàn)的局限性。具體來(lái)說(shuō),我們做了以下幾方面的研究:(1)基于量子理論獲得的非局域電導(dǎo)率,研究了S極化波入射下的空氣-金屬薄膜-空氣結(jié)構(gòu)中金屬薄膜的光學(xué)性質(zhì)。在吸收系數(shù)對(duì)頻率和薄膜厚度的依賴性研究中,我們發(fā)現(xiàn)在沒(méi)有等離激元激發(fā)和電子散射的情況下,非局域響應(yīng)理論仍然可以通過(guò)電子-空穴對(duì)的激發(fā)吸收能量,而局域響應(yīng)理論卻只能提供零吸收的結(jié)果。在電場(chǎng)和電流分布的研究中,我們發(fā)現(xiàn),在兩種響應(yīng)理論下的電場(chǎng)分布相同時(shí),表面區(qū)域的電流分布仍會(huì)出現(xiàn)非常明顯的差異,這形象的反映了表面對(duì)系統(tǒng)性質(zhì)的影響。在金屬薄膜內(nèi)平均能流密度分布的研究中,我們發(fā)現(xiàn)非局域響應(yīng)理論下的能流密度顯示出了奇異的振蕩,而局域響應(yīng)理論下的能流卻沒(méi)有振蕩。進(jìn)一步的研究顯示,能流的奇異振蕩源于電場(chǎng)在薄膜的一些區(qū)域?qū)﹄娏髯鲐?fù)功。(2)眾所周知,S極化波不能激發(fā)薄膜系統(tǒng)的等離激元,但是P極化波可以。因而P極化波入射下的薄膜系統(tǒng)將有更加豐富和有意義的光學(xué)性質(zhì),這值得我們做進(jìn)一步的研究。正因如此,我們接著研究了P極化波入射下石英-金屬薄膜-空氣結(jié)構(gòu)中金屬薄膜的光學(xué)性質(zhì)。在吸收譜的研究中,表面等離激元的共振吸收峰被發(fā)現(xiàn)。通過(guò)吸收峰對(duì)金屬薄膜厚度的依賴性研究,我們發(fā)現(xiàn),隨著金屬薄膜厚度的減小,特別是在20nm以下,非局域效應(yīng)對(duì)表面等離激元有非常明顯的影響。在金屬薄膜內(nèi)平均能流密度分布的研究中,我們發(fā)現(xiàn),像在S極化波入射下的情況一樣,由于電場(chǎng)在金屬薄膜內(nèi)的一些區(qū)域?qū)﹄娏髯鲐?fù)功,非局域響應(yīng)理論下的能流密度顯示出了奇異的振蕩。在吸收系數(shù)和薄膜表面電荷隨頻率的變化研究中,我們發(fā)現(xiàn)吸收峰和電荷峰對(duì)應(yīng)著相同的頻率。這說(shuō)明吸收峰源自SPP激發(fā),SPP通過(guò)電荷振蕩吸收了電磁波的能量。金屬薄膜內(nèi)電荷和電場(chǎng)的分布顯示:在SPP共振激發(fā)時(shí)薄膜下表面處的電荷和電場(chǎng)總是遠(yuǎn)大于上面的,這說(shuō)明SPP共振發(fā)生在薄膜的下表面。(3)基于含時(shí)密度泛函理論和線性響應(yīng)理論,推導(dǎo)了方形和圓形原子團(tuán)簇系統(tǒng)的等離激元本征方程。分別利用本征方程和能量損耗譜研究了系統(tǒng)可維持的等離激元模式。結(jié)果顯示,利用能量損耗譜尋找等離激元時(shí),一些等離激元模式會(huì)因沒(méi)有被外場(chǎng)激發(fā)而不能被找到,而利用本征方程方法,則可找到所有的等離激元。等離激元電荷分布的研究顯示,方形和圓形原子團(tuán)簇中存在標(biāo)志偶極等離激元的反對(duì)稱電荷分布,和標(biāo)志四極等離激元的對(duì)稱性電荷分布。能量損耗譜的研究顯示:隨著系統(tǒng)尺寸的增大,等離激元的個(gè)數(shù)增多,主等離激元(損耗能力較強(qiáng)的等離激元)的共振頻率發(fā)生紅移。此外,在矩形原子團(tuán)簇的研究中,我們發(fā)現(xiàn)隨著系統(tǒng)長(zhǎng)度的增加,縱向等離激元的頻率逐漸減小,而橫向等離激元的頻率逐漸增大,最后趨于常數(shù)。電荷分布顯示,橫向等離激元隨著系統(tǒng)長(zhǎng)度的增大,逐漸地演化成了兩端模式(或表面模式)和中心模式。
[Abstract]:In this paper , we have studied the influence of non - local area effect on the optical properties of metal thin films by using density functional theory and self - consistent linear response approximation . In this paper , we find that the non - local response theory can only provide the results of zero absorption . In the study of electric field and current distribution , we find that the energy flow density in the non - local response theory can only provide zero absorption . In the study of the average energy density distribution in the metal thin film , we find that the energy flow in the non - local response theory is not oscillating . ( 2 ) It is well known that the S - polarized wave can not excite plasmon polariton of thin film system , but P - polarized wave can . So , as the thickness of the metal thin film decreases , it is found that , as the thickness of the metal thin film decreases , it is found that the absorption peak and the charge peak correspond to the same frequency .

【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O441.4;O484

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本文編號(hào)：1363454