本文選題：納米傳感器　切入點：農(nóng)藥　出處：《吉林大學》2017年博士論文

【摘要】：隨著我國農(nóng)業(yè)快速發(fā)展,保障農(nóng)副產(chǎn)品質(zhì)量的同時保證一定產(chǎn)量成為我國農(nóng)業(yè)發(fā)展的重要權(quán)衡點。農(nóng)藥作為預防、消滅或控制各種病菌、害蟲、雜草及有害生物的一類藥物,在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中為確保產(chǎn)量而被廣泛應用。與此同時,農(nóng)藥的不當使用和農(nóng)藥殘留問題已在全球范圍內(nèi)造成環(huán)境污染和公共衛(wèi)生安全問題,并存在食品安全隱患,甚至威脅人類的生命安全。因此農(nóng)藥的殘留問題引起了人們的高度重視。農(nóng)藥的傳統(tǒng)檢測技術(shù)包括酶抑制法、色譜法和免疫分析檢測法,這些方法在實際樣品檢測中容易受到精密儀器設(shè)備的限制,使得檢測費用昂貴、檢測時間較長、檢測步驟繁多,而且容易受其他成分的干擾,因而限制了方法的實際應用。因此,設(shè)計并建立分析快速、操作簡單且使用成本低廉的農(nóng)藥檢測新方法,對于保障人類生命健康、環(huán)境農(nóng)副產(chǎn)品安全和公共衛(wèi)生安全具有十分迫切的實際需求。光學納米傳感器以其優(yōu)異的光學性能和出色的靈敏度,在農(nóng)藥檢測應用方面?zhèn)涫苎芯空哧P(guān)注。針對有機磷類農(nóng)藥在實際農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中存在多方面安全隱患的實際現(xiàn)狀,本文基于該類農(nóng)藥的特殊結(jié)構(gòu)和化學特性,結(jié)合納米傳感器的眾多優(yōu)點,設(shè)計了系列新型納米探針,用于快速靈敏檢測環(huán)境樣品和農(nóng)業(yè)樣品中的多種有機磷類農(nóng)藥,從而為農(nóng)藥殘留現(xiàn)場檢測分析提供新技術(shù)和新思路,也為我國農(nóng)副產(chǎn)品的快速、安全發(fā)展及國際化走向提供一定的技術(shù)平臺,更為保障人類生命安全和生活質(zhì)量奠定良好基礎(chǔ)。本文的主要研究內(nèi)容如下:1、我們以半胱胺修飾的碲化鎘量子點為熒光探針構(gòu)建了一種新穎且選擇性好的有機磷類農(nóng)藥傳感器。三磷酸腺苷具有較高密度的負電荷和腺苷基團,可有效吸附于量子點表面,進而促進量子點熒光強度進一步增強;而酸性磷酸酶具有催化三磷酸腺苷水解的作用,從而體系熒光得以恢復。當體系內(nèi)存在有機磷類農(nóng)藥時,酸性磷酸酶的活性又會被抑制,導致體系熒光信號再次增強,據(jù)此可以實現(xiàn)甲基對硫磷的靈敏檢測,檢測范圍是0.001-5.0μg m L-1,檢出限為0.5 ng m L-1。該傳感器相比于傳統(tǒng)的檢測方法,同時具備較低的檢測限和較寬的檢測范圍,為環(huán)境和農(nóng)產(chǎn)品中甲基對硫磷的特異檢測提供了新方法。2、我們針對有機磷化合物的水解產(chǎn)物設(shè)計了近紅外熒光探針用于檢測甲基對硫磷。鉛離子可有效猝滅銅銦硫量子點的熒光,甲基對硫磷被有機磷水解酶催化水解為硫代二甲氧基磷酸,其水解產(chǎn)物可通過配位效應與鉛離子有效結(jié)合,使得銅銦硫量子點的熒光恢復,根據(jù)體系熒光“猝滅-恢復”的原理實現(xiàn)甲基對硫磷的快速靈敏檢測。該傳感器對甲基對硫磷的檢測范圍是0.1-38.0μmol L-1,檢出限為0.06μmol L-1。該傳感器與傳統(tǒng)有機磷檢測方法相比,不僅具備較低的檢出限,而且無需昂貴試劑,檢測成本低廉。該傳感器的建立為環(huán)境和農(nóng)產(chǎn)品中甲對硫磷的殘留檢測提供理論依據(jù)和技術(shù)支持。3、根據(jù)有機磷類農(nóng)藥可抑制胰蛋白酶活性的特性,結(jié)合金納米粒子對比率熒光探針的內(nèi)濾作用,我們設(shè)計并成功合成了雙發(fā)射量子點比率熒光探針,用于農(nóng)產(chǎn)品中有機磷類農(nóng)藥的快速特異檢測。金納米粒子通過內(nèi)濾作用可猝滅比率探針的綠色熒光,而其內(nèi)部紅色熒光并不受影響;當向體系內(nèi)加入魚精蛋白后,由于魚精蛋白可以誘導金納米粒子團聚,使其熒光內(nèi)濾作用變?nèi)?導致體系熒光信號發(fā)生變化;而胰蛋白酶的引入能夠催化水解魚精蛋白,從而破壞魚精蛋白和金納米粒子之間的聚合作用,使得體系熒光內(nèi)濾作用增強。有機磷類農(nóng)藥作為胰蛋白酶的抑制劑,可抑制其活性,阻止魚精蛋白水解,進而引起體系熒光信號變化,最終實現(xiàn)水、牛奶和稻米等實際樣品中有機磷類農(nóng)藥殘留的靈敏檢測。該傳感器對甲基對硫磷的檢測范圍是0.04-400 ng m L-1,檢出限為0.018 ng m L-1。4、利用酪氨酸酶的催化特異性,以熒光金納米簇為熒光信號,建立了靈敏檢測有機磷類農(nóng)藥的新方法。酪氨酸酶催化多巴胺生成多巴胺色素,多巴胺色素通過電子轉(zhuǎn)移作用可猝滅金納米簇的熒光。當體系內(nèi)存在有機磷類農(nóng)藥時,酪氨酸酶的活性受到抑制,從而引起體系熒光變化,實現(xiàn)對有機磷類農(nóng)藥的靈敏檢測。此傳感器檢測對氧磷的檢出限達到0.1 ng m L-1。此外,我們應用熒光金簇組裝了便于操作的農(nóng)藥紙基傳感器,實現(xiàn)不同含量對氧磷農(nóng)藥的可視化檢測。此方法的建立不僅滿足農(nóng)藥的快速靈敏檢測,還可以實現(xiàn)農(nóng)藥的可視化監(jiān)測,從而為有機磷類農(nóng)藥的快速、便捷且有效檢測提供新的技術(shù)手段。5、為實現(xiàn)快速檢測并篩查環(huán)境和農(nóng)產(chǎn)品中的有機磷類農(nóng)藥,我們應用具有類酶催化特性的Mn O2納米片,組裝簡易的紙基傳感器。Mn O2納米片具有類氧化酶特性可催化四甲基聯(lián)苯胺形成其氧化態(tài),并在試紙上顯現(xiàn)藍色。乙酰膽堿脂酶可有效水解硫代乙酰膽堿生成硫代膽堿,從而引發(fā)Mn O2納米片的分解,使其失去氧化能力。有機磷類農(nóng)藥可有效抑制乙酰膽堿酯酶的酶活性,進而阻止Mn O2納米片分解,從而引起試紙顏色發(fā)生變化,通過此方法即可實現(xiàn)對有機磷類農(nóng)藥的可視化檢測。本文設(shè)計建立了系列檢測有機磷類農(nóng)藥的光學傳感器,并對這些傳感器的性能進行系統(tǒng)性評價,從而實現(xiàn)有機磷類農(nóng)藥的快速、靈敏的檢測,以及在實際環(huán)境和農(nóng)業(yè)樣品中的檢測應用。
[Abstract]:In order to ensure the safety of agricultural products and the safety of public health , it is very urgent to design and set up new nano - probes for the detection of pesticide residues . This paper designs a near - infrared fluorescence probe for the detection of methyl - p - sulfur by the hydrolysis of organic phosphorus compounds . The detection range of methyl - to - sulfur is 0.1 - 38.0 渭mol / L - 1 , and the detection limit is 0.06渭mol / L - 1 . The detection limit of the sensor is 0 . 1 - 38.0 渭mol / L - 1 , and the detection limit is 0 . 06渭mol / L - 1 . In order to realize the rapid detection and screening of organophosphorus pesticides in environment and agricultural products , we apply Mn O 2 nano sheets with the catalytic properties of enzymes and assemble a simple paper base sensor . The Mn O 2 nano sheets have the characteristics of the like oxidase to catalyze the formation of the oxidized state of tetramethyldiphenylamines , and to show blue color on the test paper . The organophosphorus pesticide can effectively hydrolyze the thiocholine to produce thiocholine , thus causing the color change of the test paper . The design of the organophosphorus pesticide can effectively inhibit the enzymatic activity of the acetylcholinesterase , and then the performance of these sensors is systematically evaluated , thus the detection and application of the organophosphorus pesticide in the practical environment and the agricultural sample can be realized .

【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TQ450.263;O657.3

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本文編號：1682362