發(fā)布時(shí)間：2018-03-29 18:42

  本文選題：納米傳感器　切入點(diǎn)：農(nóng)藥　出處：《吉林大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：隨著我國(guó)農(nóng)業(yè)快速發(fā)展,保障農(nóng)副產(chǎn)品質(zhì)量的同時(shí)保證一定產(chǎn)量成為我國(guó)農(nóng)業(yè)發(fā)展的重要權(quán)衡點(diǎn)。農(nóng)藥作為預(yù)防、消滅或控制各種病菌、害蟲(chóng)、雜草及有害生物的一類(lèi)藥物,在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中為確保產(chǎn)量而被廣泛應(yīng)用。與此同時(shí),農(nóng)藥的不當(dāng)使用和農(nóng)藥殘留問(wèn)題已在全球范圍內(nèi)造成環(huán)境污染和公共衛(wèi)生安全問(wèn)題,并存在食品安全隱患,甚至威脅人類(lèi)的生命安全。因此農(nóng)藥的殘留問(wèn)題引起了人們的高度重視。農(nóng)藥的傳統(tǒng)檢測(cè)技術(shù)包括酶抑制法、色譜法和免疫分析檢測(cè)法,這些方法在實(shí)際樣品檢測(cè)中容易受到精密儀器設(shè)備的限制,使得檢測(cè)費(fèi)用昂貴、檢測(cè)時(shí)間較長(zhǎng)、檢測(cè)步驟繁多,而且容易受其他成分的干擾,因而限制了方法的實(shí)際應(yīng)用。因此,設(shè)計(jì)并建立分析快速、操作簡(jiǎn)單且使用成本低廉的農(nóng)藥檢測(cè)新方法,對(duì)于保障人類(lèi)生命健康、環(huán)境農(nóng)副產(chǎn)品安全和公共衛(wèi)生安全具有十分迫切的實(shí)際需求。光學(xué)納米傳感器以其優(yōu)異的光學(xué)性能和出色的靈敏度,在農(nóng)藥檢測(cè)應(yīng)用方面?zhèn)涫苎芯空哧P(guān)注。針對(duì)有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥在實(shí)際農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中存在多方面安全隱患的實(shí)際現(xiàn)狀,本文基于該類(lèi)農(nóng)藥的特殊結(jié)構(gòu)和化學(xué)特性,結(jié)合納米傳感器的眾多優(yōu)點(diǎn),設(shè)計(jì)了系列新型納米探針,用于快速靈敏檢測(cè)環(huán)境樣品和農(nóng)業(yè)樣品中的多種有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥,從而為農(nóng)藥殘留現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)分析提供新技術(shù)和新思路,也為我國(guó)農(nóng)副產(chǎn)品的快速、安全發(fā)展及國(guó)際化走向提供一定的技術(shù)平臺(tái),更為保障人類(lèi)生命安全和生活質(zhì)量奠定良好基礎(chǔ)。本文的主要研究?jī)?nèi)容如下:1、我們以半胱胺修飾的碲化鎘量子點(diǎn)為熒光探針構(gòu)建了一種新穎且選擇性好的有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥傳感器。三磷酸腺苷具有較高密度的負(fù)電荷和腺苷基團(tuán),可有效吸附于量子點(diǎn)表面,進(jìn)而促進(jìn)量子點(diǎn)熒光強(qiáng)度進(jìn)一步增強(qiáng);而酸性磷酸酶具有催化三磷酸腺苷水解的作用,從而體系熒光得以恢復(fù)。當(dāng)體系內(nèi)存在有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥時(shí),酸性磷酸酶的活性又會(huì)被抑制,導(dǎo)致體系熒光信號(hào)再次增強(qiáng),據(jù)此可以實(shí)現(xiàn)甲基對(duì)硫磷的靈敏檢測(cè),檢測(cè)范圍是0.001-5.0μg m L-1,檢出限為0.5 ng m L-1。該傳感器相比于傳統(tǒng)的檢測(cè)方法,同時(shí)具備較低的檢測(cè)限和較寬的檢測(cè)范圍,為環(huán)境和農(nóng)產(chǎn)品中甲基對(duì)硫磷的特異檢測(cè)提供了新方法。2、我們針對(duì)有機(jī)磷化合物的水解產(chǎn)物設(shè)計(jì)了近紅外熒光探針用于檢測(cè)甲基對(duì)硫磷。鉛離子可有效猝滅銅銦硫量子點(diǎn)的熒光,甲基對(duì)硫磷被有機(jī)磷水解酶催化水解為硫代二甲氧基磷酸,其水解產(chǎn)物可通過(guò)配位效應(yīng)與鉛離子有效結(jié)合,使得銅銦硫量子點(diǎn)的熒光恢復(fù),根據(jù)體系熒光“猝滅-恢復(fù)”的原理實(shí)現(xiàn)甲基對(duì)硫磷的快速靈敏檢測(cè)。該傳感器對(duì)甲基對(duì)硫磷的檢測(cè)范圍是0.1-38.0μmol L-1,檢出限為0.06μmol L-1。該傳感器與傳統(tǒng)有機(jī)磷檢測(cè)方法相比,不僅具備較低的檢出限,而且無(wú)需昂貴試劑,檢測(cè)成本低廉。該傳感器的建立為環(huán)境和農(nóng)產(chǎn)品中甲對(duì)硫磷的殘留檢測(cè)提供理論依據(jù)和技術(shù)支持。3、根據(jù)有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥可抑制胰蛋白酶活性的特性,結(jié)合金納米粒子對(duì)比率熒光探針的內(nèi)濾作用,我們?cè)O(shè)計(jì)并成功合成了雙發(fā)射量子點(diǎn)比率熒光探針,用于農(nóng)產(chǎn)品中有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥的快速特異檢測(cè)。金納米粒子通過(guò)內(nèi)濾作用可猝滅比率探針的綠色熒光,而其內(nèi)部紅色熒光并不受影響;當(dāng)向體系內(nèi)加入魚(yú)精蛋白后,由于魚(yú)精蛋白可以誘導(dǎo)金納米粒子團(tuán)聚,使其熒光內(nèi)濾作用變?nèi)?導(dǎo)致體系熒光信號(hào)發(fā)生變化;而胰蛋白酶的引入能夠催化水解魚(yú)精蛋白,從而破壞魚(yú)精蛋白和金納米粒子之間的聚合作用,使得體系熒光內(nèi)濾作用增強(qiáng)。有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥作為胰蛋白酶的抑制劑,可抑制其活性,阻止魚(yú)精蛋白水解,進(jìn)而引起體系熒光信號(hào)變化,最終實(shí)現(xiàn)水、牛奶和稻米等實(shí)際樣品中有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥殘留的靈敏檢測(cè)。該傳感器對(duì)甲基對(duì)硫磷的檢測(cè)范圍是0.04-400 ng m L-1,檢出限為0.018 ng m L-1。4、利用酪氨酸酶的催化特異性,以熒光金納米簇為熒光信號(hào),建立了靈敏檢測(cè)有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥的新方法。酪氨酸酶催化多巴胺生成多巴胺色素,多巴胺色素通過(guò)電子轉(zhuǎn)移作用可猝滅金納米簇的熒光。當(dāng)體系內(nèi)存在有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥時(shí),酪氨酸酶的活性受到抑制,從而引起體系熒光變化,實(shí)現(xiàn)對(duì)有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥的靈敏檢測(cè)。此傳感器檢測(cè)對(duì)氧磷的檢出限達(dá)到0.1 ng m L-1。此外,我們應(yīng)用熒光金簇組裝了便于操作的農(nóng)藥紙基傳感器,實(shí)現(xiàn)不同含量對(duì)氧磷農(nóng)藥的可視化檢測(cè)。此方法的建立不僅滿(mǎn)足農(nóng)藥的快速靈敏檢測(cè),還可以實(shí)現(xiàn)農(nóng)藥的可視化監(jiān)測(cè),從而為有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥的快速、便捷且有效檢測(cè)提供新的技術(shù)手段。5、為實(shí)現(xiàn)快速檢測(cè)并篩查環(huán)境和農(nóng)產(chǎn)品中的有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥,我們應(yīng)用具有類(lèi)酶催化特性的Mn O2納米片,組裝簡(jiǎn)易的紙基傳感器。Mn O2納米片具有類(lèi)氧化酶特性可催化四甲基聯(lián)苯胺形成其氧化態(tài),并在試紙上顯現(xiàn)藍(lán)色。乙酰膽堿脂酶可有效水解硫代乙酰膽堿生成硫代膽堿,從而引發(fā)Mn O2納米片的分解,使其失去氧化能力。有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥可有效抑制乙酰膽堿酯酶的酶活性,進(jìn)而阻止Mn O2納米片分解,從而引起試紙顏色發(fā)生變化,通過(guò)此方法即可實(shí)現(xiàn)對(duì)有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥的可視化檢測(cè)。本文設(shè)計(jì)建立了系列檢測(cè)有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥的光學(xué)傳感器,并對(duì)這些傳感器的性能進(jìn)行系統(tǒng)性評(píng)價(jià),從而實(shí)現(xiàn)有機(jī)磷類(lèi)農(nóng)藥的快速、靈敏的檢測(cè),以及在實(shí)際環(huán)境和農(nóng)業(yè)樣品中的檢測(cè)應(yīng)用。
[Abstract]:In order to ensure the safety of agricultural products and the safety of public health , it is very urgent to design and set up new nano - probes for the detection of pesticide residues . This paper designs a near - infrared fluorescence probe for the detection of methyl - p - sulfur by the hydrolysis of organic phosphorus compounds . The detection range of methyl - to - sulfur is 0.1 - 38.0 渭mol / L - 1 , and the detection limit is 0.06渭mol / L - 1 . The detection limit of the sensor is 0 . 1 - 38.0 渭mol / L - 1 , and the detection limit is 0 . 06渭mol / L - 1 . In order to realize the rapid detection and screening of organophosphorus pesticides in environment and agricultural products , we apply Mn O 2 nano sheets with the catalytic properties of enzymes and assemble a simple paper base sensor . The Mn O 2 nano sheets have the characteristics of the like oxidase to catalyze the formation of the oxidized state of tetramethyldiphenylamines , and to show blue color on the test paper . The organophosphorus pesticide can effectively hydrolyze the thiocholine to produce thiocholine , thus causing the color change of the test paper . The design of the organophosphorus pesticide can effectively inhibit the enzymatic activity of the acetylcholinesterase , and then the performance of these sensors is systematically evaluated , thus the detection and application of the organophosphorus pesticide in the practical environment and the agricultural sample can be realized .

【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：TQ450.263;O657.3

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