本文關(guān)鍵詞：莠去津和三唑醇農(nóng)藥殘留光學(xué)傳感技術(shù)及其分子識別性能　出處：《哈爾濱工業(yè)大學(xué)》2016年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

  更多相關(guān)文章： 農(nóng)藥殘留 快速檢測 光學(xué)傳感技術(shù) 莠去津 三唑醇

【摘要】：隨著納米科技的快速發(fā)展,具有分子識別性能的新型功能化納米材料不斷涌現(xiàn),為化學(xué)性污染物的快速檢測技術(shù)研發(fā)注入了新活力。特異識別和有效響應(yīng)是建立快速檢測技術(shù)的關(guān)鍵,因此開發(fā)高選擇性、高特異性的化學(xué)性污染物快速檢測技術(shù)一直是分析化學(xué)領(lǐng)域研究的重點(diǎn)。本研究以Fe3O4、C3N4、Au NPs等納米材料為載體,通過對其表面功能化和多元雜化修飾,分別合成了多元納米雜化分子印跡聚合物、功能化金納米粒子和Au NPs/Cd Te熒光探針等多種納米復(fù)合材料,采用功能化納米材料微觀結(jié)構(gòu)、形貌及識別特性的表征技術(shù),解析和闡述了其分子識別機(jī)制,開展了基于上述功能化納米材料為核心識別元件的光學(xué)傳感技術(shù)研究,實(shí)現(xiàn)了莠去津、三唑醇等化學(xué)性污染物的快速檢測。構(gòu)建基于功能化磁性表面仿生識別的熒光競爭傳感技術(shù)。懫用沉淀聚合法,以Fe3O4納米粒子為磁核,殼聚糖為功能化修飾載體,莠去津?yàn)槟０宸肿?合成了對目標(biāo)物具有吸附選擇性好、抗逆性強(qiáng)的磁性分子印跡聚合物。通過透射電鏡、紅外光譜、X射線衍射、磁滯回線對磁性殼聚糖印跡聚合物的結(jié)構(gòu)和物理學(xué)性能表征,結(jié)果表明:該聚合物具有疏松多孔結(jié)構(gòu),平均粒徑約為1.2μm,磁性特征顯著;采用動力學(xué)反應(yīng)模型、Freundlich吸附模型、Scatchard方程分析技術(shù)對印跡聚合物識別性能及機(jī)制進(jìn)行研究,結(jié)果顯示:該印跡聚合物具有一類結(jié)合位點(diǎn),對目標(biāo)物具有高選擇性識別,其動態(tài)識別機(jī)制屬于動力學(xué)二級反應(yīng),靜態(tài)識別機(jī)制是Langmuir單分子層吸附,印跡因子為2.14;以磁性殼聚糖分子印跡聚合物為識別元件,結(jié)合熒光免疫競爭吸附技術(shù)構(gòu)建了快速識別莠去津的熒光傳感技術(shù),其線性范圍為2.32μM-185.4μM,檢測限為0.86μM。構(gòu)建基于氫鍵誘導(dǎo)納米金變色效應(yīng)的快速可視化傳感技術(shù)。通過檸檬酸熱還原方法制備粒徑可控的金納米顆粒,采用自組裝技術(shù)合成了集分子識別和信號傳導(dǎo)性能于一體的三聚氰胺-金納米顆粒(Mel-Au NPs)顯色偶聯(lián)體;利用紫外光譜、紅外光譜、透射電鏡、粒徑分布等手段研究了偶聯(lián)體與目標(biāo)物的互作識別效應(yīng),解析了氫鍵誘導(dǎo)顯色機(jī)制。結(jié)果顯示:Au NPs表面的三聚氰胺通過氫鍵多位點(diǎn)識別作用特異結(jié)合莠去津,引起Mel-Au NPs表面等離子體共振峰紅移,導(dǎo)致Mel-Au NPs聚集變色;在該過程中,分子識別作用直接轉(zhuǎn)化為可讀的紫外光學(xué)信號,進(jìn)一步縮短了檢測時(shí)間�；贛el-AuNPs的分子識別和信號傳導(dǎo)機(jī)制構(gòu)建了快速識別莠去津的可視化傳感技術(shù),其方法線性范圍為0.165μM-330μM,檢測限為16.5 n M,檢測時(shí)間為15 min。構(gòu)建基于功能化磁性C3N4高效識別分離與納米金變色效應(yīng)的可視化傳感技術(shù)。基于主客體特異識別理論,以磁性C3N4硅球?yàn)檩d體,莠去津?yàn)槟０宸肿?通過表面分子印跡法制備了特異性好、吸附量高的磁性表面分子印跡聚合物。采用透射電鏡、紅外光譜、X射線衍射、磁滯回線等技術(shù)手段對磁性C3N4表面分子印跡的結(jié)構(gòu)和物理學(xué)性能進(jìn)行表征,結(jié)果表明:該聚合物表面粗糙不平,平均粒徑約為2μm,磁性特征顯著;通過動力學(xué)反應(yīng)模型、Freundlich吸附模型、Scatchard方程分析技術(shù)探討了其分子識別性能和識別機(jī)制,結(jié)果顯示:該聚合物具有兩類結(jié)合位點(diǎn),對目標(biāo)物具有高選擇性識別,其動態(tài)識別機(jī)制屬于動力學(xué)二級反應(yīng),靜態(tài)識別機(jī)制是Freundlich雙分子層吸附,印跡因子2.08;將磁性C3N4表面印跡的高效識別分離特性與納米金變色效應(yīng)結(jié)合構(gòu)建了快速識別莠去津的可視化傳感技術(shù),用于檢測大米基質(zhì)中的莠去津農(nóng)藥殘留,線性范圍為0.155μM-31.0μM,檢測限為0.0765μM。構(gòu)建基于靜電誘導(dǎo)納米金聚集變色和熒光能量共振轉(zhuǎn)移作用的紫外/熒光傳感技術(shù)。采用靜電自組裝技術(shù)制備了具有分子識別和紫外/熒光雙信號傳導(dǎo)性能的Au NPs/Cd Te熒光探針。通過紫外光譜、熒光光譜、透射電鏡、Zeta電位、粒徑分布等手段研究了熒光探針與目標(biāo)物的互作識別效應(yīng),解析了靜電誘導(dǎo)變色效應(yīng)阻斷熒光能量共振轉(zhuǎn)移的機(jī)制。結(jié)果顯示:Au NPs通過靜電作用特異識別三唑醇,引起Au NPs表面等離子體共振峰紅移,導(dǎo)致Au NPs交聯(lián)聚集,Au NPs的變色效應(yīng)減弱了金納米顆粒的熒光猝滅效應(yīng)、阻斷熒光能量共振轉(zhuǎn)移作用,使Cd Te量子點(diǎn)的熒光恢復(fù)。基于Au NPs/Cd Te熒光探針的分子識別和信號傳遞機(jī)制構(gòu)建了快速識別三唑醇的紫外/熒光傳感技術(shù)。方法線性范圍為0.338μM-33.8μM,檢測限為0.182μM,檢測時(shí)間為20 min。
[Abstract]:This paper studies the structure and physical properties of magnetic chitosan imprinted polymer by means of TEM , Freundlich adsorption model , X - ray diffraction and hysteresis loop . The molecular recognition and identification mechanism of magnetic C3N4 surface were studied by means of TEM , Freundlich adsorption model , X - ray diffraction and hysteresis loop . The interaction of fluorescent probe with target was studied by fluorescence spectrum , transmission electron microscope , zeta potential and particle size distribution .

【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ450.263;TB383.1

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