本文關(guān)鍵詞：用于糖尿病人呼出氣丙酮探測的氣敏傳感器

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【摘要】：近年來研究發(fā)現(xiàn),可以通過呼出氣中的特定有機(jī)揮發(fā)物質(zhì)(VOCs)來檢測某些疾病。相較于血液檢測和內(nèi)窺鏡等方式,這一手段具有無痛、便捷、迅速、經(jīng)濟(jì)等優(yōu)勢,因而引起廣泛關(guān)注。其中呼出氣中的丙酮被公認(rèn)為是糖尿病的標(biāo)志物,目前已有多種氣體分析技術(shù)應(yīng)用于呼出氣丙酮的探測,包括:氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法(GC-MS)、離子遷移譜法(IMS)、選擇離子流動(dòng)管質(zhì)譜技術(shù)(SIFT-MS)和質(zhì)子轉(zhuǎn)移-質(zhì)譜法(PTR-MS)。然而這些方法都成本很高、體積較大、操作復(fù)雜,并不適用于制作為便攜的丙酮探測器。半導(dǎo)體氣敏電阻傳感器由于其體積小、穩(wěn)定性高、便于操作、造價(jià)低等優(yōu)勢,成為比較合適的呼出氣丙酮探測手段。目前已有大量基于ZnO、SnO2、CeO2、WO3、Fe2O3、In2O3、TiO2等氧化物半導(dǎo)體的氣敏傳感器被相繼報(bào)道。丙酮在呼吸氣里的含量很低,大概在ppm數(shù)量級(jí)。為了探測如此低濃度的丙酮并通過其含量區(qū)分健康人和糖尿病人,就需要高靈敏度和高選擇性的丙酮探測器來實(shí)現(xiàn)。再提高材料靈敏度方面,研究者做了很多努力,在不考慮濕度的情況下,能探測到0.2ppm的低含量丙酮。然而在提高材料靈敏度上做努力的同時(shí),還應(yīng)考慮傳感器實(shí)際應(yīng)用的環(huán)境,比如呼出氣體的高濕度特性。研究者們檢測了高濕度環(huán)境下的丙酮?dú)饷粜阅?發(fā)現(xiàn)部分半導(dǎo)體氣敏傳感器依然能夠探測出20ppb的超低含量丙酮。但是不同于GC-MS、SIFT-MS等檢測方法可以對(duì)某一特定氣體進(jìn)行檢測,半導(dǎo)體電阻型氣敏傳感器只能對(duì)呼出氣中的所有氣體進(jìn)行綜合響應(yīng)。要想通過呼出氣中的丙酮含量掌握糖尿病人的病情,呼出氣中的其他干擾氣體必須被排除。除此之外,必須開展相應(yīng)臨床試驗(yàn),探究電阻氣敏傳感器在實(shí)際應(yīng)用中是否具有分辨健康人和糖尿病人以及判斷病情能力。本論文的主要研究結(jié)果如下:1、0-10mol.%Sm2O3-SnO2摻雜納米晶傳感器對(duì)丙酮表現(xiàn)出明顯的氣敏靈敏性,Sm203摻雜摩爾比為5%的納米傳感器對(duì)丙酮表現(xiàn)出最大響應(yīng),在20%RH濕度下,5mol.%Sm2O3-SnO2對(duì)0.5ppm丙酮的響應(yīng)達(dá)到了 4.16(傳感器工作溫度為240攝氏度)�？紤]呼出氣中的濕度較大,分別研究了5 5mol.%Sm2O3-SnO2傳感器在20%RH、35%RH、80%RH不同濕度下對(duì)丙酮的響應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨濕度增大,氣敏元件的靈敏度會(huì)降低�？紤]到呼出氣中含有較高濃度的二氧化碳,所以本文同時(shí)研究了5mol.%Sm2O3-SnO2傳感器對(duì)CO2氣體的響應(yīng)特性,結(jié)果表明呼出氣中的CO2對(duì)探測丙酮的影響不能忽視,為排除CO2對(duì)探測丙酮的干擾,在本文章中對(duì)CO2和丙酮的混合氣體進(jìn)行了氣敏響應(yīng)測試。在呼出氣試驗(yàn)中,通過GC-MS技術(shù)探測了 7個(gè)糖尿病人和1個(gè)健康人呼出氣中的實(shí)際丙酮含量,并將實(shí)驗(yàn)結(jié)果與5mol.%Sm2O3-SnO2氣敏傳感器結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比分析。2、通過溶膠-凝膠和共沉淀法制備了不同摻雜比的Re2O3-SnO2(Re=Gd、Pr)納米粉體材料,并制成氣敏元件。丙酮?dú)饷魷y試結(jié)果表明,在600℃下退火的5mol.%Re2O3-SnO2厚膜傳感器在240℃的工作溫度時(shí)對(duì)丙酮表現(xiàn)出最佳的氣敏性能,其中5mol.%Gd2O3-SnO2傳感器對(duì)丙酮的氣敏響應(yīng)優(yōu)于5mol.%Pr2O3-SnO2傳感器,且恢復(fù)時(shí)間更短,重復(fù)利用性好。5mol.%Pr2O3-SnO2傳感器卻對(duì)CO2氣體表現(xiàn)出較好的氣敏性能,我們對(duì)其小含量CO2氣體的氣敏性能進(jìn)行了測試。由于5mol.%Pr2O3-SnO2傳感器對(duì)CO2有較好的氣敏性能,使得CO2對(duì)其檢測呼出氣丙酮的過程干擾較大,因此我們認(rèn)為5mol.%Gd2O3-SnO2傳感器更適合用于呼吸丙酮的檢測,而5mol.%Pr2O3-SnO2傳感器可以用作CO2的探測。3、通過溶膠-凝膠制備了 HoFeO3和Pd、碳納米管(燒結(jié)前)摻雜的HoFeO3納米粉體材料。與純HoFeO3氣敏元件相比,所有摻雜材料對(duì)丙酮的性能均有提高,其中摻雜質(zhì)量比為1%CN(碳納米管)-HoFeO3材料在180℃工作溫度時(shí)表現(xiàn)出對(duì)丙酮的最佳氣敏響應(yīng)。1 wt.%CN-HoFeO3傳感器的濕敏特性與純HoFeO3不同,且恢復(fù)響應(yīng)時(shí)間比純HoFeO3氣敏元件明顯縮短,表明該材料能更快地對(duì)待測氣體做出反應(yīng),而且重復(fù)性好。另外,1wt.%CN-HoFeO3摻雜傳感器對(duì)丙酮分辨能力更強(qiáng),表明該摻雜傳感器比純HoFeO3傳感器更適合用作檢測呼出氣中的丙酮。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：R587.1;TP212

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本文編號(hào)：1278409