本文關(guān)鍵詞：拓?fù)浣^緣體Bi_2Se_3引入磁序的研究

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【摘要】：拓?fù)浣^緣體(TI)作為非傳統(tǒng)意義的絕緣體,其特點(diǎn)是材料的內(nèi)部有能隙,而表面態(tài)卻無(wú)能隙無(wú)散耗。由于強(qiáng)自旋耦合作用,這種奇特的表面態(tài)受時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)保護(hù),因此能抵抗體系中晶體的缺陷、非磁性雜質(zhì)等外界環(huán)境的影響。理論上預(yù)言拓?fù)浣^緣體和其他體系相(磁性材料或超導(dǎo)材料)結(jié)合的復(fù)合體系的界面還可能發(fā)現(xiàn)新的物質(zhì)相和新奇的物理性質(zhì),如量子反�；魻栃�(yīng)、Majorana費(fèi)米子和磁單極子。利用這些物理特性,人們可以構(gòu)造新型量子器件,并最終應(yīng)用到自旋電子學(xué)和量子計(jì)算機(jī)等領(lǐng)域。本論文選取典型的3D TI Bi2Se3作為研究對(duì)象。TI在低溫強(qiáng)磁場(chǎng)下的作用下出現(xiàn)拓?fù)淞孔討B(tài),由此能觀察到量子霍爾效應(yīng),然而這還不算是真正的拓?fù)浣^緣體�？茖W(xué)家們期望有真正的TI,它們不依賴(lài)外加的強(qiáng)磁場(chǎng)也能夠觀察到量子霍爾效應(yīng),即反常量子霍爾效應(yīng),這是利用樣品本身所具有的的鐵磁性導(dǎo)致霍爾平臺(tái)。而想要得到這種效應(yīng)可以通過(guò)材料設(shè)計(jì)在TI中引入鐵磁性。實(shí)現(xiàn)的手段是在TI中進(jìn)行過(guò)渡族摻雜從而引入鐵磁性,而理論計(jì)算出非磁性的2p輕元素X(X-B,C和N)摻雜TI,可以誘導(dǎo)出鐵磁性,調(diào)控拓?fù)湫再|(zhì)。故本論文對(duì)Bi2Se3進(jìn)行了磁性元素Co、Ni和非磁性元素C的摻雜研究。另一個(gè)手段是把TI和鐵磁材料結(jié)合在一起,利用異質(zhì)結(jié)的鄰近效應(yīng)誘導(dǎo)出鐵磁性。本論文選擇在鈣鈦礦錳氧化物(La0.7Sr0.3MnO3簡(jiǎn)稱(chēng)LSMO)薄膜上沉積Bi2Se3薄膜,形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)。探索鐵磁性的強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系對(duì)Bi2Se3磁性、電輸運(yùn)性能和表面態(tài)調(diào)控方面的影響。全文的內(nèi)容為以下幾部分：對(duì)Bi2Se3單晶體進(jìn)行磁性元素的摻雜,摻雜元素有Co和Ni。Bi2Se3本身樣是抗磁性的,而Co摻雜后的樣品磁化率溫度曲線為順磁(PM)行為,12K低溫下的磁化率磁場(chǎng)曲線存在明顯磁滯現(xiàn)象,證實(shí)鐵磁相的存在。樣品的飽和磁化率、矯頑力和剩余磁化率,隨著Co濃度的增加而逐漸增大,說(shuō)明Co濃度與鐵磁性密切相關(guān)。FM的來(lái)源有兩個(gè)可能的解釋。第一,生成了很少量的鐵磁體Co-Se化合物。第二,磁性雜質(zhì)之間的RKKY作用。樣品的電阻率的趨勢(shì)在30K以上和30K兩個(gè)溫區(qū)不同,T30K的溫區(qū),主要是電子-聲子散射作用主要是電子-電子之間的散射作用。所有樣品都表現(xiàn)出正磁電阻行為。Ni摻雜樣品NixBi2-xSe3同樣具有層狀結(jié)構(gòu)。Ni摻雜對(duì)樣品磁性影響很大,x=0即Bi2Se3為抗磁材料,x=0.03樣品是典型的PM材料,x≥0.05的樣品中觀察到了復(fù)雜的鐵磁性,有多個(gè)磁轉(zhuǎn)變點(diǎn),這可能與Ni-Se化合物有關(guān)。所有樣品都表現(xiàn)出弱金屬導(dǎo)電行為,樣品的電阻率隨Ni含量的增加而增加。不同含量的樣品表現(xiàn)出不同的磁電阻行為,可能與樣品散射機(jī)制和磁有序有關(guān)。C摻雜的Bi2Se3晶體的生長(zhǎng)是沿c軸取向,結(jié)晶性良好且有良好的周期性。晶格參數(shù)先減小后增加。樣品仍然是n型半導(dǎo)體,說(shuō)明C摻雜補(bǔ)償Se缺失是有限的。C摻雜樣品的電阻率變化趨勢(shì)基本相同,隨溫度降低而降低,30K附近出現(xiàn)金屬絕緣轉(zhuǎn)變,電磁阻也在該溫度點(diǎn)翻轉(zhuǎn),說(shuō)明C摻雜增強(qiáng)了Bi2Se3的表面態(tài)對(duì)整個(gè)電導(dǎo)的貢獻(xiàn),使得電輸運(yùn)中表面電導(dǎo)的作用凸顯出來(lái)。磁性質(zhì)在C摻雜之后出現(xiàn)了抗磁到鐵磁的變化。探索真空蒸發(fā)鍍膜的方法制備Bi2Se3拓?fù)浣^緣體薄膜的工藝條件。制備蒸鍍Bi2Se3薄膜的最佳后退火處理參數(shù)為退火溫度300℃,保溫時(shí)間5h。適當(dāng)增加退火溫度Ta和保溫時(shí)間可以提高Bi2Se3薄膜的結(jié)晶性,而較高的溫度和較長(zhǎng)的保溫時(shí)間又會(huì)造成Se缺失。300℃退火的薄膜的電阻率在30K以下有一個(gè)很小的上升,顯示出金屬-絕緣轉(zhuǎn)變,而轉(zhuǎn)變溫度點(diǎn)幾乎隨外加磁場(chǎng)增加而線性增加。300℃退火樣品的磁電阻在高場(chǎng)下線性增加,這種現(xiàn)象被認(rèn)為是一種量子線性霍爾效應(yīng)；低場(chǎng)下由于拓?fù)浣^緣體表面態(tài)中的自旋-動(dòng)量鎖定和自旋軌道的相互作用出現(xiàn)了弱反局域效應(yīng)。Si(111)單晶,LaAl03單晶、石英和玻璃做基底蒸鍍Bi2Se3薄膜,都能成的Bi2Se3相。所有薄膜的Se/Bi相對(duì)原子的比C,都比1.5小,雖然是在富Se環(huán)境下后退火處理,但過(guò)量的Se分子并沒(méi)有進(jìn)入薄膜內(nèi)部。探索了磁控濺射方法制備Bi2Se3拓?fù)浣^緣體薄膜的工藝條件。濺射沉積的Bi2Se3薄膜的進(jìn)行后退火處理的最佳參數(shù)為：退火溫度300℃,保溫時(shí)間2h。未退火的Bi2Se3薄膜為非晶薄膜,隨著Ta的增加,晶粒逐漸從圓形晶粒長(zhǎng)成三角形和六邊形結(jié)構(gòu)。Ta對(duì)樣品的電阻率也有影響,對(duì)于未退火的薄膜,電阻率隨測(cè)量溫度降低而增加(dρ)/dT0)。當(dāng)Ta≥200≥時(shí),表現(xiàn)出金屬行為(dρ/dT0)。Si(100)基底上濺射的不同厚度的Bi2Se3薄膜都具有很好的c軸取向。300nm薄膜樣品表現(xiàn)出弱金屬性,在零場(chǎng)下,電阻率隨著測(cè)試溫度的降低而呈現(xiàn)線性降低。然而其他厚度的樣品卻表現(xiàn)出了不同的特征,這是由于電導(dǎo)在高溫和低溫區(qū)域有不同的輸運(yùn)機(jī)制�；魻栃�(yīng)測(cè)試顯示載流子與厚度相關(guān),隨著厚度增加而增加。MR曲線反應(yīng)出高場(chǎng)線性磁阻和低場(chǎng)弱反局域效應(yīng)。采用蒸發(fā)和濺射的方法制備拓?fù)浣^緣體/鈣鈦礦錳氧化物(Bi2Se3/LSMO)異質(zhì)結(jié)。蒸發(fā)制備的異質(zhì)結(jié)呈現(xiàn)出絕緣體特性,電阻率隨溫度降低而逐漸增加,在30K附近飽和,這個(gè)溫度與Bi2Se3體電導(dǎo)自由電子的凍結(jié)溫度一致,說(shuō)明在LSMO薄膜與Bi2Se3之間存在著某些相互作用�？鄢齃SMO的鐵磁信號(hào),還存在明顯的磁滯現(xiàn)象,由于Bi2Se3本身是抗磁性的,說(shuō)明LSMO在Bi2Se3薄膜中誘導(dǎo)出了鐵磁性。在通過(guò)磁控濺射得到的Bi2Se3/LSMO異質(zhì)結(jié)中,異質(zhì)結(jié)的連續(xù)性很好,沒(méi)有裂縫和孔洞,有層狀結(jié)構(gòu)和六方結(jié)構(gòu)。不同厚度的薄膜電阻行為不同,但都能在薄膜中觀察到金屬-絕緣體相變,Bi2Se3層存在明顯的自旋極化電流注入效應(yīng)。這可能是由于LSMO中長(zhǎng)程載流子進(jìn)入到Bi2Se3當(dāng)中,不同類(lèi)型的載流子之間的強(qiáng)耦合及競(jìng)爭(zhēng)作用造成的。磁性測(cè)試證實(shí)薄膜中存在鐵磁性,說(shuō)明Bi2Se3薄膜中可能由于基底的磁近鄰效應(yīng)作用而引入了鐵磁序。
【關(guān)鍵詞】：拓?fù)浣^緣體 鐵磁性 磁電阻 真空蒸鍍 磁控濺射 金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變
【學(xué)位授予單位】：西南交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：O469
【目錄】：

• 摘要6-9
• Abstract9-16
• 第一章 緒論16-46
• 1.1 拓?fù)浣^緣體介紹16-26
• 1.1.1 絕緣態(tài)17-18
• 1.1.2 量子霍爾態(tài)18-24
• 1.1.3 Z_2拓?fù)洳蛔兞亢屯負(fù)浣^緣體24-26
• 1.2 三維(3D)拓?fù)浣^緣體26-27
• 1.2.1 強(qiáng)弱拓?fù)浣^緣體26
• 1.2.2 第一代拓?fù)浣^緣體26-27
• 1.2.3 第二代拓?fù)浣^緣體27
• 1.3 3D拓?fù)浣^緣體發(fā)展前景與應(yīng)用27-44
• 1.3.1 時(shí)間反演(Time Reversal Symmetry)體系27-28
• 1.3.2 非時(shí)間反演體系28-29
• 1.3.3 Bi_2Se_3的研究進(jìn)展29-43
• 1.3.4 前景與展望43-44
• 1.4 本論文的研究思路及主要研究?jī)?nèi)容44-46
• 1.4.1 研究思路44-45
• 1.4.2 主要研究?jī)?nèi)容45-46
• 第2章 實(shí)驗(yàn)方法、實(shí)驗(yàn)設(shè)備和表征手段46-53
• 2.1 塊材制備方法46-47
• 2.2 薄膜制備方法47-48
• 2.2.1 真空蒸發(fā)鍍膜法制備Bi_2Se_3薄膜47
• 2.2.2 磁控濺射法制備Bi_2Se_3薄膜47-48
• 2.2.3 高分子輔助化學(xué)溶液沉積法制備LSMO薄膜48
• 2.3 實(shí)驗(yàn)儀器和表征手段48-53
• 2.3.1 X射線衍射儀48-49
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡49
• 2.3.3 等離子體發(fā)射光譜儀49-50
• 2.3.4 霍爾測(cè)試系統(tǒng)50-51
• 2.3.5 綜合物性測(cè)試系統(tǒng)51-53
• 第3章 Bi_2Se_3中摻雜磁性元素引入鐵磁序53-89
• 3.1 引言53
• 3.2 磁性元素?fù)诫s對(duì)Bi_2Se_3的影響53-54
• 3.3 Co元素?fù)诫s對(duì)Bi_2Se_3的影響54-74
• 3.3.1 Co_xBi_(2-x)Se_3的制備54-55
• 3.3.2 XRD結(jié)果分析55-56
• 3.3.3 形貌及成分分析56-58
• 3.3.4 磁性研究58-62
• 3.3.5 電輸運(yùn)行為62-67
• 3.3.6 樣品Co_(0.08)Bi_(1.92)Se_3物性研究67-72
• 3.3.7 Co摻雜Bi_2Se_3總結(jié)72-74
• 3.4 Ni元素?fù)诫s對(duì)Bi_2Se_3的影響74-88
• 3.4.1 Ni_xBi_(2-x)Se_3的制備74-75
• 3.4.2 XRD結(jié)果分析75-76
• 3.4.3 形貌及成分分析76-78
• 3.4.4 磁性研究78-82
• 3.4.5 電輸運(yùn)行為82-86
• 3.4.6 Ni元素?fù)诫sBi_2Se_3小結(jié)86-88
• 3.5 本章小結(jié)88-89
• 第4章 Bi_2Se_3中摻雜非磁性元素引入鐵磁序89-104
• 4.1 引言89
• 4.2 Bi_2C_xSe_(3-x)的制備89
• 4.3 XRD結(jié)果分析89-90
• 4.4 形貌及成分分析90-92
• 4.5 電輸運(yùn)行為92-99
• 4.5.1 霍爾效應(yīng)研究92-94
• 4.5.2 電阻溫度曲線研究94-96
• 4.5.3 磁電阻96-99
• 4.6 磁性研究99-102
• 4.7 本章小結(jié)102-104
• 第5章 真空蒸鍍制備Bi_2Se_3薄膜104-120
• 5.1 引言104
• 5.2 真空蒸鍍制備Bi_2Se_3薄膜的工藝探索104-108
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)流程104-105
• 5.2.2 基底選取與清洗105
• 5.2.3 熱處理工藝105-106
• 5.2.4 不同退火溫度和保溫時(shí)間對(duì)Bi_2Se_3薄膜相結(jié)構(gòu)的影響106-108
• 5.3 Bi_2Se_3/Si(100)蒸鍍薄膜的物性研究108-113
• 5.3.1 形貌分析108-109
• 5.3.2 電輸運(yùn)行為109-112
• 5.3.3 WAL效應(yīng)112-113
• 5.4 Bi_2Se_3/其它基底蒸鍍薄膜的物性研究113-118
• 5.4.1 XRD結(jié)果分析113-114
• 5.4.2 形貌和成分分析114-117
• 5.4.3 電輸運(yùn)行為117-118
• 5.5 本章小結(jié)118-120
• 第6章 磁控濺射制備Bi_2Se_3薄膜120-132
• 6.1 引言120
• 6.2 磁控濺射制備Bi_2Se_3薄膜的工藝探索120-123
• 6.2.1 實(shí)驗(yàn)流程120
• 6.2.2 基底選取與清洗120
• 6.2.3 熱處理工藝120-121
• 6.2.4 不同退火溫度對(duì)Bi_2Se_3薄膜相結(jié)構(gòu)的影響121-123
• 6.3 Bi_2Se_3/Si(111)濺射薄膜的物性研究123-124
• 6.3.1 形貌分析123-124
• 6.3.2 電輸運(yùn)行為124
• 6.4 Bi_2Se_3/Si(100)薄膜的物性研究124-130
• 6.4.1 XRD結(jié)果分析125
• 6.4.2 形貌和成分分析125-127
• 6.4.3 電輸運(yùn)行為127-130
• 6.5 本章小結(jié)130-132
• 第七章 Bi_2Se_3/LSMO異質(zhì)結(jié)研究132-149
• 7.1 LSMO薄膜的制備工藝探索和物性研究132-136
• 7.1.1 La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3薄膜制備工藝探索132-134
• 7.1.2 測(cè)試結(jié)果分析134-136
• 7.2 蒸鍍法制備的Bi_2Se_3/LSMO異質(zhì)結(jié)的物性研究136-140
• 7.2.1 Bi_2Se_3/LSMO異質(zhì)結(jié)制備方法136
• 7.2.2 Bi_2Se_3/LSMO異質(zhì)結(jié)的物性研究136-140
• 7.3 濺射法制備Bi_2Se_3/LSMO異質(zhì)結(jié)研究140-147
• 7.3.1 Bi_2Se_3/LSMO異質(zhì)結(jié)的制備140-141
• 7.3.2 Bi_2Se_3/LSMO異質(zhì)結(jié)的物性研究141-147
• 7.4 本章小結(jié)147-149
• 結(jié)論149-152
• 致謝152-153
• 參考文獻(xiàn)153-166
• 攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果166-168

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本文編號(hào)：704722