本文關(guān)鍵詞：地下水溶解氪氣分析用于放射性氪同位素測年

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【摘要】：惰性氣體放射性同位素在大氣中均勻分布,是非常理想的同位素示蹤劑。其中85Kr(半衰期10.8年,同位素豐度2.5×10-11)主要在核乏燃料棒的后處理過程中被釋放進入大氣,可用于大氣輸運模型校準(zhǔn)和年輕地下水測年(2-50年)；81Kr(半衰期23萬年,同位素豐度6×10-13)由宇宙射線在大氣中產(chǎn)生,可用于古老地下水和極地冰川年齡的測定(5萬-150萬年)；39Ar(半衰期269年,同位素豐度8×10-16)也主要由宇宙射線產(chǎn)生,可用于50-1000年尺度地下水年齡測量以及深海洋流循環(huán)研究�；谠蛹す饫鋮s與囚禁技術(shù)的原子阱痕量分析(Atom Trap Trace Analysis, ATTA)方法,目前被認(rèn)為是唯一的可對環(huán)境樣品中81Kr等同位素進行測定的方法。本論文的工作主要是：搭建了一套可實現(xiàn)痕量惰性氣體同位素分析的樣品預(yù)處理裝置,實現(xiàn)了從地下水樣品采集、氣體分離以及ATTA測量的整個流程。具體為：首先通過分別利用真空霧化法和脫氣膜法實現(xiàn)對地下水樣品溶解氣的高效分離提��；然后基于低溫蒸餾和氣相色譜分離技術(shù),將樣品溶解氣中的氪氣高效分離出來,用于放射性同位素85Kr和81Kr的ATTA測量。在此系統(tǒng)基礎(chǔ)上,我們還搭建了一套氪氬聯(lián)合分離純化系統(tǒng),同時將氪氣和氬氣從類空氣樣品中分離純化,以為將來實現(xiàn)樣品的39Ar測定做準(zhǔn)備。利用這些系統(tǒng),我們先后開展了多個地區(qū)地下水樣品的采集和測量工作,其中既有85Kr年齡為數(shù)十年的年輕地下水,也包括81Kr年齡達一百萬年的“化石水”。論文主要包括以下幾個部分：第一章首先介紹惰性氣體放射性同位素在測年方面的應(yīng)用以及ATTA測年基本原理,對ATTA方法Kr同位素測年所需要樣品量的大小進行了分析。第二章對地下水樣品野外采集方法進行了回顧,介紹我們先后搭建的三套地下水溶解氣提取系統(tǒng)的組成、原理及工作性能。第三章介紹惰性氣體分離純化系統(tǒng),包括所搭建的氪氣分離純化系統(tǒng)、氪氬聯(lián)合分離純化系統(tǒng),與其他類似系統(tǒng)和相關(guān)技術(shù)性能進行了對比分析。第四章介紹了利用以上系統(tǒng)開展的國內(nèi)多個地區(qū)的地下水樣品的采集以及85Kr和81Kr測年工作,以及相關(guān)初步結(jié)果。
【關(guān)鍵詞】：溶解氣提取 惰性氣體分離 原子阱痕量分析 地下水測年
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O562.6
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 緒論10-26
• 1.1 地下水測年方法研究進展10-12
• 1.2 惰性氣體示蹤元素12-15
• 1.2.1 ~(81)Kr和~(85)Kr12-14
• 1.2.2 ~(39)Ar和~(37)Ar14-15
• 1.3 原子阱痕量分析技術(shù)15-17
• 1.4 ATTA測量所需樣品分析17-26
• 1.4.1 氣體在水中的溶解度17-21
• 1.4.2 不同環(huán)境樣品尺寸21-26
• 第2章 從地下水中提取溶解氣26-48
• 2.1 地下水溶解氣提取系統(tǒng)的設(shè)計26-33
• 2.1.1 真空霧化法27-28
• 2.1.2 脫氣膜法28-29
• 2.1.3 溶解氣提取過程中的氣體分餾效應(yīng)29-31
• 2.1.4 溶解氣提取過程中的污染31-33
• 2.2 真空霧化溶解氣提取系統(tǒng)33-37
• 2.2.1 系統(tǒng)組成及原理33-35
• 2.2.2 系統(tǒng)工作性能35-37
• 2.3 脫氣膜溶解氣提取系統(tǒng)37-42
• 2.3.1 脫氣膜的選擇37-38
• 2.3.2 系統(tǒng)組成及原理38-39
• 2.3.3 系統(tǒng)工作性能39-42
• 2.4 小型溶解氣提取系統(tǒng)42-47
• 2.4.1 新系統(tǒng)的設(shè)計42-45
• 2.4.2 系統(tǒng)工作性能45-47
• 2.5 溶解氣提取方法總結(jié)47-48
• 第3章 從環(huán)境氣體中分離純化惰性氣體樣48-88
• 3.1 惰性氣體的分離與純化48-52
• 3.2 氣體低溫蒸餾52-55
• 3.3 氪分離純化系統(tǒng)55-66
• 3.3.1 系統(tǒng)操作流程55-57
• 3.3.2 實驗過程分析57-61
• 3.3.3 分離產(chǎn)物分析61-66
• 3.4 氪氬聯(lián)合分離純化系統(tǒng)66-76
• 3.4.1 系統(tǒng)操作流程66-71
• 3.4.2 分離產(chǎn)物分析71-76
• 3.5 芝加哥大學(xué)氪氣分離系統(tǒng)76-82
• 3.5.1 系統(tǒng)操作流程76-81
• 3.5.2 分離產(chǎn)物分析81-82
• 3.6 惰性氣體分離純化系統(tǒng)展望82-88
• 第4章 地下水樣品的測量88-98
• 4.1 地下水的模型年齡與修正88-90
• 4.2 華北平原地下水測年90-94
• 4.2.1 華北地下水樣品的采集和預(yù)處理91-92
• 4.2.2 華北地下水樣品的ATTA測量結(jié)果92-93
• 4.2.3 河北省正定縣淺層地下水研究93-94
• 4.3 廣東省雷州半島和新疆西北地區(qū)地下水測年94-98
• 參考文獻98-112
• 致謝112-114
• 在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的研究成果114-115

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 董悅安,何明,蔣崧生,武紹勇,姜山;河北平原第四系深層地下水~(36)Cl同位素年齡的研究[J];地球科學(xué);2002年01期

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本文編號：637694