本文關(guān)鍵詞：納米電子體系中的等離激元

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【摘要】：由于其獨(dú)特的電荷累積、局域場增強(qiáng)和突破衍射極限特性，等離激元在納米結(jié)構(gòu)體系的研究中有著非常重要的地位。它已經(jīng)被廣泛的應(yīng)用到材料學(xué)、光學(xué)、醫(yī)學(xué)、生物學(xué)、化學(xué)等領(lǐng)域。通過掃描隧道顯微鏡精確操作單個原子技術(shù)的發(fā)展，推動了等離激元在微觀領(lǐng)域的發(fā)展。各種形狀，各種尺寸的納米團(tuán)簇的等離激元被大量的研究。目前在研究等離激元方面，含時密度泛函理論是使用最廣的方法。然而，這個方法計(jì)算量大，且所得的結(jié)果往往會受到外加電場的影響。鑒于此，我們提出用本征方程方法來尋找等離激元。使用這種方法即可以避免大量的迭代計(jì)算，同時又可以避免在尋找等離激元模式時受到外加電場的干擾。利用本征方程，我們找出了超薄金屬薄膜和一維線性原子鏈中的等離激元，并系統(tǒng)的研究了它們的基本性質(zhì)。 在第一項(xiàng)研究工作中，我們利用虛擬晶格原子層模擬超薄金屬薄膜，然后在自洽的線性響應(yīng)近似的基礎(chǔ)上，給出超薄金屬薄膜等離激元振蕩的本征方程。通過本征方程，我們計(jì)算了單層和多層體系的等離激元分布，，并發(fā)現(xiàn)兩種等離激元模式，二維(2D)模式和體類似(BL)模式。2D模式的等離激元能量在長波極限下為零，而BL模式的等離激元能量在長波極限下不為零。在2D模式處的誘導(dǎo)電荷在垂直薄膜平面方向上是對稱分布的，而在BL模式處的誘導(dǎo)電荷在垂直方向上有可能是對稱分布的也有可能是反對稱分布的。并且，BL模式處的誘導(dǎo)電荷在垂直方向上始終有著極化，而2D模式處的誘導(dǎo)電荷僅僅在三層以上體系在垂直方向上是有著極化的，同時2D等離激元在三層以上的體系將會漸漸演變成表面等離激元。2D離激元的能量，在同一個面電子數(shù)密度下會隨著層數(shù)的增加而減小，但在同一個體電子數(shù)密度下，在小波矢時，會隨著層數(shù)的增加而增加。在小波矢情況下，我們將不同層體系的2D等離激元作對比，發(fā)現(xiàn)不同層體系的2D等離激元色散曲線會互相靠近，并接近純二維體系的等離激元色散曲線。 在第二、三項(xiàng)研究工作中，分別在自由電子氣模型和緊束縛模型下，我們用一維虛擬晶格體系模擬了線性原子鏈。然后，在含時密度泛函理論和線性響應(yīng)理論的基礎(chǔ)上，給出了一維原子鏈體系的本征方程。利用這個本征方程，體系中的所有激發(fā)模式都可以被找到。通過將本征解和偶極響應(yīng)做對比，我們找到一種新的模式的等離激元：四極等離激元。在一維體系中，偶極等離激元對應(yīng)反對稱的電荷振蕩，并且可通過偶極響應(yīng)共振給出。與偶極等離激元不同的是，四極等離激元對應(yīng)對稱的電荷振蕩，只可以通過四極響應(yīng)共振給出，并且四極等離激元不能被均勻場激發(fā)。在四極等離激元頻率處，偶極響應(yīng)消失，電子的運(yùn)動類似于聲子呼吸模式原子的擺動。 在自由電子氣模型中，受限原子鏈體系的等離激元與體系尺寸密切相關(guān)。我們發(fā)現(xiàn)偶極模式和四極模式具有類似的尺寸效應(yīng)，并且通過本征方程得到的尺寸依賴性與無規(guī)相近似得到的準(zhǔn)一維無限長體系的等離激元色散關(guān)系吻合。偶極和四極等離激元的頻譜在小長度體系都是離散的，在大長度體系會變得連續(xù)。隨著體系長度的增加，等離激元的個數(shù)會增加，可是等離激元的頻率和相鄰等離激元間的頻率間隔會減小。最低等離激元頻率不為零，可是在體系尺寸增大時有趨近于零的趨勢。進(jìn)一步，我們討論了偶極響應(yīng)和四極響應(yīng)隨體系長度的變化。發(fā)現(xiàn)隨著體系長度的增加，共振頻率會發(fā)生紅移，同時偶極和四極響應(yīng)的強(qiáng)度會增強(qiáng)。此外，在偶極和四極等離激元頻率附近處，我們調(diào)查了誘導(dǎo)電荷密度的共振，發(fā)現(xiàn)外加電場頻率一個甚至很小的變化，都會引起誘導(dǎo)電荷密度一個很大的變化，誘導(dǎo)電荷密度的實(shí)部和虛部在等離激元頻率處都大大增強(qiáng)。同時，通過本征電荷密度在四極等離激元頻率處的分布，我們了解到四極等離激元的形成是一維受限體系固有的性質(zhì)。 在緊束縛模型中，經(jīng)過計(jì)算，我們發(fā)現(xiàn)等離激元的特性與自由電子氣模型得到的結(jié)果類似。就像在電子氣模型中提到的，隨著原子鏈長度的增加，偶極等離激元和四極等離激元的個數(shù)會增多，共振頻率會紅移，并且偶極和四極響應(yīng)的強(qiáng)度會增加。除了這些，我們還發(fā)現(xiàn)由于電子和空穴激發(fā)的等價性，等離激元頻率關(guān)于電子半滿狀態(tài)對稱。在半滿之前，等離激元頻率會隨著電子個數(shù)的增加而增加，半滿之后，等離激元頻率會隨著電子個數(shù)的增加而減小。并且半滿之前，偶極和四極響應(yīng)的強(qiáng)度會隨著電子個數(shù)的增加而增加。最后我們還推導(dǎo)了周期性無限長原子鏈的本征方程，并利用本征方程計(jì)算了無限長原子鏈的等離激元色散關(guān)系。
【關(guān)鍵詞】：納米結(jié)構(gòu)體系 本征方程 自洽線性響應(yīng)近似 含時密度泛函理論 超薄金屬薄膜 偶極等離激元 四極等離激元
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1;O484
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-10
• 目錄10-12
• 插圖索引12-14
• 第1章 緒論14-22
• 1.1 研究背景和發(fā)展歷程14-15
• 1.2 等離激元的概念及基本分類15-16
• 1.3 等離激元的應(yīng)用16-18
• 1.4 研究現(xiàn)狀及分析18-20
• 1.5 本文的研究內(nèi)容20-22
• 第2章 基本的方法和理論22-39
• 2.1 引言22
• 2.2 含時密度泛函理論22-30
• 2.2.1 密度泛函理論的基本介紹22-23
• 2.2.2 密度泛函理論的流程23-24
• 2.2.3 泛函的引進(jìn)和霍亨伯格-孔恩定理24-28
• 2.2.4 科恩-沈方法28-29
• 2.2.5 含時密度泛函理論29-30
• 2.3 自洽的線性響應(yīng)近似30-39
• 2.3.1 自洽的線性響應(yīng)近似的提出30-31
• 2.3.2 自洽的線性響應(yīng)近似的理論基礎(chǔ)31-33
• 2.3.3 自洽的線性響應(yīng)近似計(jì)算橫向等離激元33-35
• 2.3.4 自洽的線性響應(yīng)近似計(jì)算縱向等離激元35-37
• 2.3.5 包含二體相互作用的自洽的線性響應(yīng)近似37-39
• 第3章 超薄金屬薄膜中的等離激元39-51
• 3.1 引言39-40
• 3.2 超薄金屬薄膜模型40-41
• 3.3 本征方程及其推導(dǎo)41-43
• 3.4 數(shù)值結(jié)果與討論43-49
• 3.5 結(jié)論49-51
• 第4章 準(zhǔn)一維體系的偶極等離激元和四極等離激元51-68
• 4.1 引言51-52
• 4.2 本征方程推導(dǎo)52-53
• 4.3 模型和本征方程53-56
• 4.4 四極等離激元的發(fā)現(xiàn)56-59
• 4.5 偶極和四極等離激元的基本特性59-67
• 4.6 本章小結(jié)67-68
• 第5章 緊束縛一維體系中的偶極等離激元和四極等離激元68-87
• 5.1 引言68-69
• 5.2 有限長原子鏈的本征方程69-72
• 5.3 哈伯德模型下的本征方程72-74
• 5.4 有限長原子鏈的計(jì)算結(jié)果與分析74-82
• 5.5 無限長原子鏈的本征方程82-84
• 5.6 無限長原子鏈的等離激元84-86
• 5.7 本章小結(jié)86-87
• 結(jié)論與展望87-90
• 1 全文工作總結(jié)87-88
• 2 本學(xué)位論文工作創(chuàng)新點(diǎn)88-89
• 3 未來工作展望89-90
• 參考文獻(xiàn)90-103
• 附錄 A 攻讀學(xué)位期間所發(fā)表的學(xué)術(shù)論文103-104
• 致謝104

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 劉丹丹;張紅;;A time-dependent density functional theory investigation of plasmon resonances of linear Au atomic chains[J];Chinese Physics B;2011年09期

本文編號：540506