本文關(guān)鍵詞：多元同位素對(duì)石家莊地區(qū)地下水地球化學(xué)環(huán)境演化的指示意義，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：地下水是干旱半干旱地區(qū)人類(lèi)生存和社會(huì)經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展不可缺少的物質(zhì)資源。很多地區(qū)在社會(huì)經(jīng)濟(jì)高速發(fā)展的壓力下,對(duì)地下水資源的不合理開(kāi)發(fā)和利用以及人為的污染和破壞導(dǎo)致了地下水水質(zhì)的迅速惡化,嚴(yán)重威脅到人類(lèi)健康,并制約著社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展。認(rèn)識(shí)并把握地下水地球化學(xué)環(huán)境演進(jìn)的過(guò)程及規(guī)律是保護(hù)并改善地下水水質(zhì),實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展目標(biāo)的前提和當(dāng)務(wù)之急。與石家莊地區(qū)社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展相伴的地下水地球化學(xué)環(huán)境演化是整個(gè)華北平原山前地區(qū)乃至眾多城市區(qū)域發(fā)展所面臨的典型問(wèn)題。面對(duì)突出的地下水環(huán)境演化問(wèn)題以及復(fù)雜的演化過(guò)程和機(jī)制,已有研究主要瞄準(zhǔn)于探明該地區(qū)地下水水化學(xué)演化趨勢(shì)以及硝酸鹽的遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程。然而地下水中不同宏量組分的演化過(guò)程及規(guī)律既有其共性也存在其特殊性。因此,在前人研究的基礎(chǔ)之上,進(jìn)一步探討硫酸鹽(SO42-)、氯化物(Cl-)以及溶解性有機(jī)碳(DOC)的來(lái)源及遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程,有助于更加全面深入地分析和認(rèn)識(shí)區(qū)域地下水地球化學(xué)環(huán)境演化機(jī)制及其影響因素。僅僅利用傳統(tǒng)水化學(xué)方法很難做到精確識(shí)別地下水中物質(zhì)來(lái)源與復(fù)雜的水巖相互作用過(guò)程,而地下水中SO42-、Cl-以及DOC的多元同位素分析不僅包含了不同物質(zhì)的大量“指紋特征”,而且能夠有效地記錄物質(zhì)所經(jīng)歷的水文地球化學(xué)和生物地球化學(xué)過(guò)程。本研究旨在通過(guò)對(duì)SO42-、Cl-以及DOC的水化學(xué)及同位素組成的分析,建立SO42-、 Cl-以及DOC中同位素循環(huán)演化模型,彌補(bǔ)對(duì)該區(qū)域地下水地球化學(xué)環(huán)境演化認(rèn)識(shí)的不足,拓展硫酸鹽硫氧同位素、氯化物氯同位素以及溶解性有機(jī)碳碳同位素方法在類(lèi)似研究中的應(yīng)用。石家莊市地下水主要賦存于東部廣大山前平原,以滹沱河現(xiàn)代河床及滹沱河沖洪積扇軸部為極富水帶。第四系地下水系統(tǒng)可以劃分為淺層和深層兩個(gè)地下水系統(tǒng)。淺層地下水系統(tǒng)主要包括第Ⅰ和第Ⅱ含水組,由于兩個(gè)含水組之間無(wú)嚴(yán)格的隔水層,可視為一個(gè)統(tǒng)一的含水層系統(tǒng)。深層地下水主要包括第Ⅲ和第Ⅳ含水組。由于第Ⅱ和第Ⅲ含水組之間缺乏連續(xù)的隔水層或弱透水層,兩者之間水力聯(lián)系較為密切,具有統(tǒng)一水位。目前,第Ⅱ和第Ⅲ含水組是石家莊地區(qū)工農(nóng)業(yè)用水及城鎮(zhèn)居民用水的主要供給來(lái)源。石家莊市地下水主要受大氣降水、地表水的入滲、側(cè)向徑流及農(nóng)田灌溉回歸水等的補(bǔ)給�；谝陨蠀^(qū)域基礎(chǔ)水文地質(zhì)模型,以當(dāng)前正在開(kāi)采的第Ⅱ和第Ⅲ含水組作為主要研究對(duì)象,利用現(xiàn)有的居民生活及農(nóng)田灌溉用井,沿滹沱河軸部以及石家莊市周邊采集地下水樣品,同時(shí)兼顧采集了對(duì)研究區(qū)地下水可能具有顯著影響的地表水以及山區(qū)地下水。對(duì)所有樣品的水化學(xué)組成,δ18OH2O、δ2H;δ34SSO4、δ18OSO4;δ37Cl以及δ13CDOC值進(jìn)行了測(cè)定。通過(guò)對(duì)水化學(xué)及SO42-、Cl-以及DOC的同位素組成及分布特征的分析以及與不同物質(zhì)的端元對(duì)應(yīng)同位素組成的對(duì)比研究,明確空間范圍內(nèi)地下水補(bǔ)徑排及水化學(xué)過(guò)程的聯(lián)系與差異,解析人為和自然因素對(duì)地下水環(huán)境演化的影響,揭示地下水所經(jīng)歷的水文地球化學(xué)及生物地球化學(xué)過(guò)程,確定地下水地球化學(xué)環(huán)境演化的主要控制因素。以下為本次研究所得出的主要認(rèn)識(shí)及結(jié)論：(1)解析了研究區(qū)地下水水化學(xué)組成特征及水文地球化學(xué)過(guò)程研究區(qū)地下水水化學(xué)類(lèi)型主要以HCO3.SO4-Ca.Mg、SO4.HCO3-Ca.Mg和HCO3.Cl-Ca.Mg型為主。山區(qū)地表水及地下水和接近山前平原區(qū)地表水和地下水類(lèi)型主要為HCO3.SO4-Ca.Mg和SO4.HCO3-Ca.Mg型,研究區(qū)東部和東南部地區(qū)部分地表水和淺層地下水以HCO3.Cl-Ca.Mg型為主。不同區(qū)域水化學(xué)類(lèi)型的差異表明,山前平原區(qū)淺層地下水水化學(xué)特征顯著受到側(cè)向徑流補(bǔ)給影響；東部區(qū)域地下水受地表側(cè)向徑流補(bǔ)給作用影響較小,受城市污水排放及農(nóng)業(yè)灌溉影響顯著。研究區(qū)地下水化學(xué)組成主要受到大氣降水以及地表水淋濾作用影響,水化學(xué)過(guò)程以碳酸鹽巖、硅酸鹽巖及石膏礦物溶解為主,伴隨著陽(yáng)離子交換作用、蒸發(fā)濃縮作用等過(guò)程。大氣降水、山區(qū)補(bǔ)給水以及人為活動(dòng)輸入控制了地下水水化學(xué)組成,不同端元間的混合作用是導(dǎo)致該地區(qū)地下水化學(xué)組成演化的主要原因之一(2)判識(shí)了研究區(qū)地下水中硫酸鹽主要來(lái)源,揭示了人為活動(dòng)對(duì)地下水硫酸鹽濃度的影響以及深層地下水中硫酸鹽的生物地球化學(xué)過(guò)程；解析了該地區(qū)地下水中硫酸鹽演化的過(guò)程及機(jī)制。本次所采集地表水樣品中硫酸鹽硫氧同位素組成分別為δ34SSO4=+7.2‰～+9.7‰和δ18OSO4=+7.2‰～+9.0‰。地表水中硫酸鹽主要來(lái)源于硫化物礦物氧化以及石膏礦物溶解產(chǎn)生的硫酸鹽。大氣降水也是地表水中硫酸鹽重要貢獻(xiàn)源之一。淺層地下水中硫酸鹽硫氧同位素組成為δ34SSO4=+8.7‰～+16.7‰.和δ18OSO4=+5.9～+11.7%‰。淺層地下水中硫酸鹽是多種硫酸鹽來(lái)源的混合。山區(qū)地表水的側(cè)向徑流補(bǔ)給是該地區(qū)淺層地下水中硫酸鹽的重要來(lái)源。同時(shí),土壤及包氣帶中分散的碳酸鹽巖及石膏礦物的溶解是淺層地下水中硫酸鹽的另一重要來(lái)源。部分地點(diǎn)淺層地下水中硫酸鹽來(lái)源受到洗滌污水排放的顯著影響。深層地下水中硫酸鹽硫氧同位素組成相對(duì)于地表水和淺層地下水更為偏正,δ34SSO4=+18.1‰～+21.7%o, δ18OSO4=+8.7‰～+11.4‰。深層地下水中硫酸鹽受到了細(xì)菌硫酸鹽還原作用的顯著影響；其硫酸鹽來(lái)源可能主要受早期大氣降水以及淺層地下水滲漏補(bǔ)給影響。研究區(qū)地下水中硫酸鹽濃度主要受到三方面因素的控制。一方面,人類(lèi)活動(dòng)加速了巖石礦物中石膏以及硫化物的釋放過(guò)程。如山區(qū)煤礦開(kāi)采中礦坑水的隨意排放,以及其他如石灰?guī)r及鐵礦的開(kāi)采導(dǎo)致這些礦物中含硫礦物裸露受風(fēng)化溶解作用影響增強(qiáng)。過(guò)度開(kāi)采地下水導(dǎo)致的水位下降,使得補(bǔ)給過(guò)程對(duì)包氣帶中含硫礦物的溶濾作用增強(qiáng)。第二,人為活動(dòng)對(duì)環(huán)境的污染導(dǎo)致地下水中硫酸鹽濃度逐漸增大。人類(lèi)生活污水的排放是淺層地下水硫酸鹽濃度升高的重要原因之一。第三,深層地下水中硫酸鹽濃度受到生物硫酸鹽還原作用的影響,使得淺層地下水滲漏對(duì)深層地下水造成的影響被削弱。(3)分析了研究區(qū)地下水中氯的主要來(lái)源及其混合作用,揭示了該地區(qū)地下水中氯離子含量升高的主要原因及過(guò)程，明確了氯同位素對(duì)地下水地球化學(xué)環(huán)境演化的指示意義。在山區(qū)及山前發(fā)現(xiàn)未受或極少受人為活動(dòng)影響的地表水中氯離子氯同位素δ37C1值偏負(fù)(-0.18%0～-0.02‰),反映了海洋氣溶膠受人為排放二氧化硫及氮氧化物所形成的硝酸及硫酸酸化影響,該過(guò)程產(chǎn)生的HCl氣體是大氣降水中氯的主要來(lái)源。淺層地下水中氯離子的氯同位素組成為δ37Cl=-0.01%o～+0.64‰。淺層地下水中的氯離子可能主要來(lái)源為含氯礦物溶解、污水輸入以及大氣沉降。城市生活及工農(nóng)業(yè)污水的排放及輸入是導(dǎo)致淺層地下水中氯離子濃度升高的主要原因。淺層地下水滲漏及深層地下水開(kāi)采致使深層地下水中氯離子濃度也不斷升高。同時(shí),存在氯離子濃度較低、δ37C1值為負(fù)的深層地下水樣品,可能是由于地下水過(guò)度開(kāi)采導(dǎo)致了粘性土釋水過(guò)程的發(fā)生。通過(guò)氯化物氯同位素及其濃度能夠有效地識(shí)別地下水中氯離子的主要來(lái)源及遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程,為更深入地認(rèn)識(shí)地下水地球化學(xué)環(huán)境演化提供了有力依據(jù)。(4)指示了地下水中溶解性有機(jī)碳的主要來(lái)源,表明了地下水中溶解性有機(jī)碳同位素可以用以指示地下水補(bǔ)給過(guò)程及更替速率,進(jìn)一步揭示了淺層及深層地下水中潛在的生物地球化學(xué)過(guò)程。該地區(qū)地表水及地下水中DOC的碳同位素組成分別為δ13CDOC=-32.2‰～-24.7‰和δ13CDOC=-32.4‰～-25.1‰。地下水中溶解性有機(jī)碳(DOC)主要來(lái)源于以C3植物為主要成分的土壤有機(jī)質(zhì)。地下水中DOC同位素組成特征與該地區(qū)地下水更替速率具有較好的相關(guān)性。在石家莊西北部,黃壁莊水庫(kù)下游附近地區(qū),地下水埋深較淺、交替強(qiáng)烈,TOC含量較高、DOC濃度較低、δ13CDOC值偏負(fù),表明DOC濃度及組成主要受水動(dòng)力作用影響。而在石家莊市周邊及東部地區(qū)由于地下水過(guò)度開(kāi)采和水文地質(zhì)條件變化,地下水埋深增大,δ13CDOC值較滹沱河沿岸明顯偏正,地下水中DOC濃度及組成可能主要受生物地球化學(xué)作用影響。通過(guò)地下水中DOC的δ13CDOC值以及δ15NNO3和δ34SSO4值的相關(guān)性分析,發(fā)現(xiàn)部分淺層地下水中存在一定的反硝化作用過(guò)程；而深層地下水主要以還原環(huán)境為主,反硝化作用以及硫酸鹽還原過(guò)程對(duì)深層地下水地球化學(xué)環(huán)境具有重要影響。綜上所述,本文綜合運(yùn)用地下水中硫酸鹽硫、氧同位素,氯化物氯同位素以及溶解性有機(jī)碳碳同位素,揭示了地下水硫酸鹽、氯化物以及溶解性有機(jī)碳循環(huán)演化過(guò)程,深化了對(duì)于地下水地球化學(xué)環(huán)境演化的認(rèn)識(shí)和理解,證明硫酸鹽硫、氧同位素,氯化物氯同位素以及溶解性有機(jī)碳碳同位素方法能夠從不同角度、不同方面為深入認(rèn)識(shí)地下水的補(bǔ)徑排過(guò)程以及水文地球化學(xué)和生物地球化學(xué)過(guò)程提供更有效的信息。本研究進(jìn)一步拓展了多種同位素在地下水環(huán)境演化研究中的應(yīng)用,尤其是對(duì)氯同位素以及碳同位素在相關(guān)研究中的應(yīng)用提供了良好的借鑒。
【關(guān)鍵詞】：δ~(34)S_(SO4)和δ~(18)O_(SO4) δ~(13)C_(DOC) δ~(37)Cl 第四系地下水 地球化學(xué)環(huán)境演化
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：P641.3;X143
【目錄】：

• 作者簡(jiǎn)介6-8
• 摘要8-11
• ABSTRACT11-18
• 第一章 緒論18-43
• §1.1 研究背景及選題意義18-19
• §1.2 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀、存在問(wèn)題及發(fā)展趨勢(shì)19-40
• 1.2.1 溶解性有機(jī)碳碳同位素在水環(huán)境研究中的應(yīng)用19-24
• 1.2.2 氯化物中氯同位素在水環(huán)境研究中的應(yīng)用24-28
• 1.2.3 硫酸鹽中硫氧同位素在水環(huán)境研究中的應(yīng)用28-37
• 1.2.4 研究區(qū)地下水環(huán)境演化研究現(xiàn)狀37-39
• 1.2.5 存在的問(wèn)題及發(fā)展趨勢(shì)39-40
• §1.3 研究目標(biāo)、內(nèi)容及技術(shù)路線40-41
• 1.3.1 研究目標(biāo)40
• 1.3.2 研究?jī)?nèi)容40-41
• 1.3.3 研究思路41
• §1.4 論文創(chuàng)新點(diǎn)41-43
• 第二章 研究區(qū)概況43-55
• §2.1 自然地理43-45
• 2.1.1 地理位置43
• 2.1.2 氣象水文43-45
• 2.1.3 地形地貌45
• §2.2 區(qū)域地質(zhì)概況45-49
• 2.2.1 區(qū)域地質(zhì)構(gòu)造45-46
• 2.2.2 地層巖性46-49
• §2.3 水文地質(zhì)條件49-55
• 2.3.1 水文地質(zhì)分區(qū)49-50
• 2.3.2 第四系含水層特征50-51
• 2.3.3 地下水補(bǔ)給、徑流與排泄51-53
• 2.3.4 地下水年齡特征53-55
• 第三章 樣品采集、測(cè)試與結(jié)果55-63
• §3.1 樣品采集55-56
• §3.2 樣品測(cè)試56-58
• 3.2.1 水化學(xué)組分測(cè)試56
• 3.2.2 氫、氧同位素測(cè)試方法56
• 3.2.3 溶解性有機(jī)碳同位素測(cè)試方法56
• 3.2.4 氯同位素測(cè)試方法56-57
• 3.2.5 硫、氧同位素測(cè)試方法57-58
• §3.3 測(cè)試結(jié)果58-63
• 3.3.1 現(xiàn)場(chǎng)指標(biāo)及水化學(xué)組成59-61
• 3.3.2 同位素測(cè)試結(jié)果61-63
• 第四章 研究區(qū)地下水水化學(xué)及同位素特征63-78
• §4.1 研究區(qū)地下水水化學(xué)組成63-74
• 4.1.1 水化學(xué)類(lèi)型63-65
• 4.1.2 主要組分的空間分布特征65-69
• 4.1.3 地下水水化學(xué)過(guò)程69-74
• §4.2 地下水同位素組成特征74-78
• 4.2.1 大氣降水的氫氧同位素組成74-75
• 4.2.2 地表水及地下水的氫氧同位素組成75-78
• 第五章 硫酸鹽硫、氧同位素對(duì)地下水地球化學(xué)環(huán)境演化的指示78-94
• §5.1 地下水中硫酸鹽硫、氧同位素的分餾機(jī)理78-81
• 5.1.1 地下水中硫酸鹽硫氧同位素交換反應(yīng)78-79
• 5.1.2 地下水硫酸鹽硫氧動(dòng)力同位素分餾79-81
• §5.2 不同潛在硫酸鹽來(lái)源的硫、氧同位素特征81-85
• 5.2.1 大氣降水中硫酸鹽硫、氧同位素組成特征81-82
• 5.2.2 土壤中硫酸鹽硫、氧同位素組成特征82-83
• 5.2.3 巖石礦物中硫酸鹽硫、氧同位素及硫化物中硫同位素組成特征83-84
• 5.2.4 人類(lèi)起源硫酸鹽硫氧同位素組成特征84-85
• §5.3 研究區(qū)地下水中硫酸鹽硫、氧同位素的空間分布特征85-88
• 5.3.1 地下水中硫酸鹽硫氧同位素垂向分布特征86-87
• 5.3.2 地下水中硫酸鹽硫氧同位素組成的水平分布特征87-88
• §5.4 硫酸鹽硫、氧同位素對(duì)地下水地球化學(xué)環(huán)境演化的指示88-94
• 5.4.1 研究區(qū)地下水中硫酸鹽的主要來(lái)源88-91
• 5.4.2 硫酸鹽的生物地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程91-92
• 5.4.3 對(duì)研究區(qū)地下水水質(zhì)演化的指示92-94
• 第六章 氯化物氯同位素對(duì)地下水地球化學(xué)環(huán)境演化的指示94-107
• §6.1 氯化物氯同位素的分餾機(jī)理94-97
• 6.1.1 地下水中氯化物氯同位素分餾機(jī)理94-96
• 6.1.2 大氣氣溶膠中氯化物氯同位素分餾機(jī)理96-97
• §6.2 潛在氯化物來(lái)源的氯同位素組成特征97-101
• 6.2.1 海洋中氯化物氯同位素組成特征97-98
• 6.2.2 巖石礦物中氯化物氯同位素組成特征98-99
• 6.2.3 大氣降水中氯化物氯同位素組成特征99-100
• 6.2.4 人為來(lái)源氯的氯同位素組成特征100-101
• §6.3 研究區(qū)地下水中氯化物氯同位素的空間分布特征101-102
• 6.3.1 地下水中氯化物氯同位素組成沿流向的分布特征101
• 6.3.2 地下水中氯化物氯同位素組成沿垂向的分布特征101-102
• §6.4 氯同位素對(duì)地下水地球化學(xué)環(huán)境演化的指示102-107
• 6.4.1 研究區(qū)地下水中氯化物的主要來(lái)源102-104
• 6.4.2 對(duì)淺層和深層地下水補(bǔ)給及混合過(guò)程的指示104-105
• 6.4.3 氯同位素對(duì)研究區(qū)地下水水質(zhì)演化的指示意義105-107
• 第七章 溶解性有機(jī)碳碳同位素特征及其環(huán)境指示意義107-117
• §7.1 地下水中溶解性有機(jī)碳參與的氧化還原演化107-108
• §7.2 溶解性有機(jī)碳源的同位素組成特征108-109
• §7.3 研究區(qū)地下水中溶解性有機(jī)碳碳同位素分布特征109-112
• 7.3.1 地下水中溶解性有機(jī)碳碳同位素區(qū)域分布特征109-110
• 7.3.2 地下水中溶解性有機(jī)碳碳同位素沿地下水流向的分布110-111
• 7.3.3 地下水中溶解性有機(jī)碳碳同位素垂向分布特征111-112
• §7.4 溶解性有機(jī)碳碳同位素對(duì)地下水環(huán)境演化的指示112-117
• 7.4.1 研究區(qū)地下水中溶解性有機(jī)碳的主要來(lái)源112-113
• 7.4.2 對(duì)地下水更替速率的指示113-114
• 7.4.3 對(duì)氧化還原條件及生物地球化學(xué)過(guò)程的指示114-117
• 第八章 結(jié)論與建議117-120
• §8.1 結(jié)論及認(rèn)識(shí)117-118
• §8.2 研究中存在的主要問(wèn)題118-119
• §8.3 對(duì)于后續(xù)研究的展望及建議119-120
• 致謝120-121
• 參考文獻(xiàn)121-141

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本文編號(hào)：470585