本文關鍵詞：正電子理論計算及其在分析材料微結(jié)構(gòu)中的應用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：正電子作為電子的反粒子,除了電荷相反之外,其它與電子無異,也可以作為一種基本的探針,用于表征材料的電子結(jié)構(gòu)。在過去的幾十年,以其獨特的優(yōu)勢,在凝聚態(tài)物理、醫(yī)學等領域得到了廣泛的應用,以正電子為探針的技術逐漸成為一門新興的學科——正電子湮沒譜學(PAS)。在正電子湮沒技術中,直接實驗測量數(shù)據(jù)的分析占據(jù)很重要的地位,甚至是絕對的地位。比如,正電子壽命譜測量的是正電子從產(chǎn)生到與電子湮沒之間的時間間隔,也就是壽命,壽命的長短與缺陷的種類和尺寸有關。用常用的解譜軟件,我們可以得到兩壽命或者三壽命成分及其相應的濃度值,但是我們并不能直觀得到我們最關心的信息,也就是材料中存在何種缺陷。這時,如果結(jié)合各種缺陷結(jié)構(gòu)的正電子壽命的理論計算值分析,我們就可以斷定材料中存在某種或某幾種可能的缺陷,這對后面材料性能的分析至關重要。同樣地,多普勒展寬譜和角關聯(lián)技術可研究缺陷周圍的電子結(jié)構(gòu)信息,結(jié)合理論計算,可以給出正電子主要與哪個元素的哪個殼層的電子發(fā)生湮沒。此外,能量可變的單能的慢正電子束技術可以用來研究材料表面和界面處的缺陷特性,也可以用來研究材料不同深度處的缺陷分布。實驗測得的是相應正電子能量的多普勒展寬譜的信息,雖然直觀上可以看出缺陷濃度隨正電子能量的變化,但不能體現(xiàn)出“層”的概念,而且單一能量的正電子并不是固定注入一定的深度并在那兒湮沒,而是有一定的注入輪廓,并在某一深度處出現(xiàn)的概率最大,這個一定深度就是一定能量的正電子在材料中的平均注入深度。利用VEPFIT軟件進一步擬合分析數(shù)據(jù)時,需要這個注入輪廓信息,它的準確性直接影響擬合結(jié)果的準確性。本文工作的出發(fā)點就是采用最簡單可靠的方式輔助分析正電子湮沒技術測得的各種實驗數(shù)據(jù),然后將其應用在功能材料的微結(jié)構(gòu)與物理特性的關聯(lián)分析上本博士論文取得的成果主要如下：(1)用最新的Geant4代碼仔細地模擬了正電子的注入特性,模擬得到了能量范圍在1keV到50keV的單能正電子正入射到不同晶體內(nèi)的正電子背散射系數(shù)、注入輪廓和平均注入深度。與之前的實驗結(jié)果比較,我們模擬的正電子背散射系數(shù)與它們在一定程度上符合很好,考慮到Geant4中沒有植入具體的晶體結(jié)構(gòu)信息,我們認為模擬精度可能與晶體的結(jié)構(gòu)有關。在得到的合理的背散射系數(shù)的基礎上,擬合得到了注入輪廓的調(diào)試參數(shù),發(fā)現(xiàn)它們是依賴于材料種類和注入的正電子能量的。同時,第一次計算了高分子聚合物的背散射系數(shù)和中間注入深度,我們的模擬結(jié)果和之前的實驗結(jié)果符合得非常好。這說明用最新的Geant4軟件模擬正電子的注入輪廓是簡單而可行的,尤其,這對元素系統(tǒng)和多層系統(tǒng)的正電子注入輪廓的方便計算有重要意義。(2)采用中性原子疊加模型、贗勢方法和全勢方法處理正電子局域勢能,有限差分方法自洽求解正電子波函數(shù),局域密度近似和廣義梯度近似處理正電子電子關聯(lián)勢和增強因子,以體心立方結(jié)構(gòu)的α-Fe、面心立方結(jié)構(gòu)的A1和復式面心立方結(jié)構(gòu)的Si三種單晶固體為例,分別計算了它們的正電子體壽命,計算值與相應的實驗結(jié)果和其他計算結(jié)果均符合較好.同時細致分析了這幾種方法在電子密度網(wǎng)格點精度、正電子電子關聯(lián)勢和增強因子等方面對正電子體壽命計算的影響,探討了這幾種方法在計算正電子體壽命方面各自的優(yōu)缺點.另外,用matlab程序編寫了正電子體壽命和缺陷壽命的計算程序,基本脫離了對其他第一性計算軟件的依賴性,程序界面簡單易操作,為實驗室后續(xù)理論分析工作的開展提供極大便利。(3)調(diào)研了第一性原理方法計算晶體中單空位的正電子壽命,并在兩成分密度泛函理論的基礎上,考慮空位弛豫和正電子存在導致的電子結(jié)構(gòu)弛豫,分別計算了Al中VAl、Si中Vsi、3C-SiC中的VC,VSi和VC+CSi、GaAs中的VGa和 VAs單空位的缺陷壽命。采用三種不同的計算框架,當離子位置被固定時,空位處的電子密度總是會由于正電子的存在而或多或少地增加,且在A1中單空位處和3C-SiC中的硅單空位處的正電子波函數(shù)更加局域化,與此相反地,GaAs中的鎵單空位和3C-SiC中的碳單空位對正電子的束縛減弱。當既不考慮空位弛豫也不考慮正電子存在引入的弛豫時,在某些情況下得到的結(jié)果反而與實驗值更加接近,因此正電子存在引起的原子弛豫在晶體單空位壽命計算中有著重要的角色。(4)用正電子壽命譜和符合多普勒展寬譜技術,結(jié)合正電子壽命理論計算和常規(guī)的XRD和SEM探測手段,探究了用固態(tài)反應法制備的不同煅燒溫度下的半摻雜Sm0.5Ca0.5MnO3鈣鈦礦結(jié)構(gòu)陶瓷中的晶格結(jié)構(gòu)和缺陷種類,發(fā)現(xiàn)制備的樣品中存在比較多的錳單空位,晶界處錳離子聚集導致A位空位以及氧空位相關缺陷,晶粒與晶粒之間存在孔洞。隨著燒結(jié)溫度的升高,大尺寸孔洞逐漸分解成小尺寸的孔洞。同時,分析了微結(jié)構(gòu)缺陷對樣品磁性和磁電阻的影響。在低溫區(qū),飽和磁矩的變化趨勢與正電子探測結(jié)果相符合。電荷有序態(tài)的轉(zhuǎn)變溫度在樣品S3中最高,在S4中最低,說明錳空位的存在不利于電荷有序態(tài)的出現(xiàn)。鐵磁反鐵磁轉(zhuǎn)變溫度隨著燒結(jié)溫度的升高而升高,說明晶粒尺寸越大,孔洞尺寸越小,越有利于鐵磁態(tài)的出現(xiàn)。在整個測量溫區(qū)并沒有觀察到金屬絕緣體轉(zhuǎn)變現(xiàn)象,這應該是晶粒體內(nèi)錳空位和界面氧空位的存在抑制了雙交換和超交換作用。雖然磁場總是能夠促進雙交換作用的發(fā)生,提高eg電子的躍遷幾率,但是錳空位和氧缺陷的存在又抑制了雙交換作用的發(fā)生,導致強磁場低溫區(qū)下沒有出現(xiàn)金屬導電行為。另外,利用正電子壽命理論計算值分析了正電子湮沒技術在探測K,Fe2-ySe2反常高溫超導體微結(jié)構(gòu)方面的可行性�？傊�,正電子理論計算與正電子湮沒實驗數(shù)據(jù)的結(jié)合分析提高了正電子湮沒技術在功能材料等領域應用的可靠性與直觀性。
【關鍵詞】：正電子注入輪廓 慢正電子束 第一性原理計算 正電子體壽命 正電子缺陷壽命 正電子湮沒壽命譜 半摻雜Sm_(0.5)Ca_(0.5)MnO_3 微結(jié)構(gòu)
【學位授予單位】：中國科學技術大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O572.322
【目錄】：

• 摘要5-8
• ABSTRACT8-15
• 第1章 緒論15-37
• 1.1 正電子湮沒譜學發(fā)展簡史15-17
• 1.2 正電子湮沒譜學基本原理17-23
• 1.2.1 正電子在材料中的熱化17-20
• 1.2.2 正電子在材料中的擴散20
• 1.2.3 正電子的捕獲20-22
• 1.2.4 正電子的湮沒22
• 1.2.5 電子偶素的湮沒22-23
• 1.3 正電子湮沒譜學常用實驗方法及湮沒參數(shù)測量23-29
• 1.3.1 正電子源的選擇和制備23-24
• 1.3.2 正電子壽命測量技術24-25
• 1.3.3 多普勒展寬測量技術25-28
• 1.3.4 慢正電子束技術28-29
• 1.3.5 角關聯(lián)測量技術29
• 1.4 正電子湮沒理論第一性原理計算簡介29-30
• 1.5 本文的選題和結(jié)構(gòu)安排30-34
• 1.5.1 選題30-31
• 1.5.2 文章的結(jié)構(gòu)安排31-34
• 參考文獻34-37
• 第2章 蒙特卡羅模擬正電子在材料中的注入特性37-63
• 2.1 研究意義及背景37-38
• 2.2 蒙特卡羅模擬方法38-55
• 2.2.1 基于解析公式的蒙特卡羅模擬38-43
• 2.2.2 基于評價參數(shù)的Geant4模擬43-55
• 2.2.2.1 模擬細節(jié)43-45
• 2.2.2.2 模擬結(jié)果分析和討論45-55
• 2.2.2.3 總結(jié)55
• 2.3 正電子注入的時間特性55-57
• 2.4 幾種單質(zhì)的慢正電子束分析57-59
• 2.5 本章小結(jié)59-60
• 參考文獻60-63
• 第3章 正電子壽命的計算63-91
• 3.1 完美晶體中正電子體壽命的計算63-74
• 3.1.1 研究意義及背景63-64
• 3.1.2 理論基礎64-65
• 3.1.3 計算方法65-67
• 3.1.4 計算結(jié)果分析與討論67-73
• 3.1.5 總結(jié)73-74
• 3.2 晶體中單空位正電子壽命的調(diào)研與計算74-82
• 3.2.1 研究意義及背景74-75
• 3.2.2 計算方法75-76
• 3.2.3 計算細節(jié)和程序測試76-78
• 3.2.4 結(jié)果和討論78-82
• 3.2.5 總結(jié)82
• 3.3 正電子壽命計算的Matlab程序及其使用方法簡介82-85
• 3.4 本章小結(jié)85-86
• 參考文獻86-91
• 第4章 含過渡金屬氧屬化物的正電子湮沒譜學研究91-127
• 4.1 鈣鈦礦結(jié)構(gòu)功能陶瓷材料概述91-95
• 4.1.1 鈣鈦礦型氧化物的發(fā)展歷史91-92
• 4.1.2 鈣鈦礦型氧化物的晶體結(jié)構(gòu)92
• 4.1.3 鈣鈦礦型氧化物的離子摻雜92-93
• 4.1.4 鈣鈦礦型氧化物的制備方法93-95
• 4.1.5 正電子湮沒技術對鈣鈦礦結(jié)構(gòu)氧化物的研究進展95
• 4.2 電子型半摻雜Sm_(0.5)Ca_(0.5)MnO_3的物理特性95-103
• 4.2.1 晶體結(jié)構(gòu)特征95-96
• 4.2.2 電和磁結(jié)構(gòu)特征96-99
• 4.2.3 主要物理機制99-103
• 4.2.3.1 Jahn-Teller效應的晶格畸變99-101
• 4.2.3.2 雙交換模型101-102
• 4.2.3.3 超交換模型102-103
• 4.3 半摻雜Sm_(0.5)Ca_(0.5)MnO_3樣品的制備和常規(guī)表征103-114
• 4.3.1 不同煅燒溫度下的Sm_(0.5)Ca_(0.5)MnO_3樣品制備103-105
• 4.3.2 不同煅燒溫度下的Sm_(0.5)Ca_(0.5)MnO_3樣品XRD和SEM分析105-106
• 4.3.3 Sm_(0.5)Ca_(0.5)MnO_3樣品的正電子湮沒技術測量及理論分析106-111
• 4.3.4 Sm_(0.5)Ca_(0.5)MnO_3樣品的磁性和磁電阻性質(zhì)測量及分析111-114
• 4.4 新型超導材料AxFe2-ySe2正電子湮沒技術研究的可行性分析114-121
• 4.4.1 新型鐵基超導材料AxFe2-ySe2的研究進展概述114-117
• 4.4.2 KFe_2Se_2和K_2Fe_4Se_5的晶體結(jié)構(gòu)117-118
• 4.4.3 KFe_2Se_2和K_2Fe_4Se_5的磁結(jié)構(gòu)調(diào)研118-119
• 4.4.4 KFe_2Se_2和K_2Fe_4Se_5的正電子壽命計算及PAS測量可行性分析119-121
• 4.5 本章小結(jié)121-123
• 參考文獻123-127
• 第5章 總結(jié)與展望127-131
• 5.1 總結(jié)127-128
• 5.2 創(chuàng)新點128-129
• 5.3 展望129-131
• 致謝131-133
• 在讀期間發(fā)表的學術論文與取得的其他研究成果133

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 張艷輝;李彥龍;谷月;晁月盛;;中頻磁脈沖處理Fe_(52)Co_(34)Hf_7B_6Cu_1非晶合金的正電子湮沒研究[J];物理學報;2012年16期

  本文關鍵詞：正電子理論計算及其在分析材料微結(jié)構(gòu)中的應用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號：454371