金剛石作為一種具有優(yōu)異力學、熱學、電學以及光學性能的寬帶隙半導體材料,在高頻、高功率、高溫電子器件、光電器件、微機電系統(tǒng)等領域都有著廣闊的應用前景。自石墨烯發(fā)現(xiàn)以來,新型二維材料的發(fā)現(xiàn)、表征以及應用的研究呈現(xiàn)指數(shù)級增長的趨勢。因此,二維金剛石相關的新結(jié)構(gòu)和新性質(zhì)引起了人們的廣泛關注,尋找具有穩(wěn)定構(gòu)型和新奇特性的低維金剛石材料便成為一項具有重要研究價值的課題。此外,材料的表面性質(zhì)在界面、催化以及電子發(fā)射等領域有著廣泛的應用,因此研究金剛石材料的表面結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性以及電學性質(zhì)具有重要的意義。立方氮化硼的晶體結(jié)構(gòu)與金剛石相似,并且也是一種寬帶隙半導體,研究其表面結(jié)構(gòu)和電學性質(zhì)可以為實驗合成以及實際應用提供理論基礎。本文首先研究了二維（100）金剛石納米膜的結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性以及電學性質(zhì)隨層數(shù)的變化規(guī)律,并通過表面氫化和氟化對納米膜的結(jié)構(gòu)特征和電學性質(zhì)進行調(diào)控;其次,通過結(jié)構(gòu)搜索和第一性原理計算,系統(tǒng)地研究了硼終端金剛石（100）面的穩(wěn)定構(gòu)型、電子親和能和電學特性;最后,研究表面未重構(gòu)和重構(gòu)的立方氮化硼（111）面的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,并通過表面氫化和氟化進一步探究表面的結(jié)構(gòu)演化特性、電學和磁學性質(zhì),然后分析了...

【文章頁數(shù)】：112 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖1.15 金剛石（111）表面（2×1）重構(gòu)的低能電子衍射像[45]。

表面重構(gòu)一般產(chǎn)生于材料的解理,生長或是對材料進行濺射和退火處理的過程中。在材料的制備過程中,表面結(jié)構(gòu)一般會重構(gòu)到能量最低的結(jié)構(gòu)。重構(gòu)傾向于通過再次雜化使表面懸空鍵趨于飽和,或是轉(zhuǎn)化成可能由孤對電子填充或全空的非成鍵電子態(tài)。此外,重構(gòu)過程中也會減少表面的電荷積聚。金剛石主要有三個低....

圖1.16 CALYPSO軟件預測金剛石（100）表面的重構(gòu)類型[49]。

金剛石（100）表面上每個原子包含兩個懸空鍵,所以這樣的（1×1）結(jié)構(gòu)在能量上是不穩(wěn)定的。相鄰的表面原子通過形成π鍵的（2×1）二聚體結(jié)構(gòu),從而大大降低其表面能量。表面的二聚體構(gòu)型中的雙鍵會產(chǎn)生的π成鍵軌道和π*反鍵軌道的表面態(tài),并處于電子能帶結(jié)構(gòu)中的能隙中[46,47]。這種....

圖1.17（a）金剛石（110）和（b）（111）面未重構(gòu)結(jié)構(gòu)；（c）（111）面（2×1）Pandey鏈重構(gòu)結(jié)構(gòu)。

如圖1.17a所示,純凈的（110）表面上兩個原子層通過一些弛豫會形成π鍵連接的鋸齒形鏈狀結(jié)構(gòu),并且表層的碳原子之間的鍵長和鍵角與（111）表面Pandey（2×1）鏈非常接近[50]。這種構(gòu)型與Pandey（2×1）鏈重構(gòu)表面情況類似,可以使表層碳原子的懸空鍵飽和,達到穩(wěn)定結(jié)構(gòu)....

圖1.18（a）六角型氮化硼,（b）立方型氮化硼,（c）纖鋅礦型氮化硼。

氮化硼是一種常見的III?V族化合物,硼?氮鍵主要表現(xiàn)為共價鍵特性,但由于硼和氮之間電負性的差異,所以其中也包含一些離子鍵特性。外層價電子不同的軌道雜化方式導致了氮化硼產(chǎn)生了多種同分異形體（圖1.18）,其中常見的有六方型氮化硼（h-BN）[75]、立方型氮化硼（c-BN）[76....

本文編號：4031568