電子的動力學(xué)行為在很多物理、化學(xué)、生物過程中都扮演著重要角色。比如分子內(nèi)電子運動引起的一個非常重要的物理現(xiàn)象就是電荷轉(zhuǎn)移（charge transfer）。電荷轉(zhuǎn)移的研究隨著激光技術(shù)歷經(jīng)70多年的發(fā)展,其時間分辨率從最初納秒量級（nanosecond,1ns=10-9 s）發(fā)展到如今的阿秒量級（attosecond,1as=10-18s）。傳統(tǒng)的電荷轉(zhuǎn)移（通常在皮秒到幾百飛秒之間）由原子核運動引起相應(yīng)電子再分布。而超快的電荷轉(zhuǎn)移（通常在幾飛秒到幾百阿秒）是由多電子疊加態(tài)引起超快的相干振蕩,即電荷遷移（charge migration）。相較于傳統(tǒng)的電荷轉(zhuǎn)移,電荷遷移具有更快的遷移速度,在給體和受體間可以多次往返運動,最重要的是它是一種純量子動力學(xué)過程。電荷遷移中諸多新奇的現(xiàn)象為更精確的量子模擬以及更高時間分辨率光譜帶來了新的機遇和挑戰(zhàn)。本文基于量子動力學(xué)模擬,從簡單的二能級、固定原子核模型出發(fā),隨后考慮單個電子態(tài)耦合一維原子核運動模型,最后到相干疊加電子態(tài)耦合多維原子核運動模型,研究了苯分子、HCCI+離子、Na2分子中各種形式的超快電荷遷移及控制。隨著模型從簡單到復(fù)雜,電子的動力學(xué)逐... 

【文章頁數(shù)】：139 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 引言
    1.1 電子動力學(xué)的重要性
    1.2 電子動力學(xué)的一般概念
        1.2.1 電荷轉(zhuǎn)移
        1.2.2 電荷遷移
        1.2.3 電子密度與電子流
    1.3 當前研究現(xiàn)狀和挑戰(zhàn)
    1.4 論文綱要
    參考文獻
第二章 電子和原子核動力學(xué)的理論模型和方法
    2.1 量子化學(xué)一般理論概述
    2.2 定態(tài)薛定諤方程的求解
        2.2.1 電子的定態(tài)薛定諤方程
        2.2.2 原子核的薛定諤方程
    2.3 含時薛定諤方程的求解
        2.3.1 自由場中波函數(shù)的演化
        2.3.2 偶極相互作用下的波函數(shù)演化
    2.4 高維原子核一階相關(guān)近似下的電子動力學(xué)
    2.5 電子密度和電子流
    參考文獻
第三章 固定原子核模型下的電子流
    3.1 電荷遷移研究背景
    3.2 激光控制苯分子中的電子流
        3.2.1 電荷遷移模型
        3.2.2 苯分子模型
        3.2.3 四束不同偏振的脈沖制備苯分子的不同疊加態(tài)
        3.2.4 苯分子電荷遷移過程中的角向電子流
        3.2.5 苯分子電子流性質(zhì)總結(jié)
    3.3 激光電離和激發(fā)碘乙炔離子的電子流
        3.3.1 凍結(jié)原子核的碘乙炔離子的模型
        3.3.2 碘乙炔分子電離后的電子流
        3.3.3 碘乙炔離子激發(fā)過程中的電子流
        3.3.4 碘乙炔離子電子流性質(zhì)總節(jié)
    參考文獻
第四章 分子振動驅(qū)動的電子流
    4.1 Na_2分子的雙勢阱
    4.2 Na_2分子振動模型
    4.3 Na_2在雙勢阱中的兩種電子流
    4.4 本章小結(jié):
    參考文獻
第五章 電子疊加態(tài)耦合多維原子核的運動
    5.1 電離后碘乙炔離子中電子流的衰減與恢復(fù)
        5.1.1 碘乙炔離子中原子核的動力學(xué)模型
        5.1.2 強場電離后碘乙炔離子原子核波函數(shù)的演化
        5.1.3 強場電離后碘乙炔離子內(nèi)的電子流
    5.2 泵浦-探測控制碘乙炔離子中電子流的退相干
        5.2.1 pump和dump激發(fā)碘乙炔離子分子模型
        5.2.2 脈沖控制碘乙炔離子中電子流復(fù)相干
    5.3 本章總結(jié)
    參考文獻
總結(jié)與展望
攻讀學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
個人簡況及聯(lián)系方式



本文編號：3683554