分子由電子和原子核構(gòu)成,其內(nèi)部的電子運(yùn)動(dòng)與核運(yùn)動(dòng)在光與物質(zhì)相互作用過(guò)程中扮演著非常重要的角色。在超短強(qiáng)激光脈沖的作用下,分子內(nèi)的束縛電子將從激光場(chǎng)中吸收光子能量發(fā)生躍遷,最終逃逸到自由態(tài)或布居到高激發(fā)的里德堡態(tài),致使分子被電離或激發(fā)。電子發(fā)生躍遷運(yùn)動(dòng)時(shí)通常會(huì)伴隨著原子核的超快運(yùn)動(dòng)。由于原子核比電子質(zhì)量大幾個(gè)數(shù)量級(jí),它們各自的運(yùn)動(dòng)時(shí)間尺度也相差甚遠(yuǎn),例如原子核的振動(dòng)、轉(zhuǎn)動(dòng)以及解離等行為一般發(fā)生在幾十飛秒甚至皮秒(1皮秒=10^-12秒)量級(jí),而電子的運(yùn)動(dòng)則要快許多,一般發(fā)生在亞飛秒(1飛秒=10^-15秒)至阿秒(1阿秒=10^-18秒)時(shí)間尺度。根據(jù)玻恩-奧本海默近似,人們通常將電子與核的運(yùn)動(dòng)分開處理。然而,在強(qiáng)激光場(chǎng)作用下,分子內(nèi)電子與原子核之間是相互耦合的,因此電子與原子核之間的動(dòng)力學(xué)過(guò)程存在一定關(guān)聯(lián)性。分子內(nèi)的電子-核關(guān)聯(lián)效應(yīng),尤其是電子與原子核之間的能量關(guān)聯(lián)共享很大程度上決定了分子后續(xù)的超快響應(yīng)行為,例如分子化學(xué)鍵斷裂、分子閾上解離、分子內(nèi)里德堡態(tài)激發(fā)、分子內(nèi)電子和原子核量子態(tài)演化、分子內(nèi)質(zhì)子遷徙及分子異構(gòu)化等。在電子... 

【文章來(lái)源】：華東師范大學(xué)上海市211工程院校985工程院校教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：130 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
內(nèi)容摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言:光與物質(zhì)相互作用
    1.2 激光場(chǎng)
    1.3 強(qiáng)激光場(chǎng)中原子分子電離和激發(fā)
        1.3.1 強(qiáng)場(chǎng)光電離
        1.3.2 強(qiáng)場(chǎng)里德堡態(tài)激發(fā)
    1.4 分子強(qiáng)場(chǎng)超快動(dòng)力學(xué)
        1.4.1 分子電離解離
        1.4.2 分子內(nèi)電子-原子核關(guān)聯(lián):多光子能量吸收與分配
        1.4.3 分子定向解離
        1.4.4 分子里德堡態(tài)激發(fā)
    1.5 論文主要工作
第二章 分子強(qiáng)場(chǎng)超快動(dòng)力學(xué)精密測(cè)控實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
    2.1 飛秒激光系統(tǒng)
        2.1.1 飛秒激光脈沖鎖模
        2.1.2 啁啾脈沖放大
        2.1.3 少周期飛秒脈沖產(chǎn)生
    2.2 冷靶反沖動(dòng)量成像譜儀
        2.2.1 超聲分子束源
        2.2.2 三維動(dòng)量探測(cè)器
        2.2.3 信號(hào)處理與數(shù)據(jù)采集
        2.2.4 三維動(dòng)量重構(gòu)
    2.3 小結(jié)
第三章 多電子體系分子強(qiáng)場(chǎng)電離中電子-核能量共享效應(yīng)
    3.1 電子-核關(guān)聯(lián)能譜
    3.2 CO分子單電離解離中電子-核能量共享
        3.2.1 振動(dòng)分辨的電子-核關(guān)聯(lián)能譜
        3.2.2 軌道分辨的電子-核關(guān)聯(lián)能譜
    3.3 電子-核能量共享:多電子體系COvs.兩電子體系H_2
    3.4 小結(jié)
第四章 光子數(shù)分辨的氫氣分子定向解離:電子-核能量關(guān)聯(lián)的影響
    4.1 分子化學(xué)鍵定向斷裂
    4.2 平行雙色激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)H_2定向解離
        4.2.1 相位可控非共線平行雙色激光場(chǎng)
        4.2.2 雙色激光場(chǎng)絕對(duì)相位標(biāo)定
        4.2.3 解離核波包干涉
        4.2.4 能量分辨的質(zhì)子定向出射
    4.3 電子-核關(guān)聯(lián)能譜分辨分子吸收光子總數(shù)
    4.4 光子數(shù)分辨的分子定向解離
        4.4.1 解離路徑權(quán)重變化
        4.4.2 不對(duì)稱幅度的變化
    4.5 小結(jié)
第五章 強(qiáng)激光驅(qū)動(dòng)分子里德堡態(tài)激發(fā)
    5.1 強(qiáng)場(chǎng)里德堡態(tài)激發(fā)的實(shí)驗(yàn)測(cè)量
        5.1.1 中性里德堡態(tài)粒子實(shí)驗(yàn)探測(cè)
        5.1.2 分子受挫雙電離通道實(shí)驗(yàn)測(cè)量
    5.2 分子內(nèi)電子重俘獲超快行為精密測(cè)控
        5.2.1 動(dòng)態(tài)演化過(guò)程實(shí)時(shí)觀測(cè)
        5.2.2 分子里德堡態(tài)激發(fā)的相干調(diào)控
    5.3 基于電子-核關(guān)聯(lián)的多光子共振的分子里德堡態(tài)激發(fā)
        5.3.1 強(qiáng)激光誘導(dǎo)里德堡態(tài)激發(fā)物理機(jī)制的爭(zhēng)議
        5.3.2 分子里德堡態(tài)激發(fā)解離核能譜:(H~+,H*)vs. (H~+,H~+)
        5.3.3 基于電子-核關(guān)聯(lián)的多光子共振激發(fā)圖像
        5.3.4 光強(qiáng)依賴的能譜結(jié)構(gòu)
        5.3.5 多光子共振里德堡態(tài)激發(fā)機(jī)制的普適性
    5.4 小結(jié)
第六章 總結(jié)與展望
    6.1 論文內(nèi)容總結(jié)
    6.2 展望
參考文獻(xiàn)
博士期間科研成果與榮譽(yù)獎(jiǎng)勵(lì)
致謝



本文編號(hào)：3629030