CsPbI 3 鈣鈦礦量子點(diǎn)電致發(fā)光二極管的研究
發(fā)布時間：2022-01-06 16:46
鈣鈦礦量子點(diǎn)具有熒光量子效率（photoluminescence quantum yield,PL QY）高、發(fā)光光譜覆蓋整個可見光波段、發(fā)光線寬窄、載流子遷移率高、合成方法簡單等優(yōu)點(diǎn),使其成為未來顯示和照明領(lǐng)域具有良好應(yīng)用前景的發(fā)光材料。相比于有機(jī)無機(jī)雜化的鈣鈦礦量子點(diǎn),全無機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)（CsPbX3,X=Cl,Br,I）具有更好的熱穩(wěn)定性,適合制備高效穩(wěn)定的鈣鈦礦發(fā)光二極管（light-emitting diode,LED）。在本論文研究初期,關(guān)于全無機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)LED的報道很少,其電致發(fā)光性能也較低,而且主要聚焦于綠光鈣鈦礦量子點(diǎn)LED�；陲@示應(yīng)用而言,均衡的紅、綠、藍(lán)三基色發(fā)光至關(guān)重要,因此亟待加強(qiáng)紅光、藍(lán)光鈣鈦礦LED的研究�；谏鲜霰尘�,本文主要針對紅光CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn)LED展開研究。由于CsPbI3量子點(diǎn)材料存在表面缺陷和晶格結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定等問題,嚴(yán)重影響了器件的性能;此外,器件中載流子傳輸不平衡也會影響LED的性能。針對上述問題,本研究以提高CsPbI3量子點(diǎn)發(fā)光器件性能為...
【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：141 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
（a）AMX3鈣鈦礦的基本元素單元和它的晶體結(jié)構(gòu)圖；（b）立方相鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu)圖；（c）正交相鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu)圖；（d）APbX3鈣鈦礦成鍵與反鍵軌道
第1章緒論7形成量子點(diǎn)、納米線、納米棒、和納米片等）具有重要作用[26-28]。此外，表面配體的多少和長度會嚴(yán)重影響鈣鈦礦納米晶的發(fā)光性能和導(dǎo)電性[29,30]。鈣鈦礦納米晶的表面配體之間是動態(tài)結(jié)合的，通常是由陰離子（Br-、油酸鹽、OA-）和陽離子（油銨鹽和OLAH+）以及帶相反電荷的納米晶表面離子組成的一對[31]。這些配體的離子形態(tài)和分子性質(zhì)相互處于動態(tài)平衡（OA+OLAH+OLA+OAH或OLAH++BrOLA+HBr），這些動態(tài)過程會在納米晶解吸分離和提純過程中加速配鈣鈦礦表面配體的脫落，從而導(dǎo)致鈣鈦礦納米晶穩(wěn)定性和PLQY迅速下降[32]。這最終也會破壞鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的完整性，使得鈣鈦礦納米晶結(jié)成大塊多晶材料。然而，過多的表面配體和較長的表面配體會降低鈣鈦礦納米晶的導(dǎo)電性。因此，控制好鈣鈦礦納米晶表面配體的長度和數(shù)量對獲得高質(zhì)量的鈣鈦礦納米晶材料是至關(guān)重要的。圖1.3（a）不同鹵素成分的有機(jī)無機(jī)雜化MAPbX3量子點(diǎn)的PL光譜，以及相應(yīng)樣品的發(fā)光照片；（b）不同鹵素成分的全無機(jī)CsPbX3量子點(diǎn)的PL光譜，以及相應(yīng)樣品的發(fā)光照片；（c）不同的反應(yīng)溫度下生成的不同尺寸的MAPbBr3量子點(diǎn)的PL光譜和相應(yīng)的發(fā)光照片；（d）鈣鈦礦納米晶的常規(guī)配體覆蓋和配體的動態(tài)形式。圖a來自引文[22]；圖b來自引文[33]；圖c來自引文[24]；圖d來自引文[32]。
吉林大學(xué)博士學(xué)位論文10FRET）[37]，如圖1.4b所示，注入的電子（或空穴）沒有被限制在鈣鈦礦發(fā)光層中，而是傳輸?shù)紿TL（或ETL）中形成激子，然后以FRET的形式將能量轉(zhuǎn)移給鈣鈦礦量子點(diǎn)，然后在鈣鈦礦發(fā)光層中形成激子，最后以光子的形式釋放出能量。這兩種過程既可以單獨(dú)存在也可以互不影響的同時存在，從而使LED的發(fā)光效率最大化。圖1.4鈣鈦礦LED中兩種工作機(jī)理的示意圖:（a）直接電荷注入與復(fù)合;（b）通過Frster共振能量轉(zhuǎn)移的電荷轉(zhuǎn)移與復(fù)合。1.3.3典型的器件結(jié)構(gòu)自從1994年制備的第一個鈣鈦礦LED以來[38]，經(jīng)過近幾年的努力，其電致發(fā)光性能得到顯著提高。根據(jù)已經(jīng)報道的鈣鈦礦LED，同時參考CdSe量子點(diǎn)LED的劃分方式[37]，我們將鈣鈦礦LED的器件結(jié)構(gòu)分為四類，如圖1.5所示。類型I：無電荷傳輸層的單層鈣鈦礦LED對于I型鈣鈦礦LED，鈣鈦礦發(fā)光層夾在兩端電極之間，沒有電荷傳輸層。Yu課題組首次制備了基于ITO/MAPbBr3-PEO/In/Ga器件結(jié)構(gòu)的單層鈣鈦礦LED[39]，盡管器件結(jié)構(gòu)簡單，但是該器件具有較低的開啟電壓（3V）和較高的亮度（4064cd/m2）。隨后他們使用Ag納米線（AgNWs）作為電極對器件進(jìn)行優(yōu)化，制備了基于ITO/MAPbBr3/AgNW的可完全印刷鈣鈦礦LED[40]，最終實現(xiàn)1.1%的最大EQE，2.6V的開啟電壓和21014cd/m2的最大亮度。在不影響器件性能的情況下，該課題組用可彎曲的碳納米管/聚合物作為襯底，用CsPbBr3、聚環(huán)氧乙烷和聚乙烯基吡咯烷酮組成的混合物作為發(fā)光層制備了高柔性的單層鈣鈦礦LED[41]，器件的開啟電壓為1.9V、最大EQE為5.7%、最大亮度為591197cd/m2，
本文編號：3572816
【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：141 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
（a）AMX3鈣鈦礦的基本元素單元和它的晶體結(jié)構(gòu)圖；（b）立方相鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu)圖；（c）正交相鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu)圖；（d）APbX3鈣鈦礦成鍵與反鍵軌道
第1章緒論7形成量子點(diǎn)、納米線、納米棒、和納米片等）具有重要作用[26-28]。此外，表面配體的多少和長度會嚴(yán)重影響鈣鈦礦納米晶的發(fā)光性能和導(dǎo)電性[29,30]。鈣鈦礦納米晶的表面配體之間是動態(tài)結(jié)合的，通常是由陰離子（Br-、油酸鹽、OA-）和陽離子（油銨鹽和OLAH+）以及帶相反電荷的納米晶表面離子組成的一對[31]。這些配體的離子形態(tài)和分子性質(zhì)相互處于動態(tài)平衡（OA+OLAH+OLA+OAH或OLAH++BrOLA+HBr），這些動態(tài)過程會在納米晶解吸分離和提純過程中加速配鈣鈦礦表面配體的脫落，從而導(dǎo)致鈣鈦礦納米晶穩(wěn)定性和PLQY迅速下降[32]。這最終也會破壞鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的完整性，使得鈣鈦礦納米晶結(jié)成大塊多晶材料。然而，過多的表面配體和較長的表面配體會降低鈣鈦礦納米晶的導(dǎo)電性。因此，控制好鈣鈦礦納米晶表面配體的長度和數(shù)量對獲得高質(zhì)量的鈣鈦礦納米晶材料是至關(guān)重要的。圖1.3（a）不同鹵素成分的有機(jī)無機(jī)雜化MAPbX3量子點(diǎn)的PL光譜，以及相應(yīng)樣品的發(fā)光照片；（b）不同鹵素成分的全無機(jī)CsPbX3量子點(diǎn)的PL光譜，以及相應(yīng)樣品的發(fā)光照片；（c）不同的反應(yīng)溫度下生成的不同尺寸的MAPbBr3量子點(diǎn)的PL光譜和相應(yīng)的發(fā)光照片；（d）鈣鈦礦納米晶的常規(guī)配體覆蓋和配體的動態(tài)形式。圖a來自引文[22]；圖b來自引文[33]；圖c來自引文[24]；圖d來自引文[32]。
吉林大學(xué)博士學(xué)位論文10FRET）[37]，如圖1.4b所示，注入的電子（或空穴）沒有被限制在鈣鈦礦發(fā)光層中，而是傳輸?shù)紿TL（或ETL）中形成激子，然后以FRET的形式將能量轉(zhuǎn)移給鈣鈦礦量子點(diǎn)，然后在鈣鈦礦發(fā)光層中形成激子，最后以光子的形式釋放出能量。這兩種過程既可以單獨(dú)存在也可以互不影響的同時存在，從而使LED的發(fā)光效率最大化。圖1.4鈣鈦礦LED中兩種工作機(jī)理的示意圖:（a）直接電荷注入與復(fù)合;（b）通過Frster共振能量轉(zhuǎn)移的電荷轉(zhuǎn)移與復(fù)合。1.3.3典型的器件結(jié)構(gòu)自從1994年制備的第一個鈣鈦礦LED以來[38]，經(jīng)過近幾年的努力，其電致發(fā)光性能得到顯著提高。根據(jù)已經(jīng)報道的鈣鈦礦LED，同時參考CdSe量子點(diǎn)LED的劃分方式[37]，我們將鈣鈦礦LED的器件結(jié)構(gòu)分為四類，如圖1.5所示。類型I：無電荷傳輸層的單層鈣鈦礦LED對于I型鈣鈦礦LED，鈣鈦礦發(fā)光層夾在兩端電極之間，沒有電荷傳輸層。Yu課題組首次制備了基于ITO/MAPbBr3-PEO/In/Ga器件結(jié)構(gòu)的單層鈣鈦礦LED[39]，盡管器件結(jié)構(gòu)簡單，但是該器件具有較低的開啟電壓（3V）和較高的亮度（4064cd/m2）。隨后他們使用Ag納米線（AgNWs）作為電極對器件進(jìn)行優(yōu)化，制備了基于ITO/MAPbBr3/AgNW的可完全印刷鈣鈦礦LED[40]，最終實現(xiàn)1.1%的最大EQE，2.6V的開啟電壓和21014cd/m2的最大亮度。在不影響器件性能的情況下，該課題組用可彎曲的碳納米管/聚合物作為襯底，用CsPbBr3、聚環(huán)氧乙烷和聚乙烯基吡咯烷酮組成的混合物作為發(fā)光層制備了高柔性的單層鈣鈦礦LED[41]，器件的開啟電壓為1.9V、最大EQE為5.7%、最大亮度為591197cd/m2，
本文編號：3572816
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