基于時間分辨的單量子點激子動力學研究
發(fā)布時間：2021-11-04 11:28
量子點具有寬帶吸收、窄帶發(fā)射、發(fā)射光譜連續(xù)可調和高量子產率等的激子輻射特性,能夠用于制備光伏器件、發(fā)光二極管、激光器、單光子源和糾纏光子源等。然而,單量子點的光致發(fā)光中斷和閃爍以及激子動力學波動的本質機制是由表面俘獲還是光電離所導致的仍存在著不確定性;由于俄歇復合效應導致雙激子的量子產率極低,對雙激子動力學的研究僅停留在系綜或間接的實驗方法上,而無法探究表面俘獲和光電離對雙激子動力學的影響。針對上述問題,本論文主要開展了基于單量子點光譜和時間分辨技術的單量子點激子動力學研究。單量子點光譜能夠消除系綜平均效應,可以從單粒子的水平上獲得納米材料的結構和動力學信息;采用時間標記、時間分辨和時間關聯的單光子計數（TTTR-TCSPC）技術通過記錄單量子點的光子的實時到達時間,研究單量子點的光致發(fā)光強度、激子壽命、關聯函數等豐富的激子輻射信息;研究不同界面環(huán)境下的單量子點激子動力學可以獲得微觀的電子、能量轉移動力學及相互作用的信息,從而為基于量子點光電器件的有效制備提供實驗和理論基礎。本文研究工作主要包括,基于時間分辨技術和空間符合計數的光子統(tǒng)計方法實現了單量子點的快速識別;測量了單量子點的激子...
【文章來源】：山西大學山西省
【文章頁數】：184 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
a）量子限域效應的示意圖
第一章引言3圖1.2體材料、二維量子阱、一維量子線和零維量子點的納米結構和能級結構的示意圖。DOS：電子態(tài)密度。1.1.2激子的產生與復合動力學量子點在光的激發(fā)下有可能形成單激子態(tài)、雙激子態(tài)或帶電激子態(tài)，這部分將依次介紹它們的形成過程。通常激發(fā)量子點的光的能量都大于量子點的帶隙，量子點被激發(fā)之后處于高能態(tài)，即電子和空穴都占據導帶和價帶較高的能級。換句話說，它們的能量超過了能帶邊緣，通常被稱為“熱載流子”。一般情況下，熱載流子通過熱弛豫的方式在皮秒或者更短的時間內馳豫到帶邊形成帶邊單激子態(tài)[28-33]，如圖1.3a）所示。通過光致發(fā)光光譜和瞬態(tài)吸收光譜研究這種弛豫過程，人們認為它涉及振動耦合以及電子與空穴之間的俄歇（Auger）耦合[34-36]。此外熱載流子的能量還可以碰撞激發(fā)產生額外的電子-空穴對，形成雙激子態(tài)，如圖1.3b）所示，這種現象稱為激子倍增[37-40]，它有效地解決了熱載流子弛豫過程中的能量損失，將量子點光伏器件的效率提高到肖克利-奎塞爾極限以上[41]。除了激子倍增的方式，量子點也有可能一次同時吸收兩個光子形成雙激子態(tài)。能帶中的電子和空穴也會在弛豫到能帶邊緣之前直接復合，這稱為帶間熱載流子輻射，如圖1.3c）所示。帶間熱載流子輻射相對于基態(tài)激子輻射的光譜發(fā)生藍移，并且衰減發(fā)生在皮秒或更短的時間尺度上[42,43]。最后，熱載流子也會通過電荷轉移的方式轉移到量子點的表面俘獲中形成光電離[44]，帶電的量子點也可以再次被激發(fā)形成帶電激子，如圖1.3d）所示。
第一章引言5過程。俄歇復合主要發(fā)生在帶電單激子態(tài)、雙激子態(tài)以及多激子態(tài)中，如圖1.5所示。此外對于擁有非對稱能帶結構的CdSe類量子點而言，正帶電單激子態(tài)的俄歇速率比負帶電單激子態(tài)的俄歇速率要快，這是由于空穴有效質量較大從而空穴態(tài)密度遠高于電子態(tài)密度造成的，因此量子點的空穴能級比電子能級分布更致密，所以涉及空穴帶內激發(fā)的俄歇過程相對于電子更容易滿足能量守恒的要求[51]。雙激子態(tài)的俄歇速率是帶正電單激子態(tài)和帶負電單激子態(tài)的俄歇速率之和的2倍，這是由它們的電子空穴復合路徑的數量導致的。圖1.5帶電單激子態(tài)和雙激子態(tài)俄歇復合示意圖。a）帶正電單激子態(tài)發(fā)生俄歇復合時一個電子-空穴對的復合能量轉移到額外的空穴中。b）帶負電單激子態(tài)發(fā)生俄歇復合時一個電子-空穴對的復合能量轉移到額外的電子中。c）雙激子態(tài)發(fā)生俄歇復合時一個電子-空穴對的復合能量轉移到額外的電子中造成正電離（左）或轉移到額外的空穴中造成負電離（右）。對于傳統(tǒng)的體材料而言，表面原子僅占體材料成分的很小一部分，因此對體材料性能的影響可以忽略不計。隨著體材料尺寸的不斷縮小變成量子點，表面積與體積比例（surface-to-volumeratio）不斷增大，這使得表面原子占比急劇上升，具有了區(qū)別于體材料的全新特性。由于晶體生長時的突然中斷，使得表面原子具有了未配對的化學鍵（懸空鍵）并且具有較高的自由能，這在一定程度上影響了半導體納米材料的光電性能。最廣為人知的效果是表面原子的非共享原子軌道會產生量子點導帶和價帶間隙內的局部能級，它被人們稱為表面俘獲態(tài)。量子點激子的電子會被表面俘獲態(tài)俘獲然后與核中的空穴發(fā)生非輻射復合（例如通過振動的方式將能量耗散掉）[12]，如
【參考文獻】：
期刊論文
[1]利用單分子光學探針測量冪律分布的聚合物動力學[J]. 李斌,張國峰,景明勇,陳瑞云,秦成兵,高巖,肖連團,賈鎖堂. 物理學報. 2016(21)
[2]Valley excitons in two-dimensional semiconductors[J]. Hongyi Yu,Xiaodong Cui,Xiaodong Xu,Wang Yao. National Science Review. 2015(01)
[3]基于光子統(tǒng)計測量的單分子判別[J]. 彭雙艷,黃濤,王曉波,邵軍虎,肖連團,賈鎖堂. 物理學報. 2005(11)
博士論文
[1]室溫單分子的動力學和光譜特性研究[D]. 董雙麗.山西大學 2009
碩士論文
[1]單分子光學探針研究聚合物動力學特性[D]. 張芳.山西大學 2010
本文編號：3475634
【文章來源】：山西大學山西省
【文章頁數】：184 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
a）量子限域效應的示意圖
第一章引言3圖1.2體材料、二維量子阱、一維量子線和零維量子點的納米結構和能級結構的示意圖。DOS：電子態(tài)密度。1.1.2激子的產生與復合動力學量子點在光的激發(fā)下有可能形成單激子態(tài)、雙激子態(tài)或帶電激子態(tài)，這部分將依次介紹它們的形成過程。通常激發(fā)量子點的光的能量都大于量子點的帶隙，量子點被激發(fā)之后處于高能態(tài)，即電子和空穴都占據導帶和價帶較高的能級。換句話說，它們的能量超過了能帶邊緣，通常被稱為“熱載流子”。一般情況下，熱載流子通過熱弛豫的方式在皮秒或者更短的時間內馳豫到帶邊形成帶邊單激子態(tài)[28-33]，如圖1.3a）所示。通過光致發(fā)光光譜和瞬態(tài)吸收光譜研究這種弛豫過程，人們認為它涉及振動耦合以及電子與空穴之間的俄歇（Auger）耦合[34-36]。此外熱載流子的能量還可以碰撞激發(fā)產生額外的電子-空穴對，形成雙激子態(tài)，如圖1.3b）所示，這種現象稱為激子倍增[37-40]，它有效地解決了熱載流子弛豫過程中的能量損失，將量子點光伏器件的效率提高到肖克利-奎塞爾極限以上[41]。除了激子倍增的方式，量子點也有可能一次同時吸收兩個光子形成雙激子態(tài)。能帶中的電子和空穴也會在弛豫到能帶邊緣之前直接復合，這稱為帶間熱載流子輻射，如圖1.3c）所示。帶間熱載流子輻射相對于基態(tài)激子輻射的光譜發(fā)生藍移，并且衰減發(fā)生在皮秒或更短的時間尺度上[42,43]。最后，熱載流子也會通過電荷轉移的方式轉移到量子點的表面俘獲中形成光電離[44]，帶電的量子點也可以再次被激發(fā)形成帶電激子，如圖1.3d）所示。
第一章引言5過程。俄歇復合主要發(fā)生在帶電單激子態(tài)、雙激子態(tài)以及多激子態(tài)中，如圖1.5所示。此外對于擁有非對稱能帶結構的CdSe類量子點而言，正帶電單激子態(tài)的俄歇速率比負帶電單激子態(tài)的俄歇速率要快，這是由于空穴有效質量較大從而空穴態(tài)密度遠高于電子態(tài)密度造成的，因此量子點的空穴能級比電子能級分布更致密，所以涉及空穴帶內激發(fā)的俄歇過程相對于電子更容易滿足能量守恒的要求[51]。雙激子態(tài)的俄歇速率是帶正電單激子態(tài)和帶負電單激子態(tài)的俄歇速率之和的2倍，這是由它們的電子空穴復合路徑的數量導致的。圖1.5帶電單激子態(tài)和雙激子態(tài)俄歇復合示意圖。a）帶正電單激子態(tài)發(fā)生俄歇復合時一個電子-空穴對的復合能量轉移到額外的空穴中。b）帶負電單激子態(tài)發(fā)生俄歇復合時一個電子-空穴對的復合能量轉移到額外的電子中。c）雙激子態(tài)發(fā)生俄歇復合時一個電子-空穴對的復合能量轉移到額外的電子中造成正電離（左）或轉移到額外的空穴中造成負電離（右）。對于傳統(tǒng)的體材料而言，表面原子僅占體材料成分的很小一部分，因此對體材料性能的影響可以忽略不計。隨著體材料尺寸的不斷縮小變成量子點，表面積與體積比例（surface-to-volumeratio）不斷增大，這使得表面原子占比急劇上升，具有了區(qū)別于體材料的全新特性。由于晶體生長時的突然中斷，使得表面原子具有了未配對的化學鍵（懸空鍵）并且具有較高的自由能，這在一定程度上影響了半導體納米材料的光電性能。最廣為人知的效果是表面原子的非共享原子軌道會產生量子點導帶和價帶間隙內的局部能級，它被人們稱為表面俘獲態(tài)。量子點激子的電子會被表面俘獲態(tài)俘獲然后與核中的空穴發(fā)生非輻射復合（例如通過振動的方式將能量耗散掉）[12]，如
【參考文獻】：
期刊論文
[1]利用單分子光學探針測量冪律分布的聚合物動力學[J]. 李斌,張國峰,景明勇,陳瑞云,秦成兵,高巖,肖連團,賈鎖堂. 物理學報. 2016(21)
[2]Valley excitons in two-dimensional semiconductors[J]. Hongyi Yu,Xiaodong Cui,Xiaodong Xu,Wang Yao. National Science Review. 2015(01)
[3]基于光子統(tǒng)計測量的單分子判別[J]. 彭雙艷,黃濤,王曉波,邵軍虎,肖連團,賈鎖堂. 物理學報. 2005(11)
博士論文
[1]室溫單分子的動力學和光譜特性研究[D]. 董雙麗.山西大學 2009
碩士論文
[1]單分子光學探針研究聚合物動力學特性[D]. 張芳.山西大學 2010
本文編號：3475634
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