金剛石中的氮-空位（Nitrogen-Vacancy,NV）色心,是一種室溫大氣環(huán)境下性質(zhì)優(yōu)異的固態(tài)自旋。其作為一種弱磁弱電信號量子探針,在電磁測量以及成像方面具有天生的優(yōu)勢。其毫秒級的量子相干性質(zhì),使得它具有非常高的探測靈敏度;其電子自旋結(jié)構(gòu)局域在原子尺度內(nèi),使得它具有納米級別的高空間分辨成像能力。在如今高速發(fā)展的生物分子以及二維材料等領(lǐng)域,原子分子以及電子的排布結(jié)構(gòu)決定了分子和材料的功能。室溫大氣環(huán)境下具有單電子甚至單核探測靈敏度和納米級空間成像分辨率的NV色心,在這些領(lǐng)域?qū)⒕哂兄匾膽?yīng)用價值。NV色心的研究可以追溯到上世紀(jì)六十年代,但是基于NV色心的量子電磁探測技術(shù)才發(fā)展了不到二十年。因此基于NV色心的電磁場成像譜儀仍然沒有成型的商業(yè)產(chǎn)品,這使得這一技術(shù)在實際應(yīng)用中操作困難且工作效率低下。我博士期間工作主要集中在如何研制出一臺高效穩(wěn)定的譜儀,并且將在本論文中闡述其原理、結(jié)構(gòu)以及應(yīng)用。在本論文中,我將對基于NV色心的納米電磁場成像的譜儀研制進(jìn)行系統(tǒng)性的研究。論文將分三大部分:1.通過對金剛石中NV色心的電子以及自旋能級結(jié)構(gòu)進(jìn)行介紹,并以此為基礎(chǔ),展示NV色心這一體系量子態(tài)的極化、量... 

【文章來源】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

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【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

圖２．２金剛石中的Ｃ框架和ＮＶ色心

?第２章金剛石中的氮－空位色心???（ａ）?（ｂ）??＿丨＿馨丨弈?ｉ??ｌｉ?ｌｉ?ｉｉ?ｉｉ?？ｌｎｓ??ｅｘ?ｅｙ?Ｊ?ｅｙ?、?—＾??ｉｔ?１?ｉｉ?１．９４５ｅＶ?２?１９〇ｅＶ??ａｉ?；?ａｉ?＼?Ｍ?ＩＥ???�。。�?．?”?－－ｓｏｎｓ??３Ａ２?ｅｅ??圖２．３?（ａ）?ＮＶ色心的軌道結(jié)構(gòu)。左右分別為基態(tài)和第一激發(fā)態(tài)時電子在軌道上的的分布。??紅色箭頭表示電子，藍(lán)色箭頭表示空穴。方向代表電子（空穴）自旋方向。（ｂ）ＮＶ色??心能級結(jié)構(gòu)圖。黃色區(qū)域表示基態(tài)，藍(lán)色區(qū)域表示第一激發(fā)態(tài)。左邊是自旋三重態(tài)，??右邊為自旋單重態(tài)。能級上方的時間表示能級壽命。紅色實線表示輻射躍遷，藍(lán)色??虛線表示非輻射躍遷。??道。根據(jù)泡利不相容原理，自旋只能是對稱的三重態(tài)，所以能級??記為Ｍ２，激發(fā)態(tài)記為３五。對稱軌道（ｅＷｙ＋ｅｙｅａ；），（ｅｊ＾－ｅｙｅｙ），（ｅａ＾＋ｅｙｅｙ）中自??旋為反對稱的單重態(tài)，根據(jù)對稱性構(gòu)成了能量比基態(tài)較高的和１玢兩個能??級。??在上述的能級中，能夠發(fā)射和吸收熒光的躍遷為３４２與３五之間的躍遷。其??能級差為１．９４５?ｅＶ，對應(yīng)光波長為６３７?ｎｍ，稱為零聲子線（ｚｅｒｏ?ｐｈｏｎｏｎ?ｌｉｎｅ，?ＺＰＬ）。??但是實際的吸收以及發(fā)射光譜位置不僅偏離６３７?ｎｍ，而且有很寬的展寬（圖２．４）。??這是因為在激發(fā)和吸收光子過程中，周圍晶格振動產(chǎn)生的聲子參與相互作用，引??起了斯托克斯以及反斯托克斯效應(yīng)并最終導(dǎo)致光譜展寬和藍(lán)紅移效應(yīng)［：９］。低溫??可以壓制聲子效應(yīng)，使得光譜變窄＠］，可以直接用共振的紅光激發(fā)＠］。在室溫??下，通常采用能量更高的５３

第２章金剛石中的氮－空位色心??＇??Ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ?（ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ）?ｓｐｅｃｔｒｕｍ???Ｐｈｏｔｏｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ?ｓｐｅｃｔｒｕｍ??－／Ｔｖ??４５０?５００?５５０?６００?６５０?７００?７５０?８００??Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ?（ｎｍ）??圖２．４?ＮＶ色心的吸收和激發(fā)光譜。ＺＦＬ標(biāo)注的零聲子線在６３７?ｒｎｎ處。圖片來自于維基百??科詞條?“Ｎｉｔｒｏｇｅｎ－ｖａｃａｎｃｙ?ｃｅｎｔｅｒ”。??頓量為：??Ｈ?＝?ＨＺ￥Ｓ?＋?Ｈｚｅ?＝?ＤｇｓＳ２ｚ?＋?（Ｓ２Ｘ?－?５Ｊ）?＋?７ｅ５?？?Ｓ，?（２．１）??＇?７ｆｓ???＾??其中Ｓ＝１為自旋算符。＝?２．８７ＧＨｚ是自旋相互作用導(dǎo)致的零場劈裂項，它??使得ＮＶ色心的叫＝０?（記為｜０〉）與ｍｓ?＝?±１?（記為丨±?１〉）去簡并。心由于Ｃ３Ｖ??對成性，一般情況下為０。但是在一些應(yīng)力比較大的情況下，如納米金剛石或者金??剛石表面，ＣＷ對成性遭到破壞，可以高達(dá)數(shù)ＭＨｚ量級另外，額外施??加的電場項也會導(dǎo)致不為０，產(chǎn)生斯塔克（Ｓｔａｒｋ）效應(yīng)［４：］。７ｅ?＝?２．８０３?ＭＨｚ／Ｇ??是ＮＶ色心電子自旋的旋磁比。５是額外施加的磁常一般外磁場沿著ＮＶ軸時??或者外磁場產(chǎn)生的賽曼劈裂遠(yuǎn)小于零場劈裂時，本征態(tài)一般仍為｜０〉和｜?±?１〉態(tài)，??其能級結(jié)構(gòu)如圖２．５所示。因此在后面的論述中不作說明的情況下一般只考慮在??ＮＶ軸上投影的磁場項。??通常ＮＶ色心周圍會存在與ＮＶ色心強耦合的核自旋，如ＮＶ色心中的Ｎ原??子以及臨近的１３Ｃ原子［４３￣？］。這些強耦合會使得ＮＶ色心的能級進(jìn)一步產(chǎn)生超??精細(xì)劈裂。關(guān)于這些能級結(jié)


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