分子非絕熱準直和取向及其在飛秒激光場中電離解離
發(fā)布時間：2021-08-25 21:31
論文以鹵代甲烷分子為例，結(jié)合實驗和理論研究了分子在靜電場和飛秒激光場中準直和取向的行為與性質(zhì)，討論了分子不同的轉(zhuǎn)動態(tài)對分子準直和取向的影響，得到清晰和系統(tǒng)的對分子轉(zhuǎn)動動力學物理機制的認識。利用制備的準直分子作為研究對象，研究了分子在強場激光中的電離、解離和庫侖爆炸行為。通過上述的精確測量得到的不同分子在強激光場（1013-1014W/cm2）中隧穿電離空間角分布數(shù)據(jù)，為發(fā)展強場近似理論提供了直接的驗證和依據(jù)。多原子分子結(jié)構(gòu)和能級復雜，其在飛秒激光場中的電離、解離過程具有量子態(tài)的復雜性和發(fā)射粒子之間的多體關(guān)聯(lián)性，許多過程的現(xiàn)象及其物理機制目前還沒有得到很好的解釋。更加深入的探究這些問題不僅要求從理論上考慮更多的物理效應(yīng)，而且要求從實驗上發(fā)展更多新的方法。我們發(fā)展了一項基于靜電六極桿轉(zhuǎn)動態(tài)選擇結(jié)合飛秒激光非絕熱轉(zhuǎn)動激發(fā)的分子空間取向操控技術(shù)。在本論文工作中，我們研究了轉(zhuǎn)動態(tài)選擇的分子在靜電場中的取向，通過對比分子的不同轉(zhuǎn)動態(tài)在靜電場中的取向，發(fā)現(xiàn)在較弱的靜電場作用下轉(zhuǎn)動態(tài)選擇的分子取向主要和分子的轉(zhuǎn)動態(tài)相關(guān)；我們研究了不同轉(zhuǎn)動態(tài)分子在飛秒激光場中的非共振轉(zhuǎn)動態(tài)激發(fā)效應(yīng)和分子轉(zhuǎn)動態(tài)對準直及取...
【文章來源】：吉林大學吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：130 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
強場激光作用原子分子產(chǎn)生的物理過程及其與光強標度關(guān)系
從量子力學的角度來說，電子波包在勢壘附近會發(fā)生反射和透射，透射出去的電子波包將自由演化形成自由電子，這個過程被稱之為隧穿電離。一般來講，多光子電離和隧穿電離發(fā)生的條件是利用 Keldysh 系數(shù)來判斷的/ 2p p I U，……(1.1)其中 Ip是電離勢，Up是有質(zhì)動力能。Keldysh 系數(shù)與光強的相互關(guān)系如圖 1.2(a所示當 γ<<1 時以場致電離為主，γ>>1 時多光子電離為主而當 γ 1 時隧穿電離和多光子電離均存在。從圖 1.2(b)可以看出當 Keldysh 系數(shù) γ 遠遠小于 1 時,常規(guī)薛定諤方程已經(jīng)不能滿足在強場條件下的理論求解，在求解時需要考慮相對論效應(yīng)[19]。同時圖 1.2(b)給出了隧穿電離模型需要考慮的不同分區(qū),當γ=0.1 時隧穿電離占主要，當γ=1 時多光子電離和隧穿電離同時存在，當γ<0.01 時則需要考慮相對論效應(yīng)。本文所研究的主要內(nèi)容集中在γ=1 附近，這個光強下分子的隧穿電離和多光子電離均有可能發(fā)生。
吉林大學博士學位論文 1.3 所示）。這些實驗結(jié)果激發(fā)了理論工作者的濃厚興趣，針對解釋二氧化碳CO2）和氧碳硫（OCS）分子的電離角分布，近幾年發(fā)展了一系列理論方法并慮了更多的物理效應(yīng)影響，包括修正的 MO-ADK、MO-SFA 和 TD-DFT 等，入激光誘導斯塔克（Stark）效應(yīng)、激光誘導分子軌道變形和多軌道效應(yīng)等[23-26]，圖獲得與實驗觀測一致的結(jié)果。Son 等人[25]利用考慮多電子關(guān)聯(lián)和多軌道效應(yīng) TD-DFT 方法求解了 CO2分子在強激光場中的電離，給出的理論結(jié)果和實驗分布非常接近。然而，迄今為止 OCS 分子的電離角分布理論還沒有給出很好解釋。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Control of the photoionization/photodissociation processes of cyclopentanone with trains of femtosecond laser pulses[J]. 宋耀東,陳洲,楊雪,孫長凱,張叢叢,胡湛. Chinese Physics B. 2013(10)
[2]Angular distributions of CH3I fragment ions under the irradiation of a single pulse and trains of ultrashort laser pulses[J]. 宋耀東,陳洲,孫第凱,胡湛. Chinese Physics B. 2013(01)
博士論文
[1]飛秒激光場中轉(zhuǎn)動態(tài)選擇分子準直和取向的理論研究[D]. 朱瑞晗.吉林大學 2013
[2]分子在飛秒激光場中電離解離及在六極靜電場中轉(zhuǎn)動態(tài)選擇研究[D]. 張棟棟.吉林大學 2011
[3]分子在外場中轉(zhuǎn)動態(tài)選擇和準直、取向研究[D]. 劉福春.吉林大學 2006
本文編號：3362885
【文章來源】：吉林大學吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：130 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
強場激光作用原子分子產(chǎn)生的物理過程及其與光強標度關(guān)系
從量子力學的角度來說，電子波包在勢壘附近會發(fā)生反射和透射，透射出去的電子波包將自由演化形成自由電子，這個過程被稱之為隧穿電離。一般來講，多光子電離和隧穿電離發(fā)生的條件是利用 Keldysh 系數(shù)來判斷的/ 2p p I U，……(1.1)其中 Ip是電離勢，Up是有質(zhì)動力能。Keldysh 系數(shù)與光強的相互關(guān)系如圖 1.2(a所示當 γ<<1 時以場致電離為主，γ>>1 時多光子電離為主而當 γ 1 時隧穿電離和多光子電離均存在。從圖 1.2(b)可以看出當 Keldysh 系數(shù) γ 遠遠小于 1 時,常規(guī)薛定諤方程已經(jīng)不能滿足在強場條件下的理論求解，在求解時需要考慮相對論效應(yīng)[19]。同時圖 1.2(b)給出了隧穿電離模型需要考慮的不同分區(qū),當γ=0.1 時隧穿電離占主要，當γ=1 時多光子電離和隧穿電離同時存在，當γ<0.01 時則需要考慮相對論效應(yīng)。本文所研究的主要內(nèi)容集中在γ=1 附近，這個光強下分子的隧穿電離和多光子電離均有可能發(fā)生。
吉林大學博士學位論文 1.3 所示）。這些實驗結(jié)果激發(fā)了理論工作者的濃厚興趣，針對解釋二氧化碳CO2）和氧碳硫（OCS）分子的電離角分布，近幾年發(fā)展了一系列理論方法并慮了更多的物理效應(yīng)影響，包括修正的 MO-ADK、MO-SFA 和 TD-DFT 等，入激光誘導斯塔克（Stark）效應(yīng)、激光誘導分子軌道變形和多軌道效應(yīng)等[23-26]，圖獲得與實驗觀測一致的結(jié)果。Son 等人[25]利用考慮多電子關(guān)聯(lián)和多軌道效應(yīng) TD-DFT 方法求解了 CO2分子在強激光場中的電離，給出的理論結(jié)果和實驗分布非常接近。然而，迄今為止 OCS 分子的電離角分布理論還沒有給出很好解釋。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Control of the photoionization/photodissociation processes of cyclopentanone with trains of femtosecond laser pulses[J]. 宋耀東,陳洲,楊雪,孫長凱,張叢叢,胡湛. Chinese Physics B. 2013(10)
[2]Angular distributions of CH3I fragment ions under the irradiation of a single pulse and trains of ultrashort laser pulses[J]. 宋耀東,陳洲,孫第凱,胡湛. Chinese Physics B. 2013(01)
博士論文
[1]飛秒激光場中轉(zhuǎn)動態(tài)選擇分子準直和取向的理論研究[D]. 朱瑞晗.吉林大學 2013
[2]分子在飛秒激光場中電離解離及在六極靜電場中轉(zhuǎn)動態(tài)選擇研究[D]. 張棟棟.吉林大學 2011
[3]分子在外場中轉(zhuǎn)動態(tài)選擇和準直、取向研究[D]. 劉福春.吉林大學 2006
本文編號：3362885
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