發(fā)布時(shí)間：2020-10-19 16:06

　　 近年來(lái),痕量元素及其同位素研究已經(jīng)成為全球海洋學(xué)的熱點(diǎn)問(wèn)題,作為“全球痕量元素及其同位素的海洋生物地球化學(xué)研究”(GEOTRACES)科學(xué)計(jì)劃規(guī)定的關(guān)鍵參數(shù)之一,海洋中的鋁(A1)受到人們的廣泛關(guān)注。海洋中溶解態(tài)Al含量較低且存留時(shí)間短,不易受人為活動(dòng)影響,常用作區(qū)別大氣沉降來(lái)源和不同水團(tuán)運(yùn)動(dòng)的示蹤劑。中國(guó)具有廣闊的陸架邊緣海,一方面長(zhǎng)江、黃河和珠江等大型河流和亞洲沙塵輸入大量的陸源物質(zhì),另一方面受黑潮持續(xù)不斷的入侵,多種水團(tuán)的相互混合影響著陸架邊緣海中溶解態(tài)Al的分布。同時(shí)黑潮是連接中國(guó)陸架邊緣海與西北太平洋的重要紐帶,陸源物質(zhì)通過(guò)跨陸架輸送的方式進(jìn)入黑潮,為西北太平洋提供豐富的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì),對(duì)西北太平洋中的生產(chǎn)力和碳循環(huán)具有重要的貢獻(xiàn),以溶解態(tài)Al作為示蹤因子是探討跨陸架輸送的有效途徑。本文利用在線(xiàn)富集-流動(dòng)注射方法測(cè)定中國(guó)陸架邊緣海中溶解態(tài)Al,主要航次包括2011年3月、10月和2013年5月、7月、8月和10月黃、東海航次,2011年8月-10月南海航次以及2012年7月和2013年7月與日本富山大學(xué)合作的日本航次,系統(tǒng)認(rèn)識(shí)了中國(guó)陸架邊緣海中溶解態(tài)Al的分布,討論其季節(jié)、年際變化,以及影響溶解態(tài)Al的分布的主要因素,估算了Al的跨陸架輸送通量等,對(duì)認(rèn)識(shí)中國(guó)陸架邊緣海中陸源物質(zhì)的跨陸架輸送具有重要意義。本文的研究成果主要如下：在實(shí)驗(yàn)室原有的分子熒光測(cè)定溶解態(tài)Al方法(Zhang et al.,2000)的基礎(chǔ)上,復(fù)現(xiàn)了在線(xiàn)富集-流動(dòng)注射測(cè)定溶解態(tài)Al的方法。該方法的檢出限為0.18nmol/L,富集4分鐘時(shí),1.5 nmol/L海水樣品的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為4.0%(n=7)。富集2分鐘時(shí),20 nmol/L海水樣品的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.1%(n=5)。經(jīng)過(guò)SAFe和GEOTRACES標(biāo)準(zhǔn)樣品互校,結(jié)果表明該方法檢測(cè)限低,準(zhǔn)確度高,精密度好,可用于中國(guó)陸架邊緣海樣品的測(cè)定。并利用美國(guó)麻省理工學(xué)院(MIT) Ed Boyle教授的MITESS采水器對(duì)船上Niskin采水器和華東師范大學(xué)張瑞峰老師設(shè)計(jì)的X-Vane采水器進(jìn)行了互校實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明Niskin和X-Vane采水器可用于中國(guó)陸架邊緣海中痕量金屬Al的采樣分析。黃海2011年3月、10月和2013年7月溶解態(tài)Al的濃度分別為31±11nmol/L.41±33 nmol/L和20±14 nmol/L,秋季濃度高于春季和夏季。2011年和2013年?yáng)|海兩個(gè)觀測(cè)年度中春季(3月和5月)、夏季(7月和8月)和秋季(10月)溶解態(tài)Al的濃度分別為38±12 nmol/L和31±18 nmol/L,24±16 nmol/L和31±36 nmol/L,30±22 nmol/L和40±27 nmol/L,其季節(jié)變化較為復(fù)雜,夏季近岸濃度最高,秋季次之,春季最低。黃、東海中溶解態(tài)A1的分布表現(xiàn)為近岸高,高值主要集中在長(zhǎng)江口,蘇北沿岸以及浙閩沿岸,達(dá)到100 nmol/L以上,隨著離岸距離的增加,迅速降低,至黑潮主軸區(qū)域僅為10 nmol/L以下。長(zhǎng)江徐六涇入海口處溶解態(tài)Al的濃度為150～550 nmo/L,平均值為216±113 nmol/L,含量變化與徑流量和輸沙量有關(guān),夏季最高,春、秋季次之,冬季最低,長(zhǎng)江輸送的Al約60%在長(zhǎng)江口河水和海水混合初期就被清除。影響黃、東海溶解態(tài)A1分布的因素主要是水團(tuán)混合,受長(zhǎng)江沖淡水的輸入和黑潮水的入侵的影響。另外,浮游植物和懸浮顆粒物有也一定的影響,浮游植物的影響主要在黃海中部和長(zhǎng)江口區(qū)域,SPM的影響集中在長(zhǎng)江口和浙閩沿岸50 m以淺區(qū)域。東海陸架中Al的分布基本上呈現(xiàn)保守的趨勢(shì),可以將Al用來(lái)作為示蹤因子進(jìn)行討論水團(tuán)混合和陸源物質(zhì)的跨陸架輸送。2011年夏季南海北部溶解態(tài)Al的濃度范圍為2-69 nmol/L,平均值為20±9 nmol/L,南海中部溶解態(tài)Al的濃度范圍為2-47 nmol/L,平均值為15±8 nmol/L,南海北部近岸區(qū)域高于中部區(qū)域,溶解態(tài)Al的垂直分布特征為表層高,深層低,呈現(xiàn)出典型的清除型元素特征。珠江口溶解態(tài)Al的行為較為復(fù)雜,影響因素較多,包括入�？诒姸嘣斐傻嗽牟町�,老水團(tuán)和新鮮河水的相互作用,有機(jī)質(zhì)對(duì)溶解態(tài)Al形態(tài)的轉(zhuǎn)化,鹽度變化造成的絮凝過(guò)程,以及懸浮顆粒物對(duì)溶解態(tài)Al的吸附解吸等,珠江口溶解態(tài)Al的濃度與鹽度呈現(xiàn)出比較復(fù)雜的關(guān)系,既不保守,也沒(méi)有顯著的清除。南海中溶解態(tài)Al的主要來(lái)源有河流輸入、大氣沉降和黑潮水的入侵,其通量分別為4.8×109g/yr.10.9±8.7×109g/yr和33-84×109g/yr。在越南近岸上升流區(qū)域,浮游植物對(duì)溶解態(tài)Al清除的量為0.2×109g/yr。根據(jù)Gordon提出的LOICZ生物地球化學(xué)模型指南建立南海Al的收支模型,估算南海中Al的存留時(shí)間為16.0±5.9年。東海陸架中Al的分布基本保守,因此將Al作為示蹤因子用來(lái)討論陸源物質(zhì)的跨陸架輸送。通過(guò)2013年8月東海陸架航次和2012年和2013年日本航次的結(jié)果,可以看出東海存在Al的跨陸架輸送過(guò)程,其輸送路徑由浙閩沿岸啟動(dòng),向東北和東南方向進(jìn)入黑潮,其輸送是沿等密面輸送的方式,并且輸送的核心層次是23-24等密面。東海A1的跨陸架輸送在100m和200m等深線(xiàn)上的通量分別為6.29×1010g/yr和0.63×10mg/yr,并且有5.61×1010g/yr的通量經(jīng)由對(duì)馬海峽進(jìn)入日本海。2013年8月和2011年5月相比,Al的跨陸架輸送路徑和通量都有一定的季節(jié)差異,2013年8月100 m等深線(xiàn)上Al的輸送通量更大,主要是夏季河流等陸源輸入的增加造成的。在200 m等深線(xiàn)上,兩個(gè)季節(jié)的Al的輸送通量較為穩(wěn)定,由東海向黑潮輸送,表明東海陸架中Al可由黑潮帶入西北太平洋的Al的通量為0.63×1010g/yr.
【學(xué)位單位】：中國(guó)海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類(lèi)】：P714.4;P734
【文章目錄】：
摘要
Abstract
0 前言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 Al的海洋生物地球化學(xué)
        1.1.1 Al的含量與分布
        1.1.2 天然海水中溶解態(tài)Al的主要來(lái)源
        1.1.3 天然海水中溶解態(tài)Al的清除
    1.2 陸源物質(zhì)的跨陸架輸送
    1.3 海水中Al的測(cè)定方法
        1.3.1 分子熒光法
        1.3.2 原子光譜法
        1.3.3 其它方法
        1.3.4 流動(dòng)注射分析方法
        1.3.5 痕量元素分析的國(guó)際互校
    1.4 Al的研究現(xiàn)狀和研究意義
    1.5 論文的研究目標(biāo)和研究?jī)?nèi)容
        1.5.1 研究目標(biāo)
        1.5.2 研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 儀器與試劑
        2.1.1 儀器
        2.1.2 試劑
    2.2 試劑制備
    2.3 測(cè)定步驟
        2.3.1 手工方法
        2.3.2 FIA方法
    2.4 FIA方法的條件實(shí)驗(yàn)
        2.4.1 樹(shù)脂的選擇
        2.4.2 淋洗效率
        2.4.3 富集時(shí)間
        2.4.4 試劑的提純
        2.4.5 空白與檢出限
        2.4.6 互校
    2.5 痕量樣品的采集方法和保存方法互校
        2.5.1 樣品采集方法
        2.5.2 樣品保存方法
    2.6 小結(jié)
3 黃、東海溶解態(tài)Al的生物地球化學(xué)研究
    3.1 研究區(qū)域與樣品采集
        3.1.1 研究區(qū)域
        3.1.2 樣品采集
    3.2 黃、東海中溶解態(tài)Al的分布及季節(jié)、年際變化
        3.2.1 春季黃、東海溶解態(tài)Al的分布
        3.2.2 夏季黃、東海溶解態(tài)Al的分布
        3.2.3 秋季黃、東海溶解態(tài)Al的分布
        3.2.4 黃、東海溶解態(tài)Al分布的季節(jié)和年際變化
    3.3 影響黃、東海中溶解態(tài)Al分布的因素
        3.3.1 溶解態(tài)Al在長(zhǎng)江口的行為
        3.3.2 水團(tuán)混合的影響
        3.3.3 浮游植物的清除
        3.3.4 懸浮顆粒物的影響
        3.3.5 不同區(qū)域的影響因素特征
    3.4 黃、東海與其它區(qū)域的對(duì)比
    3.5 小結(jié)
4 南海溶解態(tài)Al的生物地球化學(xué)研究
    4.1 研究區(qū)域與樣品采集
        4.1.1 研究區(qū)域
        4.1.2 樣品采集
    4.2 平面分布特征
    4.3 斷面分布特征
    4.4 影響南海溶解態(tài)Al分布的因素
        4.4.1 溶解態(tài)Al在珠江口的行為
        4.4.2 黑潮水的入侵
        4.4.3 越南近岸上升流對(duì)溶解態(tài)Al的影響
        4.4.4 大氣沉降對(duì)溶解態(tài)Al的影響
    4.5 南海Al的收支模型
    4.6 小結(jié)
5 中國(guó)陸架邊緣海中Al的跨陸架輸送及通量
    5.1 前言
    5.2 樣品與數(shù)據(jù)
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 航次數(shù)據(jù)的合并
        5.3.2 輸送路徑
        5.3.3 輸送通量
        5.3.4 與其他季節(jié)的對(duì)比
        5.3.5 中國(guó)陸架邊緣海溶解態(tài)Al的輸送
    5.4 小結(jié)
6 結(jié)論
    6.1 結(jié)論
    6.2 創(chuàng)新與不足
參考文獻(xiàn)
致謝
個(gè)人簡(jiǎn)歷
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