發(fā)布時間：2020-10-14 18:42

　　 利用第一性計算原理研究凝聚態(tài)體系基態(tài)電子結(jié)構(gòu)的方法已經(jīng)越來越成熟,然而激發(fā)態(tài)電子性質(zhì)的研究尚存在諸多問題。首先,密度泛函理論中的交換關(guān)聯(lián)勢部分的近似對激發(fā)態(tài)的描述不夠好,導致無法得到準確的空軌道準粒子能級以及激發(fā)能,激發(fā)態(tài)的原子勢能面難以計算：而時間分辨的激發(fā)態(tài)衰減的動力學過程就更加難以簡單地用密度泛函程序來計算。我們知道用于太陽能轉(zhuǎn)化的半導體材料中的電子空穴對的激發(fā)與衰減涉及到非常復雜的物理過程。電子空穴對的激發(fā)能量由準粒子能級以及激子的束縛能決定.激發(fā)強度則由初態(tài)與末態(tài)的躍遷偶極距決定；而激發(fā)態(tài)電子空穴對的衰減動力學更加復雜,電子會在一定壽命內(nèi)衰減到基態(tài),其壽命由激發(fā)態(tài)與基態(tài)之間的耦合決定,同時在這個過程中激發(fā)態(tài)載流子與體系內(nèi)的其他準粒子,例如聲子、極化子、等離激元等,以及體系的缺陷、雜質(zhì)、表面重構(gòu)與吸附等產(chǎn)生復雜的耦合。激發(fā)態(tài)的動力學涉及激發(fā)態(tài)的勢能面和激發(fā)態(tài)之間的耦合,經(jīng)典自由度的演化引起體系的電子自由度在各個激發(fā)態(tài)之間躍遷,同時電子態(tài)的躍遷反過來會影響經(jīng)典自由度的演化,在這種情況下傳統(tǒng)的波恩-奧本海默近似(絕熱近似)不再適用。在第一章中,我們從波恩-奧本海默分子動力學出發(fā),說明絕熱近似不再適用的情況,引入非絕熱分子動力學。我們主要介紹其中兩種方法,Ehrenfest動力學和面跳躍方法(Surface Hopping)。這兩種方法中,量子躍遷都是由含時薛定諤方程引起的。兩者的唯一區(qū)別在于經(jīng)典自由度的運動方程不同,前者是由·個平均勢能面驅(qū)動,而面跳躍方法中,原子核在任意時刻都只運動在與某個電子態(tài)對應的勢能面上。最后我們介紹了Prezhdo教授發(fā)展的含時密度泛函和最小面跳躍相結(jié)合的方法,該方法對面跳躍方法做了一系列的近似,減小了計算量,能夠用于比較大的體系的研究。在第二章中,我們簡單介紹了二維層狀材料以及其組成的范德華異質(zhì)結(jié)。過渡金屬二硫化物由于其優(yōu)異的光學性能而備受關(guān)注,在其形成的異質(zhì)結(jié)材料中更是觀察到了超快的電荷分離現(xiàn)象,而有效的電荷分離是光電轉(zhuǎn)換的關(guān)鍵。從理論上更深入的了解其超快電荷轉(zhuǎn)移過程有助于我們對新型器件的設(shè)計。在第三章中,我們將Prezhdo發(fā)展的非絕熱分子動力學引用于研究過渡金屬二硫化物(TMD)異質(zhì)結(jié)中的超快電荷轉(zhuǎn)移過程,我們主要集中在MoS2/WS2異質(zhì)結(jié)的光激發(fā)空穴的超快轉(zhuǎn)移過程。我們發(fā)現(xiàn),對于這個體系,聲子在超快空穴轉(zhuǎn)移中起了很重要的作用。我們的研究對于新型二維器件的設(shè)計有著重要的啟示。在第四章中,我們利用非絕熱分子動力學對兩個相似的異質(zhì)結(jié)MoS2/WS2和MoSe2/WSe2中的電荷轉(zhuǎn)移過程進行研究和對比,試圖更深刻地理解TMD異質(zhì)結(jié)中電荷轉(zhuǎn)移的機制。在最后一章中,我們對所做的工作進行了總結(jié)和展望。
【學位單位】：中國科學技術(shù)大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2016
【中圖分類】：O469
【部分圖文】：

的絕熱勢能面示意圖，顏色用于區(qū)分絕熱態(tài)的特征值，絕熱態(tài)的特征量變化比較劇烈。??〈轉(zhuǎn)Ｒ）悼ｅ，（ｒ；Ｒ）鵬〉是電子哈密頓量在透熱是原子核在第Ｊ？個透熱電子態(tài)上的波函數(shù)，它

屬Ｍ和周圍硫族元素的配位情況，分為六角結(jié)構(gòu)和八面體結(jié)構(gòu)，如圖２．２中結(jié)構(gòu)??圖所示。六角結(jié)構(gòu)的ＭＸ２?（２Ｈ－ＭＸ２）具有化ｈ點群，而八面體結(jié)構(gòu)（１Ｔ－ＭＸ２）??具有Ｇｊｗ對稱性。ＬＴＭＤ層內(nèi)是由強的化學鍵連接，由于硫族元素的鍵都已經(jīng)??飽和，外表面沒有多余懸掛鍵，因此ＬＴＭＤ層間是由較弱的范德華力相互賴合。??Ｍｏｎｏｌａｖｅｒ?ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ?ｍｅｔａｌ?ｄｉｃｂａｌｃｏｇｅｎｉｄｅｓ?（ＭＡｊ）?Ｊ??

囊寒’??圖２．３各種范德華材料就像樂高模塊一樣，可ｋ義組成不同的異質(zhì)結(jié)。圖片引自文獻Ｗ??直接放到另外一層上就能形成一個異質(zhì)結(jié)，因此范德華異質(zhì)結(jié)相互組合的??方式很多，如圖２．３所示。另外，由于二維材料本身只有幾個原子層的厚度，??范德華異質(zhì)結(jié)的厚度也非常小，達到了原子級的厚度，由于沒有成分過渡，??所形成的異質(zhì)結(jié)具有原子級陡峭的載流子（勢場）梯度。此外，由于超薄??的厚度ｋ義及特殊的二維結(jié)構(gòu)，使其具有強的柵極響應能力，ｋ義及與傳統(tǒng)微??電子加工工藝和柔性基底相兼容的特性。??？同樣是由于層間弱的范德華相互作用，組成異質(zhì)結(jié)的二維材料很大程度上??保留了各自獨立的電子結(jié)構(gòu)。比如對于ＴＭＤ形成的異質(zhì)結(jié)，每個單層仍??然是直接帶隙半導體。??．很多的ＴＭＤ異質(zhì)結(jié)都是第二類能帶對齊方式（價帶頂和導帶底分別處在??不同的材料中），如圖２．４所示，這樣的能帶結(jié)構(gòu)有利于光生載流子的空間??分離，増加光生載流子的壽命。??２．３．１過渡金屬二硫化物異質(zhì)結(jié)中超快電荷轉(zhuǎn)移過程??關(guān)于ＴＭＤ異質(zhì)結(jié)中電荷轉(zhuǎn)移的王作首先是在Ｍ０Ｓ２／ＷＳ２異質(zhì)結(jié)中得到口］。??在Ｍ０Ｓ２／ＷＳ２中
【相似文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 楊軍;徐鳳萍;;一維異質(zhì)結(jié)的能帶[J];曲阜師范大學學報(自然科學版);1990年03期

2 李晉閩,郭里輝,王存讓,張工力,侯洵;場助InP/InGaAsP/InP半導體光電陰極異質(zhì)結(jié)能帶的計算[J];光學學報;1992年09期

3 楊文庫,鄧文榮;異質(zhì)結(jié)瞬態(tài)電容現(xiàn)象的研究[J];紅外研究(A輯);1988年03期

4 鄔祥生,李允平,楊易;p型Ga_(0.47)In_(0.53)AS接觸層的生長[J];發(fā)光與顯示;1983年01期

5 嬴越佳治 ,張玉先;非機械清除的外延生長法[J];國外發(fā)光與電光;1978年03期

6 王楠;張瑜;周玉琴;;硅異質(zhì)結(jié)電池界面處理關(guān)鍵工藝的研究[J];人工晶體學報;2013年02期

7 周駿;邸明東;孫鐵囤;孫永堂;汪昊;;界面缺陷態(tài)密度與襯底電阻率取值對硅異質(zhì)結(jié)光伏電池性能的影響[J];物理學報;2010年12期

8 ;半導體所等在二維半導體異質(zhì)結(jié)研究中取得新進展[J];人工晶體學報;2013年10期

9 劉洪楷;;用Ⅱ—Ⅵ族化合物薄膜異質(zhì)結(jié)作太陽能電池的窗口[J];發(fā)光快報;1988年06期

10 王向武, 張興德，任大翠;分別限制異質(zhì)結(jié)可見光半導體激光器[J];激光技術(shù);1994年04期

相關(guān)博士學位論文 前4條

1 鄭奇靖;過渡金屬二硫化物異質(zhì)結(jié)中超快電荷轉(zhuǎn)移的非絕熱動力學研究[D];中國科學技術(shù)大學;2016年

2 申衍偉;ZnO異質(zhì)結(jié)光電器件的制備及其性能研究[D];北京科技大學;2016年

3 程麗君;基于Bi_2O_3異質(zhì)結(jié)光催化劑制備、表征及催化活性研究[D];天津大學;2014年

4 陶晨;反型體異質(zhì)結(jié)聚合物太陽能電池的研究[D];吉林大學;2010年

相關(guān)碩士學位論文 前10條

1 阮開群;基于石墨烯/超薄硅異質(zhì)結(jié)高性能柔性光伏器件的研究[D];蘇州大學;2015年

2 單政;MnO_2/TiO_2納米異質(zhì)結(jié)的制備及其超級電容特性研究[D];合肥工業(yè)大學;2015年

3 張俊磊;鉍基半導體異質(zhì)結(jié)的設(shè)計、合成及其光催化性能[D];東華大學;2016年

4 王楠;ZnO/Cu_2O納米核殼異質(zhì)結(jié)陣列的制備及光電特性研究[D];遼寧師范大學;2015年

5 陳惠娟;納米碳/硅異質(zhì)結(jié)的制備及其氣敏性研究[D];中國石油大學;2010年

6 高熙禮;用磁控濺射方法制備非晶碳膜/硅異質(zhì)結(jié)及其電輸運性質(zhì)的研究[D];中國石油大學;2008年

7 張樂陶;Fe_3O_4基異質(zhì)結(jié)的微觀結(jié)構(gòu)、磁性和輸運性質(zhì)[D];天津大學;2010年

8 袁德華;全氧化物異質(zhì)結(jié)HoMnO_3/Nb-SrTiO_3的電學性質(zhì)研究[D];煙臺大學;2011年

9 曹建業(yè);釩酸銀微米片及其異質(zhì)結(jié)的合成及光催化性質(zhì)的研究[D];吉林大學;2014年

10 岳美瓊;ZnO/BaTiO_3異質(zhì)結(jié)的液相法（CSD）制備及其電性能研究[D];西南科技大學;2010年

本文編號：2841038