【摘要】：探測和掌握物質(zhì)中各種時間和空間尺度上的電子結(jié)構(gòu)和動力學(xué)過程,一直是包括物理學(xué)、化學(xué)和生物學(xué)等領(lǐng)域的科研工作者努力奮斗的目標(biāo)。利用強(qiáng)激光場與原子分子氣體相互作用產(chǎn)生的高次諧波信號,可以實現(xiàn)原子分子尺度上的電子結(jié)構(gòu)和動力學(xué)過程探測,而且這種探測可以同時達(dá)到阿秒量級的時間分辨和埃量級的空間分辨。由于高次諧波在探測方面的重要應(yīng)用,在最近的幾十年里,一直吸引了大量科研工作者的研究興趣。高次諧波輻射現(xiàn)象首先是在稀有氣體原子中被觀測到,其產(chǎn)生的機(jī)制和諧波特性已經(jīng)得到了深入的研究。由于其優(yōu)質(zhì)的頻譜特征,原子高次諧波過程已經(jīng)成為產(chǎn)生極紫外甚至軟X射線波段的相干光源和阿秒脈沖光源的有效方法。這些光源為超快動力學(xué)研究等提供了強(qiáng)大的探測工具。相比于原子,分子具有更加復(fù)雜的結(jié)構(gòu),比如多中心結(jié)構(gòu),多樣的分子軌道結(jié)構(gòu)和空間對稱性等。此外,分子還具有復(fù)雜的核自由度,如核的振動和轉(zhuǎn)動等。這些復(fù)雜的結(jié)構(gòu)以及額外的運(yùn)動自由度不僅會使高次諧波產(chǎn)生過程變得更加復(fù)雜,而且還會使其呈現(xiàn)出許多新的特征。正是由于具有如此豐富的物理內(nèi)涵,分子高次諧波的研究也預(yù)示著更加廣闊的應(yīng)用前景。比如獲取靶分子結(jié)構(gòu)信息,高時空分辨率的分子軌道成像,探測強(qiáng)激光場中的超快分子動力學(xué)過程等。因此,我博士期間主要圍繞分子復(fù)雜的結(jié)構(gòu)和排列對高次諧波特性的影響,開展了以下幾方面的工作,并探究分子高次諧波的一些新的潛在應(yīng)用。 (1)研究了線偏振激光脈沖驅(qū)動下,具有不對稱分子軌道結(jié)構(gòu)的極性分子產(chǎn)生的高次諧波的偏振特性。發(fā)現(xiàn)高次諧波在包含平臺區(qū)和截止區(qū)的一個非常寬的譜段內(nèi)都具有非常大的橢偏率。這為產(chǎn)生大橢偏XUV脈沖提供了一種新的有效方法,這種大橢偏XUV脈沖的產(chǎn)生無疑會拓寬高次諧波譜作為探測工具在材料與生物科學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用。我們還系統(tǒng)分析了不同軌道結(jié)構(gòu)的極性分子高次諧波橢偏率的分布特征。發(fā)現(xiàn)高次諧波的橢偏率分布圖能唯一地反映不對稱分子軌道的幾何結(jié)構(gòu)�；诖�,我們提出利用高次諧波橢偏率探測極性分子軌道結(jié)構(gòu)的新方法。 (2)研究了非絕熱排列的分子系綜產(chǎn)生的高次諧波頻譜特性。首先,我們分析了由分子排列不完全導(dǎo)致的,排列在不同方向上的分子產(chǎn)生的高次諧波之間的干涉效應(yīng),并成功地解釋了在排列分子系綜產(chǎn)生的高次諧波譜中觀測到的諧波譜反常截止現(xiàn)象,以及諧波譜極小值位置隨分子系綜排列度降低而向高能諧波光子移動的現(xiàn)象。進(jìn)一步地,我們研究了分子系綜產(chǎn)生的高次諧波譜隨時延的變化規(guī)律,發(fā)現(xiàn)頻譜極小值位置與排列參數(shù)cos2θ的倒數(shù)滿足簡單的線性關(guān)系式。利用這個簡單的線性關(guān)系式,可以由實驗測量的高次諧波譜的頻譜極小值位置推算出相應(yīng)的排列參數(shù)的值。這個排列參數(shù)隨時延的變化曲線可以很好地表征分子的轉(zhuǎn)動波包演化過程。由此,我們提出用高次諧波譜頻譜極小值對分子轉(zhuǎn)動波包動力學(xué)過程實現(xiàn)全光學(xué)探測的新方法。 (3)研究了分子高次諧波在極性分子軌道重構(gòu)上的應(yīng)用�；诟叽沃C波過程的極性分子軌道重構(gòu)要求回復(fù)電子都必須沿同一方向與母離子復(fù)合,并且在任意分子取向角下都必須實現(xiàn)電子的單向回復(fù)。已有研究表明電子的單向回復(fù)可以采用極其短的單色激光脈沖實現(xiàn),然而這個單色場方案對激光器要求非常苛刻,必須是具有足夠強(qiáng)度的,載波包絡(luò)相位穩(wěn)定且可控的,單周期激光脈沖。為了使極性分子軌道重構(gòu)更容易實現(xiàn),我們基于雙色激光場對電子動力學(xué)過程的調(diào)控,提出了一個雙色多光周期激光場驅(qū)動的不對分子軌道重構(gòu)方案。我們的方案極大地降低了不對稱分子軌道重構(gòu)的實驗要求。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O561

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本文編號：2824065