【摘要】：本文利用金剛石對頂砧(diamond anvil cell,DAC)高壓裝置,結(jié)合原位高壓同步輻射X射線衍射、電輸運(yùn)性質(zhì)測量以及第一性原理計算等手段對Ⅲ-Ⅴ族二元化合物半導(dǎo)體AlAs及Ⅳ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體SnSe、GeTe的結(jié)構(gòu)和電輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)研究。研究發(fā)現(xiàn):在壓力作用下AlAs、SnSe和GeTe均發(fā)生了壓致結(jié)構(gòu)相變,伴隨結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變其電輸運(yùn)性質(zhì)也發(fā)生一系列新奇的不連續(xù)變化,根據(jù)相關(guān)結(jié)果深入討論了結(jié)構(gòu)相變和電輸運(yùn)性質(zhì)的變化機(jī)制及其內(nèi)在關(guān)聯(lián)。1、利用原位高壓同步輻射X射線衍射和交流阻抗譜等測量方法,系統(tǒng)地研究了Ⅲ-Ⅴ族二元化合物半導(dǎo)體AlAs的高壓結(jié)構(gòu)和電輸運(yùn)性質(zhì)變化。結(jié)果顯示:隨著壓力增加到11.7GPa,AlAs發(fā)生了從立方相到六角相的結(jié)構(gòu)相變,伴隨著晶界電阻和晶粒電阻在10.9GPa的不連續(xù)變化。繼續(xù)增加壓力,AlAs的電輸運(yùn)機(jī)制由晶界作用主導(dǎo)轉(zhuǎn)變?yōu)榫ЯＷ饔弥鲗?dǎo),最后晶界效應(yīng)消失,體系總電阻急劇下降三個數(shù)量級。卸壓至常壓后,隨著晶界作用的恢復(fù),晶界效應(yīng)重新出現(xiàn),其晶界電阻值也回到初始值。晶界效應(yīng)隨壓力的增加而減弱可以理解為:“晶界由無序的原子組成,包含由于不完整的鍵而形成的大量缺陷,這些缺陷會束縛自由載流子,使其形成復(fù)合中心,因此只留下少量的載流子參與電傳輸。這些被束縛的載流子會導(dǎo)致晶界的散射作用增強(qiáng),結(jié)果阻礙了晶界傳導(dǎo),表現(xiàn)為晶界電阻很大。在壓力作用下由于帶隙的減小使得自由載流子數(shù)量逐漸增加,從而使得復(fù)合中心逐漸趨于飽和而不再束縛自由載流子,因此晶界電阻逐漸減小,最終與載流子在晶粒中傳導(dǎo)相比在晶界處的傳導(dǎo)可以忽略不計。”通過變溫阻抗譜研究,我們發(fā)現(xiàn)AlAs始終保持著半導(dǎo)體屬性。通過擬合R-T曲線,我們發(fā)現(xiàn)AlAs的激活能隨壓力的增大而逐漸減小,但在14GPa激活能隨壓力的變化趨勢發(fā)生明顯變化,這是由于AlAs的壓致結(jié)構(gòu)相變引起的。這也合理地解釋了AlAs電輸運(yùn)性質(zhì)在這個壓力范圍內(nèi)發(fā)生的不連續(xù)變化。此外,我們還發(fā)現(xiàn)壓力可以調(diào)控界面效應(yīng),通過調(diào)節(jié)界面效應(yīng)的大小可以實現(xiàn)對樣品電輸運(yùn)性質(zhì)的調(diào)控,從而使界面效應(yīng)在器件應(yīng)用中起到積極作用,比如增大兩相之間電阻的差異;另外,在一些器件制備過程中晶界效應(yīng)是人們極力避免的,通過壓力的調(diào)控可以使晶界效應(yīng)減小甚至消失,這為設(shè)計以AlAs為基礎(chǔ)的應(yīng)用程序開辟了一個新的可能途徑,也可能適用于優(yōu)化相變存儲的性能。2、利用高壓XRD、變溫電阻率、霍爾效應(yīng)測量等試驗方法以及第一性原理模擬計算理論方法,我們對高壓下SnSe的結(jié)構(gòu)和電輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)研究。研究結(jié)果表明SnSe在12.6GPa發(fā)生半導(dǎo)體到半金屬特性的電子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變,并伴隨著從正交相到單斜相的結(jié)構(gòu)相變。同時SnSe的載流子濃度和遷移率在半導(dǎo)體到半金屬特性的電子結(jié)構(gòu)相變過程中均發(fā)生了不連續(xù)變化。第一性原理計算進(jìn)一步證明了這一半導(dǎo)體-半金屬的電子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變,并且預(yù)言引起這一變化的直接原因是在壓力作用下原子間距縮短,Sn-5s,Sn-5p以及Se-4p軌道耦合作用增強(qiáng),能帶展寬,帶隙變窄最后閉合而引起的。卸壓后樣品的透射電鏡(TEM)測試表明,SnSe的平均晶粒尺寸隨著壓力的增加迅速減小。研究結(jié)果表明,壓力對電輸運(yùn)性質(zhì)和結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)作用可能是一種進(jìn)一步提高SnSe熱電性能的有效手段。3、我們對Ⅳ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體GeTe的高壓結(jié)構(gòu)和電輸運(yùn)性質(zhì)也進(jìn)行了深入探究。原位高壓Hall效應(yīng)測量結(jié)果表明,在壓力的調(diào)制作用下,GeTe的電阻率、霍爾系數(shù)、載流子濃度和載流子遷移率等電輸運(yùn)物理量在8.5和14.1GPa附近發(fā)生異常變化,這與前人報道的GeTe的壓致斜方六面體相(常壓相)─面心立方相(高壓Ⅰ相)─正交相(高壓Ⅱ相)的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變相關(guān)聯(lián)。為了進(jìn)一步判別高壓相的輸運(yùn)特性,我們進(jìn)行了變溫電阻率測量。實驗結(jié)果表明在常壓條件下,GeTe的電阻率隨著溫度的上升而增大,表現(xiàn)出金屬傳導(dǎo)特性,我們認(rèn)為這是由于GeTe常壓條件下帶隙非常小,大量已經(jīng)被電離的雜質(zhì)能級存在于帶隙之中,從而使得載流子濃度處于飽和狀態(tài)造成的。而在高壓相時,GeTe仍然表現(xiàn)為金屬導(dǎo)電特性,我們認(rèn)為這是由于高壓誘導(dǎo)的能帶閉合引起的。第一性原理計算進(jìn)一步驗證了我們的實驗結(jié)果。此外,霍爾效應(yīng)測量結(jié)果還表明在8.5GPa時GeTe發(fā)生了由以空穴導(dǎo)電為主到以電子導(dǎo)電為主的載流子類型轉(zhuǎn)變。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O469

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本文編號：2431676