【摘要】：金屬納米粒子所具有的表面等離子體(plasmonic)性質(zhì)已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于生物檢測分析,太陽能轉(zhuǎn)換,光熱治療及光介導(dǎo)的催化中。顆粒的plasmonic性質(zhì)與其尺寸,形狀,組成及顆粒間的耦合效應(yīng)有關(guān)。在實(shí)際的應(yīng)用過程中,需要制備具有可調(diào)plasmonic性質(zhì)的金屬納米結(jié)構(gòu)。調(diào)控金屬納米粒子形貌及顆粒間的相互作用是實(shí)現(xiàn)可調(diào)plasmonic性質(zhì)的主要手段。然而對(duì)于顆粒的形貌的精細(xì)調(diào)控及控制納米粒子按照設(shè)定的方式進(jìn)行組裝具有很大的挑戰(zhàn)性。DNA作為一種遺傳信息的載體,承擔(dān)著生命信息的存儲(chǔ)功能。近些年隨著DNA合成技術(shù)的發(fā)展,DNA也被廣泛的用于誘導(dǎo)自組裝,調(diào)控金屬納米粒子的合成等研究中。正是基于DNA的高度可編碼性及合成長度任意可調(diào),其在調(diào)控金屬納米材料的合成過程中可以實(shí)現(xiàn)對(duì)材料形貌的精細(xì)調(diào)控。本工作的主要內(nèi)容是基于DNA的兩種特性進(jìn)行的研究。性質(zhì)1,與金屬界面的的非特異性吸附。性質(zhì)2,兩條DNA之間特異性識(shí)別。利用DNA與金屬納米粒子比較強(qiáng)的作用力調(diào)控復(fù)雜形貌的金屬納米粒子的合成。利用DNA與互補(bǔ)鏈之間的特異性識(shí)別實(shí)現(xiàn)納米粒子之間可調(diào)節(jié)的組裝。工作主要分為兩個(gè)部分。第一部分:DNA調(diào)控金屬納米粒子的合成。包括第二章至第四章。第二部分為DNA調(diào)控納米粒子的組裝,包括第五章及第六章。第一部分,第二章主要研究了DNA在顆粒表面的吸附行為導(dǎo)致了帶有g(shù)ap的空腔納米粒子的合成�；贒NA堿基與金屬表面吸附力的不同,由不同堿基組成的DNA在金屬納米粒子表面的組裝也不同。當(dāng)DNA在表面形成單分子層的吸附時(shí),會(huì)誘導(dǎo)合成具有1-nm空腔的核殼結(jié)構(gòu)。利用這一性質(zhì),我們研究了DNA在不同尺寸,不同形狀顆粒上的吸附過程。第三章主要研究的是結(jié)合X射線小角散射技術(shù)對(duì)帶有空腔核殼結(jié)構(gòu)生長過程的原位監(jiān)測。揭示具有plasmonic性質(zhì)的復(fù)雜金屬納米粒子的合成過程對(duì)設(shè)計(jì)新型的結(jié)構(gòu)具有指導(dǎo)作用。傳統(tǒng)表征手段,如透射電子顯微鏡,其制樣過程復(fù)雜,同時(shí)很難實(shí)現(xiàn)三維結(jié)構(gòu)的構(gòu)建。這里我們引入的X射線小角散射技術(shù)可以原位的獲取納米結(jié)構(gòu)的精細(xì)三維結(jié)構(gòu)。結(jié)合這一技術(shù)我們揭示了空腔核殼結(jié)構(gòu)的生長過程。第四章主要研究了空腔核殼結(jié)構(gòu)的表面形貌對(duì)于結(jié)構(gòu)的plasmonic性質(zhì)的影響。包括表面形貌對(duì)局域表面等離子體共振(LSPR)效應(yīng)及表面增強(qiáng)拉曼(SERS)效應(yīng)的影響。通過精細(xì)的調(diào)控表面形貌我們實(shí)現(xiàn)了星狀結(jié)構(gòu)吸收光譜的連續(xù)可調(diào),SERS增強(qiáng)位點(diǎn)的可控調(diào)節(jié)。第二部分包括兩章,第五章主要研究DNA介導(dǎo)單層顆粒plasmonic膜的構(gòu)建�；贒NA構(gòu)建的復(fù)雜結(jié)構(gòu)已經(jīng)有很多的相關(guān)報(bào)道,如構(gòu)建一維,二維,三維的plasmonic結(jié)構(gòu)。但是獲取顆粒之間協(xié)同的效應(yīng)則很少報(bào)道。這里我們?cè)诮缑嫔蠘?gòu)建了對(duì)水含量響應(yīng)單層顆粒的plasmonic膜。在干燥及濕潤條件下,顆粒之間的plasmonic耦合效應(yīng)不同,從而使得材料的宏觀光學(xué)性質(zhì)在兩種狀態(tài)下明顯不同。第六章主要研究的是在量子點(diǎn)表面上定向,定量的實(shí)現(xiàn)DNA的修飾。在無機(jī)納米粒子表面可控的修飾識(shí)別位點(diǎn)是納米材料功能化過程中的關(guān)鍵步驟。如何高效可控的修飾具有很大的挑戰(zhàn)性。這里我們結(jié)合表面電荷排斥,DNA位阻效應(yīng)及DNA納米技術(shù)實(shí)現(xiàn)了在量子點(diǎn)表面可控的DNA修飾,并用其構(gòu)建復(fù)雜的量子點(diǎn)-金復(fù)合結(jié)構(gòu)。通過以上研究,我們通過DNA實(shí)現(xiàn)了顆粒形貌,顆粒排布的精細(xì)調(diào)控,同時(shí)實(shí)現(xiàn)了相應(yīng)的plasmonic性質(zhì)的調(diào)控。在最后我們又對(duì)工作進(jìn)行了總結(jié)與展望。金屬納米技術(shù)走上應(yīng)用需要實(shí)現(xiàn)對(duì)其plasmonic性質(zhì)的精細(xì)調(diào)控。一旦實(shí)現(xiàn)這一點(diǎn),其在光伏,生物檢測及催化領(lǐng)域必將產(chǎn)生深刻的影響。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：Q523;TB383.1

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本文編號(hào)：2392411