【摘要】：本論文利用高壓原位直流電學(xué)測(cè)量技術(shù),對(duì)電子導(dǎo)電材料VO_2的電輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行測(cè)量,給出了電阻率、激活能、載流子濃度、遷移率和霍爾系數(shù)等隨壓力的變化規(guī)律,并系統(tǒng)的討論了造成這些變化的物理機(jī)制。同時(shí),利用高壓原位交流測(cè)量技術(shù),對(duì)BaH_2(H~-離子導(dǎo)電)、KH_2PO4(質(zhì)子導(dǎo)電)和MWCNT/PVDF復(fù)合材料(電子、離子混合導(dǎo)電)進(jìn)行交流阻抗譜測(cè)量,給出了壓力對(duì)載流子在晶粒和界面處傳輸?shù)恼{(diào)控作用,以及相變對(duì)晶粒和界面介電性質(zhì)的影響。具體的實(shí)驗(yàn)和分析結(jié)果如下:1.通過(guò)原位高壓電阻率、霍爾效應(yīng)和電阻率溫度依賴(lài)性測(cè)量詳細(xì)研究了壓力對(duì)VO_2樣品電輸運(yùn)性質(zhì)的影響�；魻栂禂�(shù)(RH)在整個(gè)壓力范圍內(nèi)始終為負(fù)值,這表明壓力沒(méi)有改變載流子P-N性質(zhì),主要載流子一直是電子。電阻率、霍爾系數(shù)、載流子濃度和載流子遷移率等電輸運(yùn)參數(shù)在10.4GPa左右都發(fā)生了顯著的變化,這主要是由于VO_2經(jīng)歷了一個(gè)結(jié)構(gòu)相變,此相變是由于V-V原子對(duì)位置發(fā)生輕微調(diào)整造成的。電阻率隨溫度的變化情況表明這個(gè)相變是一個(gè)從半導(dǎo)體相到半導(dǎo)體相的轉(zhuǎn)變而不是以前拉曼和紅外吸收實(shí)驗(yàn)報(bào)道的壓力誘導(dǎo)金屬化。并且激活能在10.4GPa處突然的增長(zhǎng)表明在結(jié)構(gòu)相變期間VO_2的絕緣性在增強(qiáng)。激活能與壓力強(qiáng)度的負(fù)相關(guān)性表明壓力使施主能級(jí)移向V原子的π帶(導(dǎo)帶),同時(shí)帶隙變窄,這降低了勢(shì)壘高度使載流子傳輸更加容易。2.BaH_2作為一種純H~-離子導(dǎo)電材料,因其H~-離子的大小適合在晶格中快速傳輸,因此其被廣泛關(guān)注。本文利用原位高壓阻抗譜測(cè)量詳細(xì)分析了壓力對(duì)BaH_2樣品中H~-離子傳輸性質(zhì)的影響。擴(kuò)散系數(shù)、電導(dǎo)率、弛豫頻率和相對(duì)介電常數(shù)等電輸運(yùn)參數(shù)在2.3GPa左右都發(fā)生了顯著的變化,這是由于BaH_2樣品發(fā)生了由pnma相到P63/mmc相的結(jié)構(gòu)相變?cè)斐傻�。從擴(kuò)散系數(shù)隨壓力的變化可以得出高壓下BaH_2中H~-離子在擴(kuò)散層的擴(kuò)散性質(zhì),在pnma相,壓力對(duì)H~-離子在擴(kuò)散層中傳輸影響不大,擴(kuò)散系數(shù)只有輕微的下降;但在P63/mmc相,壓力使得擴(kuò)散系數(shù)迅速上升,表明壓力使得H~-離子在擴(kuò)散層中傳輸變的容易。壓力對(duì)離子擴(kuò)散性質(zhì)表現(xiàn)出不同的調(diào)制作用,這是由于壓力對(duì)不同結(jié)構(gòu)的BaH_2擴(kuò)散層中H~-離子擴(kuò)散路徑長(zhǎng)度的不同調(diào)節(jié)作用導(dǎo)致的。我們還研究了BaH_2中離子電導(dǎo)率隨壓力的演化過(guò)程,在pnma相,隨著壓力的增加H~-離子的傳輸通道迅速收窄,導(dǎo)致H~-離子在傳輸通道中遷移的阻力增加,H~-離子運(yùn)動(dòng)速度減緩,從而導(dǎo)致晶粒電導(dǎo)率隨壓力的增長(zhǎng)而迅速下降;但在P63/mmc相,壓力展寬了H~-離子的傳輸通道,使得晶粒電導(dǎo)率隨壓力的增加而增加。通過(guò)復(fù)模量虛部M’’和阻抗虛部Z’’隨頻率的變化關(guān)系可以看出交變電場(chǎng)中H~-離子在晶界部分的傳輸過(guò)程主要表現(xiàn)出大的電阻響應(yīng)而電容響應(yīng)是十分弱的。3.利用高壓原位交流阻抗譜測(cè)量技術(shù),在0-30.0GPa壓力區(qū)間內(nèi),對(duì)KH_2PO4樣品的的電輸運(yùn)行為進(jìn)行測(cè)量。通過(guò)對(duì)KH_2PO4樣品電阻、弛豫頻率和激活能隨壓力的變化關(guān)系的觀察,較全面的認(rèn)識(shí)到高壓下KH_2PO4樣品的電學(xué)行為。在2.5、8.5和15.6GPa處的,KH_2PO4樣品的電阻、弛豫頻率發(fā)生不連續(xù)變化,這些壓力點(diǎn)處的不連續(xù)變化主要是由結(jié)構(gòu)相變引起的質(zhì)子(H+)傳輸路徑的改變引起的。在Ⅱ相,激活能隨壓力的變化率為正值(dEa/dP0),這表明壓力降低了質(zhì)子(H+)的遷移率,阻礙了質(zhì)子(H+)在晶粒內(nèi)部的傳輸。在Ⅳ相、Ⅵ相和Ⅵ’相,負(fù)的dEa/dP值意味著壓力使質(zhì)子(H+)的傳輸通道展寬,遷移率增加,質(zhì)子(H+)傳輸變的容易。通過(guò)復(fù)模量虛部M’’和阻抗虛部Z’’隨頻率的變化關(guān)系可以看出:在Ⅱ相,KDP樣品晶粒內(nèi)部以質(zhì)子(H+)的局域傳導(dǎo)為主,壓力對(duì)質(zhì)子(H+)局域傳導(dǎo)的影響很小;在Ⅳ相,KDP晶粒內(nèi)部質(zhì)子(H+)的局域傳導(dǎo)逐漸被破壞,質(zhì)子(H+)長(zhǎng)程傳輸逐漸增強(qiáng);在Ⅵ相,質(zhì)子(H+)的局域傳導(dǎo)的作用十分微弱,質(zhì)子(H+)以長(zhǎng)程傳輸為主;在Ⅵ’相,質(zhì)子(H+)在晶粒內(nèi)部完全轉(zhuǎn)變?yōu)殚L(zhǎng)程傳輸。4.利用高壓原位交流阻抗譜測(cè)量技術(shù),在0-25.0GPa壓力區(qū)間內(nèi),對(duì)MWCNT/PVDF復(fù)合材料的電輸運(yùn)行為進(jìn)行測(cè)量。在14.0和20.0GPa處,MWCNT/PVDF復(fù)合材料的相對(duì)擴(kuò)散系數(shù)和電阻率發(fā)生不連續(xù)變化,這是由多壁碳納米管電子相變和PVDF由α相到β相的相變引起的。在0-14.0GPa壓力區(qū)間,離子導(dǎo)電份額遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于電子導(dǎo)電份額,MWCNT/PVDF復(fù)合材料以離子導(dǎo)電為主,并且壓力對(duì)導(dǎo)電份額的影響不大。壓力通過(guò)改變離子在擴(kuò)散層中擴(kuò)散路徑的長(zhǎng)短來(lái)改變離子的擴(kuò)散系數(shù)。離子在擴(kuò)散層中的擴(kuò)散速度隨壓力的增加而減小。界面內(nèi)的缺陷是影響MWCNT/PVDF復(fù)合材料中的電子傳輸過(guò)程的主要因素,通過(guò)我們對(duì)界面電阻分析可以得出壓力使界面內(nèi)的缺陷對(duì)電子的散射作用減弱。在14.0-20.0GPa壓力區(qū)間,離子擴(kuò)散受壓力影響不大;界面內(nèi)的缺陷對(duì)電子的散射作用隨著壓力的增加而減弱;同時(shí)壓力的作用使MWCNT/PVDF復(fù)合材料內(nèi)離子導(dǎo)電份額下降電子導(dǎo)電份額增加。在20.0GPa時(shí),復(fù)合材料中離子和電子導(dǎo)電類(lèi)型發(fā)生反轉(zhuǎn),從離子導(dǎo)電為主轉(zhuǎn)變?yōu)殡娮訉?dǎo)電為主。壓力使離子的擴(kuò)散路徑變短,離子擴(kuò)散速度加快�；|(zhì)內(nèi)的晶格散射和界面處的缺陷兩者共同成為影響MWCNT/PVDF復(fù)合材料中的電子傳輸?shù)闹饕蛩亍?br/>[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O521

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本文編號(hào)：2335287