本文選題：量子點(diǎn) + 金屬表面　； 參考：《東南大學(xué)》2016年博士論文

【摘要】：受益于量子限域效應(yīng),半導(dǎo)體量子點(diǎn)具有很高的熒光量子產(chǎn)率和較大的三階非線性極化率,可廣泛應(yīng)用于發(fā)光二極管、全光開關(guān)和量子點(diǎn)激光器等領(lǐng)域。如果將它們與金屬表面、光學(xué)多層膜和諧振腔等特定的器件相結(jié)合,這些器件能夠通過增強(qiáng)量子點(diǎn)周圍的光子態(tài)密度或局域場(chǎng)強(qiáng)度來增強(qiáng)量子點(diǎn)的熒光量子產(chǎn)率和非線性光學(xué)響應(yīng),從而進(jìn)一步提高量子點(diǎn)的光學(xué)性能。本論文著重研究這些器件對(duì)膠體半導(dǎo)體量子點(diǎn)光學(xué)性質(zhì)的調(diào)制及其應(yīng)用。我們制備了一個(gè)系列的具有不同SiO_2殼厚的Ag/SiO_2/CdS-ZnS核/殼/殼等離子體耦合器,通過調(diào)節(jié)CdS-ZnS核-殼量子點(diǎn)與Ag納米粒子之間的距離來調(diào)制富含表面態(tài)的CdS-ZnS量子點(diǎn)的熒光發(fā)射。當(dāng)SiO_2殼厚為10nm時(shí),我們同時(shí)實(shí)現(xiàn)了帶邊發(fā)射(4倍)和表面態(tài)發(fā)射(17倍)的最大增強(qiáng)并且將表面態(tài)發(fā)射與帶邊發(fā)射的強(qiáng)度比增加至55%,實(shí)現(xiàn)了單一尺寸量子點(diǎn)的明亮的白光發(fā)射。實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析表明熒光增強(qiáng)主要來源于對(duì)非輻射弛豫速率(k_(nr))的抑制。我們利用內(nèi)置CdSe-ZnS核-殼量子點(diǎn)的SiO_2(SiO_2:QDs)層和TiO_2層作為交替層,制備了5個(gè)周期的全介質(zhì)光學(xué)多層膜。由于光學(xué)多層膜的局域場(chǎng)增強(qiáng)特性,光學(xué)多層膜中SiO_2:QDs層的非線性折射率(n~2)是單層SiO_2:QDs薄膜的近3倍。由于光致折射率變化引起的禁帶邊移動(dòng),光學(xué)多層膜的透過率變化是單層SiO_2:QDs薄膜的～17倍。在30 GW/cm~2的飛秒激光的激發(fā)下,光學(xué)多層膜的透過率可下降80%。飛秒泵浦探測(cè)實(shí)驗(yàn)表明光學(xué)多層膜光開關(guān)的響應(yīng)時(shí)間為～400 fs。我們制備了殼厚為15個(gè)CdS單層的"巨型" CdSe-CdS核-殼量子點(diǎn),并致力于通過飛秒激光退火消除界面勢(shì)壘,進(jìn)而使放大自發(fā)輻射從類似體材料的CdS殼轉(zhuǎn)移到量子限域的CdSe核。除643 nm的放大自發(fā)輻射峰外,我們還觀察到了兩個(gè)短波長(zhǎng)的放大自發(fā)輻射峰,它們對(duì)應(yīng)于涉及CdSe核的第二個(gè)(1P)和第三個(gè)(1D)電子量子化的殼的光學(xué)躍遷,這表明俄歇復(fù)合被非常有效地抑制。此外,我們還制備了一個(gè)系列的殼厚可控的純纖鋅礦相CdSe-CdS核-殼量子點(diǎn)。受益于體積的增加、電子-空穴空間部分分離和幾乎沒有缺陷的合金界面,隨著殼厚的增加,這個(gè)系列的量子點(diǎn)的俄歇速率減小了 3個(gè)數(shù)量級(jí)以上。因此,殼厚為11個(gè)CdS單層的量子點(diǎn)的放大自發(fā)輻射閾值低至16 μJ/cm~2。超快瞬態(tài)吸收光譜表明純相量子點(diǎn)的光增益具有創(chuàng)紀(jì)錄的長(zhǎng)壽命(1000ps)和巨大的帶寬(170nm)。最后,我們將具有低閾值增益特性的純相量子點(diǎn)自組裝成咖啡環(huán)微腔,從而得到超低閾值(～2μJ/cm~2)的單模激光發(fā)射。
[Abstract]:Due to the quantum limiting effect, semiconductor quantum dots have high fluorescence quantum yield and high third-order nonlinear polarizability, which can be widely used in light emitting diodes, all-optical switches and quantum dot lasers. If they are combined with specific devices such as metal surfaces, optical multilayers and resonators, These devices can enhance the fluorescence quantum yield and nonlinear optical response of quantum dots by increasing the density of photon states around the quantum dots or the local field intensity, thus further improving the optical properties of quantum dots. This thesis focuses on the modulation of optical properties of colloidal semiconductor quantum dots by these devices and their applications. We have prepared a series of Ag- / SiO-2 / CdS-ZnS core-shell plasma couplers with different Sio _ 2 shell thickness. We modulate the fluorescence emission of CdS-ZnS quantum dots rich in surface state by adjusting the distance between CdS-ZnS core-shell quantum dots and Ag nanoparticles. When the shell thickness of SiO2 is 10nm, we realize the maximum enhancement of the band edge emission (4 times) and the surface state emission (17 times) at the same time, and increase the intensity ratio of the surface state emission to the band edge emission to 55. The bright white light emission of the single size quantum dot is realized. The experimental results show that the fluorescence enhancement is mainly due to the inhibition of the non-radiative relaxation rate (k _ (nr). Five periods of all-dielectric optical multilayers have been prepared by using the SiOs2: QDs layer and TiOs layer of CdSe-ZnS core-shell quantum dots as alternate layers. Because of the local field enhancement characteristics of the optical multilayer film, the nonlinear refractive index (nb2) of the SiO2: QDs layer in the optical multilayer film is nearly three times that of the SiO2: QDs thin film. Due to the shift of bandgap due to the change of refractive index, the transmittance of the multilayer is 17 times higher than that of the SiO- 2: QDs thin film. Under the excitation of a femtosecond laser of 30 GW / cm ~ (2), the transmittance of the optical multilayer can be reduced by 80%. The experimental results of femtosecond pumping show that the response time of the optical multilayer optical switch is 400 fs. We have prepared the "giant" CdSe-CdS core-shell quantum dots with a shell thickness of 15 CDs monolayers, and we are committed to eliminate the interface barriers by femtosecond laser annealing, thus transferring the amplified spontaneous emission from CDs shells of similar materials to the CdSe nuclei in the quantum limited domain. In addition to the amplified spontaneous emission peak at 643 nm, we also observed two short wavelength amplified spontaneous emission peaks corresponding to the optical transitions of the second (1P) and third (1D) electron quantized shells involving the CdSe nucleus. This suggests that the Auger complex is very effectively suppressed. In addition, we have prepared a series of pure wurtzite phase CdSe-CdS core-shell quantum dots with controllable shell thickness. The Auger rate of the quantum dots decreases by more than three orders of magnitude with the increase of shell thickness and the partial separation of the electron-hole space and the alloy interface with almost no defects. Therefore, the amplified spontaneous emission threshold of 11 CDs monolayer quantum dots is as low as 16 渭 J / cm ~ (-1). The ultrafast transient absorption spectra show that the optical gain of pure phase quantum dots has a record long lifetime (1000ps) and huge bandwidth (170nm). Finally, a pure phase quantum dot with low threshold gain is self-assembled into a caf 茅 ring microcavity, and an ultra-low threshold (2 渭 J / cm ~ (2) single mode laser emission is obtained.
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O471.1

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本文編號(hào)：2115506